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Bildung von gentoxischen Nitrosoverbindungen durch Nitrosierung von Nahrungskomponenten

Nitrat wird durch die Bakterien der Mundhoehle im Durchschnitt zu etwa 10 Prozent zu Nitrit reduziert. Dieses gelangt mit dem Speichel in den Magen, wo die sauren Bedingungen eine Nitrosierung von Nahrungskomponenten foerdern. Die entstehenden Nitroso-verbindungen werden z.T. enzymatisch, z.T. spontan, in chemisch reaktive Produkte umgewandelt. Eine Reaktion dieser Abbauprodukte mit der Erbsubstanz DNA kann zur Krebsausloesung beitragen. Im Rahmen frueherer Dissertationen wurde gezeigt, dass Alkylharnstoffe, aromatische Amine, sowie einzelne Aminosaeuren als wichtige Vorlaeufer in Frage kommen. Nicht zuletzt wegen der steigenden Nitratbelastung durch unsere Ernaehrung ist es deshalb wichtig, die endogene Bildung von kanzerogenen Nitrosoverbindungen fuer verschiedene Stoffklassen zu analysieren und in Relation zu setzen mit der Aufnahme von vorgebildeten Nitrosoverbindungen.

Bestimmung kanzerogener aromatischer Amine aus verbotenen Azofarbstoffen der Textilindustrie

Spaltung und Extraktion von aromatischen Aminen aus Azofarbstoffen auf Textilien; Bestimmung bestimmter kanzerogener Verbindungen

Anreicherung von aromatischen Aminen in Textilien und ihre Umweltemission durch Waschwasser

In Innenräumen findet sich eine Vielzahl von Chemikalien, die aus Gegenständen, Materialien oder durch menschliche Aktivitäten freigesetzt werden und ein Risiko für aquatische Ökosysteme darstellen können, falls entsprechende Chemikalien in den Wasserkreislauf gelangen. Wir stellen die Hypothese auf, dass aromatische Amine (AA), die aus Innenräumen emittiert werden, in Oberflächengewässer eingetragen werden und dort signifikant zur Belastung und der damit verbundenen Mutagenität beitragen. Gewaschene Textilien, die durch Emissionsquellen in Innenräumen mit AA kontaminiert sind, wirken als Überträger dieser Substanzen in Abwässer. Die Berücksichtigung dieses Übertragungsweges kann uns helfen, das Auftreten von AA ohne klare Emissionsquellen in Oberflächengewässern besser zu verstehen. In vielen Studien wird berichtet, dass AAs, welche in Innenräumen beispielweise durch Rauchen und Grillen von Fleisch entstehen, die Hauptursache für Mutagenität in Oberflächengewässern und häuslichen Abwässern sind. Sie können durch gasförmige und Partikeldepostion auf Textilien adsorbiert werden. Daher wollen wir den Übertragungsweg von AA aus Innenräumen in Oberflächengewässer im Hinblick auf die folgenden vier Aspekte untersuchen: (i) Stoffgruppen-spezifisches Non-target-Screening zum Nachweis der gesamten Verbindungsklasse in allen Matrizes entlang des dargestellten Expositionspfades, d.h. in Extrakten von Textilien, Staub, Waschwasser, Abwasser und Oberflächenwasser; (ii) Instrumente zum Monitoring aromatischer Amine aus Abwässern und Oberflächengewässern mittels selektiver Anreicherung, um ihren Verbleib in Kläranlagen und das damit verbundene Risiko für Wasserorganismen zu entschlüsseln; (iii) Charakterisierung der Aufnahme AA durch Textilien durch gasförmige und Partikeldeposition und ihre Verteilung in Innenräumen durch Expositionsexperimente im Labor und realen Innenräumen und (iv) Anwendung aller entwickelten Instrumente und Methoden in Kombination mit diagnostischen Mutagenitätstests zur Aufklärung der angenommenen Emissionswege. Hierbei werden Textilbelastung in Innenräumen mit verschiedenen AA-Quellen berücksichtigt, Waschexperimente durchgeführt und Proben aus Kläranlagen und Abwasserauffangbecken entnommen, um die quellenbezogenen Muster und die wichtigsten AA zu identifizieren, die die beobachtete mutagene Aktivität verursachen. Mit diesem Ansatz wollen wir die Kenntnislücke zwischen Innenraumexpsosition und der Umweltexposition schließen. In diesem Projekt wird das Fachwissen eines deutschen und eines tschechischen Forschungsinstituts kombiniert. Es umfasst das Target-, Suspect- und Non-target-Screening nach organischen Schadstoffen in komplexen Umweltmischungen, die Detektion von Mutagenität und den zugrundeliegenden Chemikalien in Oberflächenwasser mit wirkungsorientierter Analytik und passiver Probenahme in verschiedenen Umweltmatrizes, sowie die Berücksichtigung von Verteilungsmechanismen von Verbindungen in Innenräumen.

Untersuchungen zur Pharmakokinetik und zum Metabolismus carcinogener, aromatischer Amine

Der Stoffwechsel aromatischer Amine wird mit dem Ziel untersucht, die fuer die akut toxischen und krebserzeugenden Wirkungen verantwortlicher Metaboliten zu identifizieren und die Ursachen fuer ihre gewebespezifische Wirkung aufzuklaeren. Das Studium der Abhaengigkeit der metabolischen Aktivierung und Inaktivierung von der Dosis soll dabei einen Beitrag zur Risikoabschaetzung im Bereich niedriger Dosen leisten.

Dynamische Methanolproduktion aus Hüttengasen, MeOH Synthese

Abbau von sulfonierten Azofarbstoffen

Azofarbstoffe stellen die mengenmaessig wichtigste Klasse an Farbstoffen dar. Jaehrlich werden mehrere hunderttausend Tonnen dieser Farbstoffe produziert und fuer die Faerbung von Papier, Leder, Textilien und anderen Artikeln verwendet. Die meisten industriell eingesetzten Azofarbstoffe enthalten neben der Azobindung 1-3 Sulfonsaeuregruppen und sind unter aeroben Bedingungen biologisch nicht abbaubar. Im Institut fuer Mikrobiologie wird daher versucht, eine Spaltung der Azobindung durch anaerobe Reduktion zu erreichen und diese anaerobe Vorbehandlung mit einem nachfolgenden aeroben Abbau der entstandenen sulfonierten Aminoaromaten zu verbinden. Hierdurch konnte an verschiedenen Modellverbindungen eine Mineralisierung sulfonierter Azofarbstoffe gezeigt werden. Die Kopplung der anaeroben und aeroben Verfahren wurde einerseits mit immobilisierter Biomasse in einem Bioreaktor oder mit suspendierten Zellen durch einen zweistufigen Anaerob/aerob-Prozess erreicht. Die Steigerung der anaeroben Reduktionsraten durch die Zugabe von redoxaktiven Chinonen wird derzeit eingehend untersucht, mit dem Ziel, die Raum-Zeit-Ausbeuten bei dem anaeroben Reduktionsprozess zu erhoehen. Des weiteren wird versucht, die Faehigkeit einiger hochgradig adaptierter Bakterien zur aeroben Reduktion von Azofarbstoffen zu nutzen, indem die Azoreduktasen kloniert und mittels genetischer Techniken fuer den Abbau industriell relevanter Azofarbstoffe optimiert werden sollen.

Belastung und Beanspruchung der Bevölkerung durch Aromatische Amine - Acrylamid - Quellen und Gesundheitsrisiko

Aromatische Amine, wie z.B. Anilin, Toluidine, Naphtylamine, etc und deren Abkömmlinge finden überall in unserer Umwelt Verwendung. So werden sie u.a. als Ausgangsprodukte zur Herstellung von Arzneistoffen, Kunststoffen, Pflanzenschutzmitteln und Farbstoffen eingesetzt. Darüber hinaus werden aromatische Amine in nicht unerheblichen Mengen freigesetzt sowohl über den Hauptstromrauch als auch in noch größeren Mengen über den Nebenstromrauch von Zigaretten, Zigarren, etc.. Als mögliche Quellen für die Belastung mit Aminoaromaten kommen daher für die Allgemeinbevölkerung neben Tabakrauch insbesondere Chemikalien und Farbstoffe in Textilien und Lederwaren, Rückstände von Pflanzenschutzmitteln in Lebensmitteln sowie Inhaltsstoffe von Kosmetika und Haarfärbemittel in Betracht. Viele dieser aromatischen Amine sind als krebserzeugend eingestuft. Beruflicher Kontakt mit aromatischen Aminen wird für die Entstehung von Harnblasenkrebs verantwortlich gemacht. An dieser Krebsart erkranken pro Jahr in Deutschland etwa 15.000 Personen neu. Wie kürzlich am Institut für Arbeitsmedizin in Erlangen (IPASUM) gezeigt werden konnte, nimmt auch die Allgemeinbevölkerung eine ganze Reihe dieser aromatischen Amine aus der Umwelt auf. Zu einem Teil werden diese mit dem Urin wieder ausgeschieden. Die Konzentrationen dieser Stoffe im Urin sind dabei ein Maß für die in den letzten Stunden bzw. Tagen aufgenommenen Menge (Dosismonitoring). Auch im Blut von Personen der Allgemeinbevölkerung konnten wir aromatische Amine in Form von Reaktionsprodukten mit dem roten Blutfarbstoff (Hämoglobin-Addukte) nachweisen. In Gestalt der Hämoglobinaddukte (Biochemisches Effektmonitoring) hat man einen sehr empfindlichen Parameter zur Verfügung, der die wirksame Belastung der letzten Monate widerspiegelt und gleichzeitig auch Rückschlüsse auf das Krebsrisiko zulässt. Aus unseren Ergebnissen war abzuleiten, dass die Exposition gegenüber Tabakrauch (aktiv und passiv) lediglich einen kleinen Anteil an der Belastung mit aromatischen Aminen darstellen kann. Andere Quellen tragen offenbar zu weit größerem Anteil zur Belastung der Allgemeinbevölkerung mit Aminoaromaten bei. Ziel der Untersuchungen ist es deshalb, die Belastung der Bevölkerung durch Aminoaromaten zu messen und das daraus resultierende Gesundheitsrisiko abzuschätzen. Dieses Risiko könnte abgesenkt werden, wenn wir durch diese Untersuchungen bessere Kenntnisse darüber erhalten, aus welchen Quellen die Aminoaromaten aufgenommen werden.

Entwicklung und Erprobung einer kathodischen Nano-Filtrationsmembran für die reduktive Behandlung und Filtration von wasserunlöslichen Farbstoffen und Farbpigmenten zur Aufbereitung von Textilabwasser mit dem Ziel der Wasserkreislaufführung sowie...

Mit einem neuartigen Verfahren sollen im Abwasser der Färberei und Druckerei enthaltene Farbmittel, lösliche wie dispergierbare oder unlösliche Farbmittel in zwei unmittelbar aufeinanderfolgenden Schritten zunächst reduktiv und dann oxidativ behandelt werden. Zu diesem Zweck soll eine Anlage entwickelt werden, die aus einer Elektrolysezelle und einer anschließenden Oxidationskammer besteht. In der Elektrolysezelle werden die Farbstoffe kathodisch reduziert. Die Reduktion hat das Ziel Azofarbstoffe, Anthrachinonfarbstoffe und Pigmente in eine wasserlösliche Form zu überführen. Infolge der Spaltung der Azofarbstoffe entstehen Produkte mit kleinerem Molekulargewicht. Vermutlich werden aromatische Amine gebildet, deren Hydrophilie im Vergleich zum Dispersionsfarbstoff deutlich größer ist.Die erhöhte Wasserlöslichkeit der Produkte ist entscheidend für die Wirksamkeit bzw. Wirtschaftlichkeit der anschließenden oxidativen Behandlung, die in homogener Phase weitaus effektiver abläuft. Der selektive Transfer der löslichen Produkte in die Oxidationskammer soll über einen Filtrationsprozess mit einer Ultra- bzw. Nanofiltrationsmembran erfolgen. Die Membran hält die dispers gelösten Farbstoffpartikel zurück. Zur Optimierung des Filtrationsprozesses und der Elektrolyse soll die Elektrolyse direkt an der Membran stattfinden. Zu diesem Zweck muss eine elektrisch leitende Membran entwickelt werden, an der gleichzeitig die kathodische Reduktion und der Filtrationsprozess ablaufen können. Bei dem Filtrationsprozess kommt es zu einer Anreicherung der Farbstoffpartikel an der Membran bzw. der Kathodenoberfläche. Auf diese Weise gelangt der Farbstoff in unmittelbaren Kontakt mit der Kathode, so dass der Elektronenübertrag auf das Substrat erleichtert wird.Bei der Entwicklung der Membran muss berücksichtigt werden, dass diese bei einem dauerhaften Einsatz in einer Abwasserbehandlungsanlage stabil gegenüber den elektrochemischen Vorgängen, höheren Drücken und der Katholytzusammensetzung ist.Ein weiteres Projektziel ist die Strukturaufklärung der Reduktions- und Oxidationsprodukte. Dazu werden im wesentlichem zwei Analysensysteme verwendet. Mit dem schon im Projekt OXITEX erfolgreich eingesetzten LC-QTOF können höhermolekulare bzw, wasserlösliche Produkte anhand der gemessenen Präzisionsmassehinsichtlich ihrer Summenformel und ggfs. Struktur chara.kterisiert werden. Kleinere unpolare Verbindungen werden mittels GCxGC-(TOF)MS erfasst. Hier ist eine Identifizierung der über Elektronenstoßionisierten Analyten mit umfangreichen Datenbanken bzw. Vergleichssubstanzen möglich. Die ermittelten Strukturen sollen Aufschluss über den Reaktionsverlauf geben. So soll z.B. die Frage geklärt werden, ob die Reduktion in höheren Konzentrationen Zwischenprodukte liefert, oder ob ein weitergehender bzw.unspezifischer Abbau vorliegt. Auch die Annahme, dass infolge der Reduktion aus Azoverbindungen vorwiegend aromatische Amine entstehen, soll untersucht werden.

Belastung der Allgemeinbevölkerung mit aromatischen Aminoverbindungen - Der Einfluss von Ernährung und Bekleidung

Obwohl aromatische Aminoverbindungen im allgemeinen keine Endprodukte der chemischen Industrie darstellen, konnten neuere und eigene Untersuchungen (siehe PUG U97009) zeigen, dass der Mensch in weit größerem Umfang diesen Verbindungen ausgesetzt ist, als bisher angenommen. Aufgrund des krebserregenden Potentials eines Großteils dieser Verbindungen ist es wichtig, entsprechende innere Belastungen und deren Quellen und Aufnahmewege zu identifizieren, um gegebenenfalls zu einer Reduzierung der Aufnahmen gelangen zu können. Ziel der vorgelegten Studie ist es, einen Beitrag zur Frage zu leisten, in welchem Ausmaß der Mensch krebserregenden aromatischen Ammen einerseits über Nahrungsmittel (aminhaltige Pflanzenschutzmittel) und andererseits durch Bekleidung (aminhaltige Azo- u. Anthrachinon-Farbstoffe) ausgesetzt ist. Hierzu sollen unterschiedliche Personengruppen der Allgemeinbevölkerung mittels Biologischen Monitorings (renale Ausscheidung von Metaboliten) und mittels Biochemischen Effektmonitorings (Hämoglobinaddukte aus Blut) untersucht werden. Die Ergebnisse sollen über den sog. HERP-lndex (Human Exposure/Rodent Potency) bezüglich ihrer Gefährdung für den Menschen eingeordnet und bewertet werden. Lifestyle-Einflüsse, insbesondere der Einfluss einer ökologisch bewussten Ernährung, sollen untersucht werden. Somit würden die Ergebnisse erstmals einen Überblick über die umweltbedingte Belastung der Allgemeinbevölkerung mit krebserregenden aromatischen Ammen aus verschiedensten Quellen geben.

Photochemische Behandlung von Prozessabwaessern

Photochemische Behandlung der bei einem Verfahren zur Behandlung von Boeden aus dem Bereich der ehemaligen Sprengstoffabrik 'Tanne' bei Clausthal-Zellerfeld anfallenden mit Nitro- und Aminoaromaten belasteten Prozesswaessern. Diese Prozesswaesser sollen durch kombinierte biologisch/chemische Verfahren oder durch chemisch-oxidative Verfahren behandelt werden. Insbesondere sollen anaerobe und aerobe biologische Verfahren, die Photooxidation mit Wasserstoffperoxid, die Photooxidation mit Ozon, die Photokatalyse mit Titandioxid sowie die Kombination der genannten photochemischen Verfahren mit einer biologischen Vorbehandlung des Wassers untersucht werden. Ziel der Untersuchung ist es, fuer die geplanten Pilotversuche auf dem Gelaende der ehemaligen Sprengstoffabrik 'Tanne' ein Verfahren oder eine Verfahrenskombination zu entwickeln, das eine hoehere Effizienz bezueglich der Schadstoffdestruktion und -rueckhaltung als die Aktivkohlebehandlung aufweist.

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