Die biogenen VOC-Emissionen (BVOC) in Deutschland tragen stark zur Ozonbildung bei, insbesondere zu Spitzenwerten bei hohen Temperaturen. Die für die Ozonchemie relevantesten BVOC-Emissionen sind die Isopren-Emissionen einzelner Baumarten, aber auch andere Quellen wie Ackerflächen und Grünland sowie andere BVOC-Spezies haben einen Einfluss. Von BVOC-Emissionen ist bekannt, dass diese in allen aktuellen Chemie-Transport-Modellen unzureichend erfasst und parametrisiert sind. Durch die Kombination existierender Modelle zur Berechnung von BVOC-Emissionen (z. B. für Einzelbäume UFORE oder i-Tree) mit aktuellen Landnutzungskarten sowie der Parametrisierung statischer (z. B. Baum-, Pflanzenart) und dynamischer (z. B. Temperatur, Bodenfeuchte, Vegetationsphase) Abhängigkeiten in Chemie-Transport-Modellen sollen die absoluten Emissionen sowie die räumliche und zeitliche Verteilung der biogenen VOC und damit insbesondere Episoden mit hohen Ozonkonzentrationen besser abgebildet werden. Auch die Senkenfunktion der Vegetation gegenüber Ozon soll dabei berücksichtigt und dynamisch parametrisiert werden.
Schwarzer Kohlenstoff (Black Carbon, BC) ist eine Feinstaubkomponente, die bei Verbrennungsprozessen in die Atmosphäre freigesetzt wird und negative Auswirkungen auf die Gesundheit und das Klima hat. Aktuelle Emissions- und Konzentrationsabschätzungen sind unsicher. Im Projekt wurden im ersten Schritt die Emissionsquellen von BC für die Modellierung verbessert. Im zweiten Schritt wurde die räumliche Konzentrationsverteilung von BC in Deutschland durch eine kombinierte Auswertung von Messdaten und Modellierungsergebnissen optimiert.
Überschreitungen von Luftqualitätsgrenzwerten von Feinstaub (PM10) im Osten Deutschlands treten meist an Tagen mit kalten und stabilen Wetterlagen im Winter auf und sind oft verbunden mit dem Transport von belasteter Luft aus Polen und anderen osteuropäischen Ländern. Im Rahmen dieses Projekts wurde eine Studie zur Quellzuordnung durchgeführt, um den Beitrag des grenzüberschreitenden Transports aus unterschiedlichen Emissionsquellen an der erhöhten Feinstaubkonzentration im Osten Deutschlands zu bewerten. Die Studie wurde mit dem Chemie-Transportmodell LOTOS-EUROS uns der darin implementierten Labelling-Technik zur Quellzuordnung durchgeführt. Die Ergebnisse wurden mit den PM10-Beobachtungen der PM-Ost-Kampagne und den Ergebnissen der darin durchgeführten messbasierten Quellzuordnung verglichen. Um die Qualität des Modells im Hinblick auf die Simulation von Episoden mit hoher PM Konzentration im Winter zu verbessern, wurden in der ersten Phase des Projekts Verbesserungen der Hausbrand- Emissionen und deren zeitlicher Variabilität vorgenommen. Zusätzlich wurde eine Optimierung der vom meteorologischen Modell COSMO simulierten Mischungsschichthöhen über Sensitivitätsläufe angestrebt. Die Ergebnisse zeigen, dass der Hausbrand und die Landwirtschaft die dominierenden Faktoren für erhöhte PM10-Konzentrationen im Osten Deutschlands bei kalten und stabilen Wetterbedingungen sind. Für städtische Stationen ist auch der Verkehrsbeitrag von Bedeutung. Im Durchschnitt stammt der größte Feinstaubbeitrag aus Deutschland. Bei höheren PM-Konzentrationen allerdings übersteigt der grenzüberschreitende Beitrag Polens und anderer osteuropäischer Länder denjenigen Deutschlands selbst. Die dominierenden Quellen dieses über große Distanzen transportierten Feinstaubs sind Hausbrand und Landwirtschaft. Der Vergleich der modellbasierten Quellzuordnung aus den LOTOS-EUROS-Ergebnissen mit den auf Messungen basierenden Ergebnissen aus dem PM-Ost-Projekt zeigt eine gute Übereinstimmung für Ammoniumnitrat- und Verbrennungsquellen. Für den verkehrsbedingten Beitrag sind größere Unterschiede zu erkennen, die auf die zeitliche Variabilität der Emissionen, die Auflösung des LOTOS-EUROS-Modells, die Unterschätzung der Aufwirbelung und den Reifen- und Bremsenabrieb zurückzuführen sind. Die PM10 Gesamtkonzentrationen aus dem LOTOS-EUROS Mo-dell sind in der Regel niedriger als die gemessenen Werte, was auf nicht erfasste Quellen oder Pro-zesse im Modell zurückgeführt werden kann. Die Korrelation des nicht modellierten PM10 Anteils mit den PMF-Quellen legt nahe, dass neben einer Unterschätzung der vertikalen Mischung, der Ausschluss der SOA-Bildung in LOTOS-EUROS und eine Unterschätzung der Sulfat-Bildung wahrscheinliche Gründe für die PM10-Unterschätzung sind. Quelle: Forschungsbericht
Zur besseren Beschreibung der Emissionsquellen der Kohlenstofffraktionen im Feinstaub (BC/EC und OC) sollen in diesem Vorhaben Ausbreitungsrechnungen und Messungen kombiniert werden. Das Vorhaben soll zunächst die methodischen Grundlagen für die Modellierung liefern. Ausgangspunkt für die Berechnungen sind hierbei die von Deutschland berichteten sektorspezifischen Jahresgesamtemissionen von BC für Deutschland, die im Forschungsvorhaben auf Basis aktueller wissenschaftlicher Erkenntnisse optimiert werden sollen. Es sollen erste Ergebnisse zur flächendeckenden Immissionsbelastung von BC geliefert werden. Aus dem Vergleich von Modellergebnissen und Messungen sollen zudem Rückschlüsse hinsichtlich einer optimierten räumlichen Verteilung der BC/EC- und OC-Emissionen aus dem Hausbrandsektor gezogen werden. Diese Optimierung wird zudem durch einen Vergleich von eigenen Messungen mit mikroskaligen Modellrechnungen untermauert.
Als eine wesentliche Ursache fuer die Belastung der Atmosphaere mit Schadstoffen gilt der Fahrzeugverkehr. Waehrend bisher die Problematik der Photooxidantien im Vordergrund stand, sollen in diesem Projekt die Folgen der Partikelemissionen des Strassenverkehrs mit numerischen Modellen eingehend untersucht werden. Grundlage fuer die Projektarbeiten ist das EURAD-Modellsystem, mit dem die notwendigen Emissionsdaten, meteorologischen und chemischen Daten generiert bzw aufbereitet werden. Zur Behandlung der Aerosole steht ein modales Aerosoldynamik-Modell (MADE) zur Verfuegung, das eine Behandlung der Aerosoldynamik und damit eine Beschreibung der Groessenverteilung der Partikel ermoeglicht. Um das Modellsystem sinnvoll auf der Skala des Strassenverkehrs (1-2 km) anzuwenden sind einige Vorarbeiten unumgaenglich. Es muessen sowohl die Partikelemissionen des Verkehrs als auch die Verteilung der Vorlaeufersubstanzen bekannt sein, die sekundaere Partikel bilden koennen. Weiterhin sind Modifikationen am Modellcode hinsichtlich der kleinskaligeren Anwendungen moeglicherweise notwendig. Im Rahmen dieses Projektes soll in enger Zusammenarbeit mit dem Ford Forschungszentrum in Aachen das Aerosol-Modell weiterentwickelt werden, so dass eine Beschreibung der Aerosolverteilung waehrend Wolken- und Nebelereignissen, dh bei hohen Werten der relativen Feuchte durchgefuehrt werden kann. Hierzu muss das Aerosolmodell um eine Parametrisierung der Behandlung von Wolkentropfen erweitert werden, die eine Beschreibung der Tropfengroessenverteilung aus den vorhandenen ueber die Wolke gemittelten Groessen ermoeglicht. Bei den Auswirkungen von Wolken auf Aerosole sollen neben den vertikalen Transporten der Partikel in konvektiven Wolken, nasschemische Reaktionen in Wolkenwasser und die nasse Deposition der Partikel beruecksichtigt werden.
Uebergeordnete Ziele des Leitthemas 3 (LT3) des TFS sind das moeglichst weitgehende Verstaendnis aller Prozesse, die an der Oxidantienbildung beteiligt sind und in Deutschland und Zentraleuropa u.a. zu hohen Ozonbelastungen im Sommer fuehren sowie die Entwicklung, der Test und die Vervollstaendigung/Reduzierung chemischer Mechanismen zur Beschreibung der Ozonproduktion in geeigneten Chemie-Transport-Modellen. Die Arbeitsgruppe am IFU traegt zu Leitthema 3 des TFS durch die Weiterentwicklung des Regional Atmospheric Chemistry Mechanism (RACM) bei. Das Hauptziel des Projektes ist die Entwicklung eines chemischen Mechanismus, der in Chemie- Transport-Modellen (CTM) angewendet werden soll. Die Behandlung der atmosphaerischen Chemie in Gas- und Fluessigphasenmechanismen weist bedeutende Unsicherheiten und Luecken auf, insbesondere in folgenden Bereichen: Reaktionsmechanismen fuer den Abbau aromatischer Verbindungen; - Produkte der Reaktionen von Alkenen mit HO und O3, inklusive biogener Verbindungen wie Isopren, a-Pinen und d-Limonen; - Reaktionsprodukte der laengerkettigen Alkoxyradikale aus dem Abbau von Alkanen; - Chemischer Abbau teiloxidierter Verbindungen wie Dicarbonylverbindungen und Aldehyde mit hoeherem Molekulargewicht. In diesem Projekt wird der chemische Mechanismus RACM unter Verwendung der in den Laborexperimenten von LT3 gewonnenen kinetischen Daten verbessert.
Hintergrund: Das aktuell verwendete, statistische Ozonprognoseverfahren stammt aus dem Jahr 2003. Seit dieser Zeit hat sich die Ozonbelastungssituation zwar deutlich verbessert, es besteht aber aus Gründen des Gesundheitsschutzes das Erfordernis, die Belastung weiter zu mindern. Auch trotz der bisher praktizierten jährlichen Anpassung der Prognosegleichungen muss von einem Verlust der Prognosegüte mit zunehmender Zeit ausgegangen werden. Daher ist es nötig, neue, qualitätsgesicherte und dem wissenschaftlichen Stand entsprechende Vorhersagedaten zu nutzen. Im Rahmen des europäischen Copernicus-Programms werden im MACC Projekt Luftqualitätsprognosen als Ensemble aus den Berechnungen von 7 Chemie-Transport-Modellen erstellt. Mit dem Übergang in die operationelle Phase in MACC-III ist die Datenbereitstellung bis mindestens 2020 gesichert. Die täglichen Ozonprognosedaten werden für Europa mit horizontalen Gitterweiten zwischen 10 und 15 km für die darauffolgenden 4 Tage berechnet. Es werden außerdem weitere Luftschadstoffe wie z. B. NO2 und PM10 simuliert. Die Ozonprognosen sollen auf der Internetseite des UBA veröffentlicht werden. Beschreibung und Zielsetzung des Vorhabens: Im geplanten Forschungsvorhaben sollen weiterführende Validierungen der MACC Ozonprognosen mit den in Deutschland gemessenen Daten durchgeführt werden, um so die Güte der Vorhersage und Unsicherheiten bei bestimmten Wetterlagen abzuschätzen. Aufgrund der Gitterweite repräsentieren die Daten nur die regionalen Hintergrundkonzentrationen. Sie können aber auch als Randbedingungen für räumlich höher aufgelöste Berechnungen mit den üblicherweise am UBA verwendeten Modellsystemen dienen. Im Forschungsvorhaben soll die Eignung der MACC Daten zur Verwendung als Randbedingung geprüft werden. Dies beinhaltet die Entwicklung einer Schnittstelle und deren beispielhafte Anwendung.
Die stratosphärische Aerosol-Schicht (Junge-Schicht) stellt einen der wichtigsten Einflussfaktoren für das Erdklima dar. Seine Präsenz beeinflusst die Strahlungsbilanz der Atmosphäre, zum einen durch die direkte Wechselwirkung zwischen dem Aerosol und solarer wie terrestrischer Strahlung. Zum anderen nimmt das stratosphärische Aerosol als Reaktionsoberfläche indirekt Einfluss auf das Klima durch seine Beteiligung bei heterogenen chemischen Umwandlungsprozessen in der Stratosphäre, wie zum Beispiel bei der Ozonchemie. Trotz seiner Auswirkungen auf das Erdklima sind die Prozesse, die zur Aufrechterhaltung des stratosphärischen Aerosols sowie zu dessen Umwandlung im Verlaufe der atmosphärischen Lebenszeit beitragen, nicht vollständig verstanden. Weitestgehend unklar sind zudem die Strahlungseigenschaften des stratosphärischen Aerosols in Abhängigkeit von dessen Alterungsfortschritt sowie die sich damit ändernden Wechselwirkungen mit dem Erdklima-System. SPITFIRE hat sich zum Ziel gesetzt, jene Prozesse genau zu untersuchen, die das stratosphärische Aerosol auch abseits von explosivem, hochreichendem Vulkanismus (z.B. Pinatubo 1991) aufrechterhalten. SPITFIRE will ferner die genaueren Auswirkungen des stratosphärischen Aerosols auf das Erdklima untersuchen, um eine bessere Vorhersagbarkeit zukünftiger Entwicklungen des stratosphärischen Aerosols und dessen Klimawechselwirkungen zu erreichen. Konkrete Zielsetzungen umfassen (1) das quantitative Verständnis der verschiedenen Quell- und Transportmechanismen des stratosphärischen Aerosols, (2) die Prozesse zu quantifizieren, die den Beitrag von Schwefelverbindungen und anderen organischen/inorganischen Substanzen zum stratosphärischen Aerosol steuern, (3) die Anteile von volatilen (flüchtigen) und refraktären (nichtflüchtigen) Partikeln am stratosphärischen Aerosol zu quantifizieren und (4) Parametrisierungen bezüglich der relevanten Prozesse zu erstellen, die sich in Chemie-Klima-Modelle implementieren lassen. SPITFIRE ist ein Verbundprojekt von fünf Forschungsgruppen mit langjähriger Erfahrung auf dem Gebiet der physiko-chemischen Aerosol-Charakterisierung sowie der Untersuchung von Aerosol-Vorläufergasen, wie SO2, H2SO4 und OCS in der UT/LS. SPITFIRE hat einen Schwerpunkt hinsichtlich experimenteller Beobachtungen aerosolbezogener Prozesse in der Stratosphäre unter Zuhilfenahme der Höhenforschungsflugzeuge M55-Geophysica und HALO.
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