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Phosphor Speziation in Mineral Staub und Marineaerosol Partikeln

Makronährstoffe, wie Phosphor, sind wichtig für das Wachstum von Meeresmikroorganismen, wie Phytoplankton. Diese sind sehr bedeutsam für die marine Nährstoffkette und Biologie. Verschiedene Phytoplanktonarten emittieren klimarelvante organische Verbindungen, z.B. DMS, welches in der Atmosphäre zu Schwefelsäure oxidiert wird und anschließend zur Bildung neuer Aerosolpartikel beiträgt. Diese können weiterhin als potentielle Wolkenkondensaktionskeime dienen. Informationen über die Verfügbarkeit von Phosphor für diese Mikroorganismen sind somit essentiell für ein besseres Verständnis der Ozean-Atmosphären-Wechselwirkung. Der Haupteintrag von Phosphor in den offenen Ozean erfolgt vorwiegend über atmosphärische Deposition. Informationen über atmosphärische Phosphorkonzentrationen, die Bioverfügbarkeit und Quellen sind notwendig, um den Verbleib in den Ozeanen zu verstehen. Dabei werden vor allem in den Regionen des tropischen Nord- und Südost-Atlantik immer noch Daten benötigt. Die wenigen verfügbaren Daten basieren zumeist auf kurzzeitigen Schiffsmessungen, die in ihrer Anwendung auf langfristige Prognosen und jahreszeitlichen Zyklen sehr begrenzt sind. Um das Verständnis über die Phosphorverfügbarkeit, -quellen, und -bioverfügbarkeit in diesen ozeanischen Gebieten zu verbessern, sollen größenaufgelöste Langzeitmessungen zur Bestimmung des Phosphorgehalts von Aerosolpartikeln durchgeführt werden. Weiterhin werden analytische Methoden entwickelt und optimiert (basierend auf der Kombination von drei Techniken). Diese sollen eine empfindliche Bestimmung von löslichem als auch dem Gesamtphosphor in feinen Partikeln ermöglichen, aufgrund der geringen Aerosolmasse in dieser Größenfraktion. Die ermittelten Daten werden benutzt, um wichtige Quellen des Phosphors in diesen Regionen zu charakterisieren, die Rolle von unterschiedlichen Quellen wie Mineralstaub, Biomassenverbrennung, sowie anthropogenen Verbrennungsaerosols auf die Speziation (organische und anorganische Zusammensetzung), Löslichkeit und atmosphärische Prozessierung des Phosphors, sowie ihre saisonale Variabilität zu untersuchen. Darüber hinaus soll eine regionale Staubmodellsimulation angewendet werden, um den Aerosoltransport und die Staupdeposition in diesen Regionen besser zu beschreiben. Die Ergebnisse sind wichtig für kombinierte Modelle zur Ozean-Atmosphäre Wechselwirkung und das Verständnis der wichtigsten Faktoren, die den Verbleib von atmosphärischem Phosphor im Ozean beeinflussen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1685: Ecosystem nutrition: forest strategies for limited phosphorus resources; Ökosystemernährung: Forststrategien zum Umgang mit limitierten Phosphor-Ressourcen, Nanopartikel und Kolloide als Vektoren von P-Verlusten und -Umverteilungen/Verlagerungen im Zuge der Entwicklung von Waldökosystemen

Hintergrund: Obwohl Nanopartikel und Kolloide (NPC) als Vektoren für P-Verluste und P-Neuverteilungen in Waldsystemen fungieren, fehlen grundsätzlichen Erkenntnisse über den Zusammenhang zwischen steuernden Umweltfaktoren und dem Schicksal, Transport und der zusammensetzung von NPC und ihrer P-Beladung. Wir postulieren, dass hydrologisch bedingte NPC-Verluste und -umverteilungen eine dreifache Gefahr für das langfristige biogeochemische Recycling von P in Waldökosystemen und damit die Ökosystemernährung darstellen. Projektziel: Aufklärung der Bedeutung und Steuerung von NPC-Verlusten und -umverteilungen für die langfristige Effizienz des P-Recycling in Waldökosystemen. Projekt-Hypothesen: Mobile Kolloide in Waldökosystemen entstammen hauptsächlich dem organischen Oberboden (alle WPs), (ii) Laterale Flüsse vom kolloidalen P während Starkregenereignissen begrenzen langfristig die maximale P-Wiederverwertungseffizienz von Waldökosystemen (WP1), (iii) P ist überwiegend mit organischen Kolloiden assoziiert und größtenteils bioverfügbar, was eine weitere Limitierung der P-Wiederverwertung im Wald darstellt (WP2), (iv) Die Kolloidverlagerung in Wäldern führt zu P-reichen und P-armen Stellen (laterale Umverteilung) bzw. zu einem P-Transfer aus oberflächennahen organischen Horizonten zum mineralischen Unterboden und damit zu einer P-Festlegung in diesem Horizont (WP3), und (v) Abnehmende atmosphärische Einträge von organischen Säuren und Kalkung erhöhen den pH Wert und reduzieren das austauschbare bzw. gelöste Al3+ im Waldoberboden, was die Mobilisierung bzw. den Verlust von kolloidalem P fördert (WP4). Methodik: Wir werden die Konzentration und Zusammensetzung von Kolloiden in den Wasserproben i) aus den Streulysimetern, ii) aus dem lateralen Fluss in Bodeneinschnitte (trenches) und iii) aus den Oberläufen von Bächen an den Versuchsstandorten in Bad Brückenau, Conventwald, Vessertal und Mitterfels bestimmen. Die Kolloide werden mittels Feld Fluss Fraktionierung fraktioniert bzw. isoliert und in Kombination mit ICP-MS, TOC und TN Analyse, sowie TEM gekoppelt mit Energiedispersiver Röntgenspektroskopie charakterisiert. Aufgaben/Arbeitspakete: WP1: Entnahme von Wasserproben aus dem lateralen Fluss in Bodeneinschnitten (trenches) (mit Puhlmann/Weiler und Julich/Feger). Entsprechend unserer Hypothese sollte die Gesamtmenge von NPCs aus präferenziellen Fließwegen, dem lateralen Fluss und den Oberläufen der freigesetzten Menge aus der organischen Bodenoberschicht gleich sein. WP2: Untersuchung der Bioverfügbarkeit der NPC aus dem 'interflow' und den Oberläufen durch Inkubationsexperimente mit Enzymen um Phosphatester und Inositol-Phosphate nachzuweisen (mit Kaiser/Hagedorn/Niklaus). (Text gekürzt)

Quecksilberisotopenverhältnisse als Werkzeug zur Bestimmung von Speziestransformationsprozessen in kontaminierten Boden-Aquifer-Systemen

Aufgrund seiner hohen Toxizität ist Quecksilber (Hg) immer noch ein großes Umweltproblem. Die Mobilität und Bioverfügbarkeit von Hg wird maßgeblich durch die chemisch-physikalischen Eigenschaften verschiedener Hg-Spezies (z.B. Hg(II)Cl2, Hg(0), HgS) bestimmt. Die Verteilung stabiler Hg-Isotope wird dabei in einem messbaren Ausmaß durch Speziestransformationsprozesse (z.B. Reduktion/Oxidation, Sorption, Fällung und Verflüchtigung) verändert, womit die Bestimmung des Hg-Umweltverhaltens durch Hg-Isotopenverhältnisse ein neues analytisches Werkzeug bietet. Verschiedene Spezies-Umwandlungsprozesse resultieren dabei in unterschiedlichen massenabhängigen und massenunabhängigen Fraktionierungs-Signaturen, die zum einen ein weiterreichendes Verständnis, zum anderen eine Quantifizierung der verschiedenen biogeochemischen Kontrollfaktoren ermöglichen. Zur Untersuchung der Isotopenfraktionierung durch Speziestransformationsprozesse in Boden-Grundwassersystemen wurden als natürliche Labore zwei Standorte ausgewählt, die durch die Anwendung von hochgiftigem HgCl2 zur Holzimprägnierung stark kontaminiert wurden und somit nur eine einzige Hg-Kontaminationsquelle aufweisen. Vorstudien belegen bereits das Auftreten verschiedener Speziestransformationsprozesse im Boden und Grundwasser und einer damit verbundenen Variation der Hg-Isotopie. Wir postulieren, dass die Hg-Isotopensignaturen im Boden und Grundwasser Hg-Speziestransformationsprozesse abbilden und somit eine Bestimmung dieser Prozesse an Fest-/Flüssigphasengrenzen sowie zwischen verschiedenen Hg-Festphasen-Pools möglich ist. Neben der Untersuchung umfangreicher Grundwasser - und Bodenproben sollen Labor-versuche zur Bestimmung der Hg-Fraktionierung während einzelnen Speziesumwandlungs-prozessen durchgeführt werden. Für ein tieferes Verständnis der biogeochemischen Prozesse der Hg-Speziesumwandlung im Grundwasser soll, basierend auf den gewonnenen Daten, darüber hinaus ein Modell zum reaktiven Hg-Transport im Grundwasser entwickelt werden, das auch die Implementierung der Isotopenfraktionierung beinhaltet. Die erstmalige Kombination von Hg-Speziationsverfahren (Pyrolyse-Thermodesorption) und der Hg-Isotopenbestimmung (Kaltdampf-MC-ICP-MS) in Flüssig-, Fest-, und Gasproben wird unsere Möglichkeiten die Mobilität und Speziation von Hg, nicht nur in den untersuchten kontaminierten Systemen, sondern auch in unbelasteten Boden-Grundwassersystemen signifikant verbessern. Im Gegensatz zur Anwendung von Hg-Isotopendaten zur Ermittlung von Kontaminationsquellen ist die Verwendung als Prozessanzeiger bisher nicht beschrieben. Zudem liegen in der Fachliteratur keine Daten zur Hg-Isotopie in Grundwässern vor.

Bioaccessibility of phosphorus in the subsoil (SubsoilP)

14C content of specific organic compounds in subsoils

Organic matter (OM) composition and dynamic in subsoils is thought to be significantly different from those in surface soils. This has been suggested by increasing apparent 14C ages of bulk soil OM with depth suggesting that the amount of fresh, more easily degradable components is declining. Compositional changes have been inferred from declining ä13C values and C/N ratios indicative for stronger OM transformation. Beside these bulk OM data more specific results on OM composition and preservation mechanisms are very limited but modelling studies and results from incubation experiments suggest the presence and mineralization of younger, 'reactive carbon pool in subsoils. Less refractory OM components may be protected against degradation by interaction with soil mineral particles and within aggregates as suggested by the very limited number of more specific OM analysis e.g., identification of organic compound in soil fractions. The objective of this project is to characterize the composition, transformation, stabilization and bioavailability of OM in subsurface horizons on the molecular level: 1) major sources and compositional changes with depth will be identified by analysis of different lipid compound classes in surface and subsoil horizons, 2) the origin and stabilization of 'reactive OM will be revealed by lipid distributions and 14C values of soil fractions and of selected plant-specific lipids, and 3) organic substrates metabolized by microbial communities in subsoils are identified by distributional and 14C analysis of microbial membrane lipids. Besides detailed analyses of three soil profiles at the subsoil observatory site (Grinderwald), information on regional variability will be gained from analyses of soil profiles at sites with different parent material.

GEMAS – Geochemische Kartierung der Acker- und Grünlandböden Europas, Einzelelementkarten (WMS)

GEMAS (Geochemical Mapping of Agricultural and Grazing Land Soil in Europe) ist ein Kooperationsprojekt zwischen der Expertengruppe „Geochemie“ der europäischen geologischen Dienste (EuroGeoSurveys) und Eurometeaux (Verbund der europäischen Metallindustrie). Insgesamt waren an der Durchführung des Projektes weltweit über 60 internationale Organisationen und Institutionen beteiligt. In den Jahren 2008 und 2009 wurden in 33 europäischen Ländern auf einer Fläche von 5 600 000 km² insgesamt 2219 Ackerproben (Ackerlandböden, 0 – 20 cm, Ap-Proben) und 2127 Grünlandproben (Weidelandböden, 0 – 10 cm, Gr-Proben) entnommen. In den Proben wurden 52 Elemente im Königswasseraufschluss, 41 Elemente als Gesamtgehalte sowie TC und TOC bestimmt. Ergänzend wurde in den Ap-Proben zusätzlich 57 Elemente in der mobilen Metallionenfraktion (MMI®) sowie die Bleiisotopenverhältnisse untersucht. Alle analytischen Untersuchungen unterlagen einer strengen externen Qualitätssicherung. Damit liegt erstmals ein qualitätsgesicherter und harmonisierter geochemischer Datensatz für die europäischen Landwirtschaftsböden mit einer Belegungsdichte von einer Probe pro 2 500 km² vor, der eine Darstellung der Elementgehalte und deren Bioverfügbarkeit im kontinentalen (europäischen) Maßstab ermöglicht. Der WMS zeigt die flächenhafte Verteilung der mit verschiedenen Analysenmetoden bestimmten Elementgehalte in Form von farbigen Isoflächenkarten mit jeweils 7 und 72 Klassen.

GEMAS – Geochemische Kartierung der Acker- und Grünlandböden Europas, Einzelelementkarten, Zn - Zink

GEMAS (Geochemical Mapping of Agricultural and Grazing Land Soil in Europe) ist ein Kooperationsprojekt zwischen der Expertengruppe „Geochemie“ der europäischen geologischen Dienste (EuroGeoSurveys) und Eurometeaux (Verbund der europäischen Metallindustrie). Insgesamt waren an der Durchführung des Projektes weltweit über 60 internationale Organisationen und Institutionen beteiligt. In den Jahren 2008 und 2009 wurden in 33 europäischen Ländern auf einer Fläche von 5 600 000 km² insgesamt 2219 Ackerproben (Ackerlandböden, 0 – 20 cm, Ap-Proben) und 2127 Grünlandproben (Weidelandböden, 0 – 10 cm, Gr-Proben) entnommen. In den Proben wurden 52 Elemente im Königswasseraufschluss, 41 Elemente als Gesamtgehalte sowie TC und TOC bestimmt. Ergänzend wurde in den Ap-Proben zusätzlich 57 Elemente in der mobilen Metallionenfraktion (MMI®) sowie die Bleiisotopenverhältnisse untersucht. Alle analytischen Untersuchungen unterlagen einer strengen externen Qualitätssicherung. Damit liegt erstmals ein qualitätsgesicherter und harmonisierter geochemischer Datensatz für die europäischen Landwirtschaftsböden mit einer Belegungsdichte von einer Probe pro 2 500 km² vor, der eine Darstellung der Elementgehalte und deren Bioverfügbarkeit im kontinentalen (europäischen) Maßstab ermöglicht. Die Downloaddateien zeigen die flächenhafte Verteilung der mit verschiedenen Analysenmetoden bestimmten Elementgehalte in Form von farbigen Isoflächenkarten mit jeweils 7 und 72 Klassen.

GEMAS – Geochemische Kartierung der Acker- und Grünlandböden Europas, Zusatzinformationen, Bodenschwere

GEMAS (Geochemical Mapping of Agricultural and Grazing Land Soil in Europe) ist ein Kooperationsprojekt zwischen der Expertengruppe „Geochemie“ der europäischen geologischen Dienste (EuroGeoSurveys) und Eurometeaux (Verbund der europäischen Metallindustrie). Insgesamt waren an der Durchführung des Projektes weltweit über 60 internationale Organisationen und Institutionen beteiligt. In den Jahren 2008 und 2009 wurden in 33 europäischen Ländern auf einer Fläche von 5 600 000 km² insgesamt 2219 Ackerproben (Ackerlandböden, 0 – 20 cm, Ap-Proben) und 2127 Grünlandproben (Weidelandböden, 0 – 10 cm, Gr-Proben) entnommen. In den Proben wurden 52 Elemente im Königswasseraufschluss, von 41 Elementen die Gesamtgehalte sowie TC und TOC bestimmt. In den Ap-Proben wurden zusätzlich 57 Elemente in der mobilen Metallionenfraktion (MMI®) sowie die Bleiisotopenverhältnisse untersucht. Neben den chemischen Elementgehalten wurden in den Proben auch Bodeneigenschaften und -parameter wie der pH-Wert, die Korngrößenverteilung, die effektive Kationenaustauschkapazität (CEC), MIR-Spektren und die magnetische Suszeptibilität untersucht sowie einige Koeffizienten berechnet. Alle analytischen Untersuchungen unterlagen einer strengen externen Qualitätssicherung. Damit liegt erstmals ein qualitätsgesicherter und harmonisierter geochemischer Datensatz für die europäischen Landwirtschaftsböden mit einer Belegungsdichte von einer Probe pro 2 500 km² vor, der eine Darstellung der Elementgehalte und deren Bioverfügbarkeit im kontinentalen (europäischen) Maßstab ermöglicht. Die in den Datenserien „GEMAS – Einzelelementkarten“ und „GEMAS – Parameter und Indizes“ bereitgestellten geochemischen Karten zeigen eine neutrale und wertungsfreie Darstellung der Verteilungsmuster der untersuchten Elemente und Parameter. Mit der Datenserie „GEMAS – Zusatzinformationen“ werden zusätzliche Informationen bereitgestellt, die die Interpretation dieser geochemischen Karten unterstützen sollen. Der zu dieser Datenserie gehörende Datensatz „Bodenschwere“ stellt Karten zur Verteilung der Bodenschwere im Untersuchungsgebiet bereit. Die Angaben zur Bodenschwere basieren auf den Ergebnissen der Untersuchung der Korngrößenverteilung in den Proben.

Vernetzungs- und Transfervorhaben TransPhoR: BMBF - Fördermaßnahme Regionales Phosphor-Recycling, Teilprojekt 1

Quellen von Sauerstoffhaltigen Polyzyklischen Aromatischen Kohlenwasserstoffen (OPAK) in Böden - ein substanzspezifischer Stabilisotopenansatz

Sauerstoffhaltige polyzyklische aromatischen Kohlenwasserstoffe (OPAK) können bei Verbrennungsprozessen oder durch sekundäre Transformation aus PAK in der Umwelt entstehen. Einige OPAKs zeigen eine höhere Toxizität, Bioverfügbarkeit und Mobilität in Böden als PAKs. Um das Umweltrisiko von PAKs und OPAKs einschätzen zu können, muss die OPAK-Entstehung verstanden werden. Dazu müssen primäre (aus Verbrennung) und sekundäre photochemische und mikrobielle Quellen von OPAKs unterschieden die Transformation von PAKs zu OPAKs besser verstanden werden. Unser Ziel ist, mithilfe von substanzspezifischen Stabilisotopenverhältnissen primäre und sekundäre OPAK-Quellen in Aerosolen und Böden am Beispiel des Muttersubstanz-Derivat-Paars Anthracen (ANTH) und 9,10-Anthrachinon (9,10-AQ), des oft häufigsten OPAK, zu unterscheiden. Wir prüfen fünf Hypothesen: (i) Primäres und sekundäres 9,10-AQ kann mithilfe der substanzspezifischen C- und H-Isotopenverhältnisse (d13C- und d2H-Werte) unterschieden werden. (ii) Photochemisch produziertes 9,10-AQ zeigt einen spezifischen d2H-Wert. (iii) Die Unterschiede der d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus den drei Quellen (primär, sekundär photochemisch und mikrobiell) ermöglichen die Lösung eines Drei-Komponenten-Mischungsmodells. (iv) Der Beitrag des biologisch produzierten 9,10-AQ steigt mit der mikrobiellen Aktivität im Boden, die wir als CO2-Freisetzung aus pflanzenfreien Mikrokosmen messen werden, und der Beitrag des photochemisch produzierten 9,10-AQ ist in ländlichen Böden höher als in städtischen. (v) Wenn die Bodenmikroorganismen vergiftet werden, werden keine OPAKs aus PAKs produziert. Um die fünf Hypothesen zu prüfen, werden wir drei Arbeitspakete (AP) realisieren. Jedes AP umfasst einen experimentellen und einen Beobachtungs-Teil. Im ersten AP werden wir d13C- und d2H-Werte von ANTH und 9,10-AQ sowie zum Vergleich auch von Benz(a)pyren (B(A)P) als reines Verbrennungsprodukt in den gesamten in der Atmosphäre suspendierten Partikeln (TSP) aus der Verbrennung von Biomasse und fossilen Energieträgern bestimmen. Im zweiten AP werden wir die d13C- und d2H-Werte von 9,10-AQ aus photochemischer Entstehung in der Atmosphäre und im dritten AP aus mikrobieller Entstehung im Boden bestimmen. Wir werden TSP aus den Emissionen einer experimentellen Verbrennung von Biomasse und fossilen Brennstoffen und städtischer und ländlicher Luft untersuchen. Wir werden an ein künstliches Aerosol sorbiertes ANTH der Sonneneinstrahlung in Glaskugeln aussetzen und mikrobielle Umsatz-Experimente in Mikrokosmen mit ländlichen Böden, zu denen wir ANTH hinzudotieren, durchführen. Außerdem werden wir die vertikale Verteilung von ANTH, B(A)P und 9,10-AQ und deren d13C- und d2H-Werte in Moder-Waldbodenauflagen, in denen der Abbaugrad der PAK mit der Tiefe zunimmt, untersuchen. In allen TSP- und Bodenproben werden wir PAK- und OPAK-Gehalte sowie d13C- und d2H-Werte von ANTH, 9,10-AQ und teilweise auch B(A)P bestimmen.

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