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Quantitative Untersuchungen der sensibilisierten Photooxydation von gesaettigten Kohlenwasserstoffen in Oberflaechenfilmen auf Meerwasser

Gesaettigte Kohlenwasserstoffe ebenso wie Alkylaromaten werden bei Anwesenheit von Sauerstoff und geeigneten Sensibilisatoren (aromatische Ketone, Chinone) durch natuerliches Sonnenlicht zu Carbonylverbindungen abgebaut. Durch Modelluntersuchungen unter quasi-natuerlichen Bedingungen wurde gefunden, dass durch Kettenfragmentierung homologe Reihen entstehen, deren niedermolekulare Glieder Aceton, Acetaldehyd und Formaldehyd die hoeheren Homologen hinsichtlich ihrer Konzentration ueberwiegen. Zur Anreicherung hoeherer Homologen aus Meerwasser werden Sorptionsharze verwendet. Die Analytik stuetzt sich auf chromatographische Methoden und Massenspektrometrie. Fuer quantitative Untersuchungen wird als Reaktionsmedium steril-filtriertes Meerwasser benutzt, welches man nach Zugabe geringer Mengen des zu untersuchenden Kohlenwasserstoffes knapp unterhalb der Meeresoberflaeche natuerlichem Sonnenlicht aussetzt. Da bei sensibilisierten Reaktionen in verduennten, waessrigen Loesungen der molekulare Extinktionskoeffizient, welcher zur Bestimmung der Quantenausbeute erforderlich ist, schwer zu bestimmen ist, wird die Absorption des Substrates durch chemische Actinometer (p-Nitroacetophenon/Pyridin) ermittelt.

1) Biochemie des anaeroben Aromatenstoffwechsels, 2) Molekularbiologie des anaeroben Aromatenstoffwechsels

Biochemie und Molekularbiologie der Transformation und des Abbaus von aromatischen Verbindungen in Abwesenheit von molekularem Sauerstoff. Untersuchungen an anaeroben Bakterien in Reinkultur. Schwerpunkt neuartige Mechanismen der O2-unabhaengigen Umsetzung von Aromaten. Organismen: Nitratreduzierer, Sulfatreduzierer, Phototrophe Bakterien.

Hydrierung von Schmieroelen aus der Altoelverarbeitung

Verfahren zur Wasserstoff-Behandlung von Schmieroelen durch katalytische Reaktoren nach in Genehmigungsverfahren vorgelegten Unterlagen. Zur Beseitigung von Cl-organischen Verbindungen und Cl-O-organischen Kohlenwasserstoffen. Zur Beseitigung von Bleicherde-Anfall und zur umweltfreundlichen Verarbeitung.

Entwicklung immunologischer Methoden zur Analytik von Nitroaromaten in der Umwelt

Dissolved organic carbon and solid-phase extracted DOC, and Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry results for bottom water and porewater samples collected from the German Bight, during RV Heincke cruises HE582 and HE595

This dataset presents detailed information on the sampling sites, dissolved organic carbon (DOC) concentrations, and molecular characteristics of solid-phase extracted DOC (SPE-DOC) from bottom water (BW) and porewater (PW) samples collected in the German Bight, North Sea, during RV Heincke cruises HE582 and HE595. The data include average elemental compositions (C, H, O, N, S, P) and relative abundances of major compound classes and structural groups derived from FT-ICR-MS analysis. These molecular-level results provide insights into compositional differences between BW and PW DOM and reveal the selective preservation and transformation processes governing organic matter across the sediment–water interface.

Vorkommen polycyclischer Aromaten in Regen-, Sickerwasser und Weizenproben

Das Vorkommen der polycyclischen Aromaten in der Umgebung des Menschen und in der Nahrung wurde zum Anlass genommen, eine orientierende Bilanzierung dieser Substanzen aufgrund quantitativer Bestimmungen aufzustellen. Ziel der Arbeit ist es, einen Analysengang zu entwickeln, der eine weitgehende quantitative Erfassung der polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffe in fast allen Medien gestattet. Die im Zeitraum von 20.3.1971 bis 14.10.1971 in Giessen gefallenen Niederschlaege wurden als Regenwasser gesammelt und der Gehalt an BP und BFA bestimmt. Jede Probe enthielt BP und BFA. Die hoechsten Werte fanden sich in den Monaten Maerz und Oktober mit 0,24 Myg bzw. 0,3 Myg BP/l und 2,9 Myg bzw. 3,1 Myg BFA/l. Die niedrigsten Werte (September) betragen 0,01 BP/l und 0,3 Myg BFA/l. Bei Bezug auf den Jahresdurchschnitt der Regenmenge von 619,2 l/qm ergibt sich eine auf das Jahr bezogene Kontamination mit 0,968 mg BP/qm und 10,836 mg BFA/qm. Der Gehalt des Regenwassers an BFA betraegt das 10-fache des BPs. Aehnliche Korrelationen fuer BP und BFA lassen sich auch fuer Sickerwasserproben, die von verschiedenen Boeden in einer Tiefe von 3-4 m gewonnen wurden, feststellen. In 1 l Sickerwasser finden sich 0,01-0,03 Myg BP und 0,08-0,6 Myg BFA. Diese Befunde weisen auf die grosse Diffusion der polycyclischen Aromaten in tiefe Bodenschichten, so dass die Kontamination des Trinkwassers ihre Erklaerung findet.

Aufnahme von Fremdchemikalien durch verschiedene Pflanzen, die auf Boeden mit Kompost wachsen. Nachweis von Fremdchemikalien in pflanzlichen und tierischen Nahrungsmitteln sowie im Carcinomgewebe des Menschen

In bereits gewonnenen Ergebnissen stellten wir fest, dass Pflanzen Fremdchemikalien in unterschiedlicher Konzentration in den oberirdischen und unterirdischen Teilen anreichern. Den Boeden wurden unterschiedliche Mengen von Kompost beigegeben, dessen Schadstoffgehalt vorher untersucht worden war. In den Pflanzen wurden Blei, Cadmium, Chrom und polycyclische Aromaten bestimmt. Es soll geklaert werden, welche Beziehung zwischen dem Schadstoffgehalt der mit Kompost behandelten Boeden und den auf solchen Boeden gezogenen Pflanzen bestehen. 1. Weine aus Weinbaugebieten, in denen seit Jahren industriell hergestellter Kompost als 'Bodenverbesserungsmittel' (100 t/ha) Anwendung fanden sich PAK von 0,1-05 ug 3,4-Benzpyren/1,1,0-3, oug 3,4-Benzinfluoranthen/1 und 1,36-3,21 mg Blei/l Wein. (Grenzwert fuer Blei im Wein: 0,3 mg Blei/l). 2. Nahrungspflanzen (Moehren, Sommergerste, Sommerweizen, Mais, Kartoffeln und Dill), die auf drei unterschiedlich alten Parzellen einer Muelldeponie mit verschiedenen Abdeckschichten gezogen worden waren sowie auf einem Kontrollbeet. Nachgewiesen wurden in Abdeckschicht, Muellschicht und Boden und in den Pflanzen PAK sowie Cd, Cr und Pb. Die Abdeckschichten unterschieden sich in Sickerwasserberegnung und Bodenbehandlung. Auffallend waren bei diesem Feldversuch eine Reduzierung des Massenertrages und Laengenwachstums sowie eine Instabilitaet der Pflanzen.

Untersuchung von Entwicklungsstadien der Inkohlung bei Torf und Braunkohlen auf ihren Gehalt an polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAH)

Zur Anreicherung und Isolierung von polycyclischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (= PAH) wurde ein PAH-spezifisches Anreicherungsverfahren entwickelt. In mehreren Proben (Weichbraunkohle, Garsdorf; Matt- und Glanzbraunkohle, Bogovina und Banovici) wurde der Gehalt an Fluoranthen, Pyren, Benzofluoranthene, Benzo(e)pyren, Benzo(a)pyren, Perylen, Benzi(ghi)perylen u.a. bestimmt. Die Identitaet dieser Verbindungen wurde mit der GC-MS-Kombination bestaetigt. Die gaschromatographisch bestimmten Gehalte lagen z.B. fuer Benzo(a)pyren zwischen 0.07 und 0.20 mg/kg Kohle. In erheblich hoeheren Konzentrationen wurden 6 weitere Verbindungen isoliert, deren UV- und Massenspektren auf substituierte PAH hindeuten. Ebenso werden Torfproben aus Hoch- und Niedermooren auf ihren Gehalt an PAH untersucht und der Versuch unternommen, zwischen dem PAH-Gehalt einer Torfschicht und ihrem Alter Korrelationen herzustellen.

Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

Polyzyklische Aromaten in Luftstaeuben und Emissionen; Profile, das Problem der Herkunftsbestimmung und die Rolle der Analytik

Ziel der Studie war, die vorgeschlagenen Moeglichkeiten zur Bestimmung der Quellen polyzyklischer Aromaten zu ueberpruefen. Diskutiert werden: die Mengenverhaeltnisse von Benzo(a)pyren zu Benzo(ghi)perylen und zu Coronen, das Vorkommen einzelner Verbindungen, die Profile schwefelhaltiger Di- und Polyzyklen, die vollstaendigen Profile, die Intensitaeten homologer Polyzyklenserien. Das Ergebnis ist, dass keine dieser Ueberlegungen zur Herkunftsbestimmung polyzyklischer Aromaten nuetzlich ist. Es wird erwogen, ob manche Vorschlaege einfach durch die unzureichende Analytik veranlasst wurden. In diesem Zusammenhang werden wichtige Analysenverfahren und damit erhaltene Ergebnisse diskutiert. Fuer Zimmeroefen mit Leistungen bis zu 9 kW wird folgende Abschaetzung gegeben: Die gesamten Polyzyklenemissionen von Gasofen, Oelofen und Kohleofen verhalten sich naeherungsweise wie 0,001:1:100. Bei solchen Verhaeltnissen wird schon die Unterscheidung zwischen den Beitraegen von Feuerungen schwierig, da bei einem geringen Anteil von Kohleheizungen deren Emissionen ueberwiegen. Mit der Hochaufloesungs-Niedervolt-Massenspektrometrie wurden bisher in verschiedenartigen Umweltproben stets sehr viele Verbindungstypen nachgewiesen. Diese Vielfalt und damit die analytische Problematik werden durch neuartige graphische Profile veranschaulicht. Wegen der Schwierigkeiten der exakten Strukturbestimmung von Polyzyklen in Umweltproben wird erneut die Frage gestellt, ob es sinnvoll ist, am Grundsatz der Analyse einzelner Verbindungen festzuhalten.

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