Lignin ist ein nachwachsender Rohstoff (Bestandteil von Holz, in etwa 30 % Gewichtsanteil der Trockenmasse), der als Biopolymer aus hoch funktionalisierten, phenolischen Makromolekülen aufgebaut ist. Dieser biogene Rohstoff fällt in der Holz- und Zellstoffverarbeitenden Industrie in großen Mengen als Neben- beziehungsweise Reststoff an und wird bis heute nur wenig stofflich genutzt. Ein Großteil wird verbrannt und energetisch genutzt. Im Sinne einer ressourceneffizienten Kreislaufwirtschaft und einer bestmöglichen Wertschöpfung soll in ElektrALig ein innovativer Weg aufgezeigt werden, wie die regenerative Kohlenstoffquelle Lignin großtechnisch als chemischer Grundstoff für die Herstellung von Polymerbausteinen genutzt werden kann. In einem zweistufigen Produktionsverfahren sollen dazu die im Lignin enthaltenen aromatischen Polymerbausteine chemisch aufgeschlossen, über eine konvergente elektrochemische Umsetzung zu definierten Zielstrukturen umgesetzt und so für Anwendungen in der Produktion von Polymerharzen zugänglich gemacht werden. Zusammenarbeit der Industriepartner Mercer Rosenthal, Borregaard, Covestro und Heraeus und der Ruhr-Universität Bochum mit dem Lehrstuhl CSC und der Arbeitsgruppe Apfel als ausführenden Stellen vereint eine einzigartige Expertise im Bereich der Ausgangsstoffe, der chemischen Verfahrenstechnik, der elektrochemischen Reaktionstechnik und der Polymeranwendungen. So kann eine effiziente Strategie zur stofflichen Nutzung von Lignin umgesetzt werden, die von einem grundlegenden chemischen Verständnis des Aufbaus von technisch verfügbaren Ligninen, über konkrete Teilschritte zu einem ausgefeilten verfahrenstechnischen Konzept der strom-basierten Konversion des biogenen Rohstoffes Lignin reicht.
Der erste Teil des Forschungsvorhabens (Start April 2006) wurde erfolgreich abgeschlossen. Im folgenden werden die Erfolge des ersten Projektabschnitts und die Ziele und Ergebnisse des zweiten Projektabschnitts zusammengefasst. 1. Abschnitt: Zu Beginn des Projekts waren CFD-Simulationen von zweiphasigen flüssig-flüssig betriebenen Extraktionskolonnen in der Literatur quasi nicht vorhanden. Im ersten Teil wurden daher zunächst zweiphasige CFD.Simulationen mit konstanten Tropfendurchmessern ohne Berücksichtigung von Populationsbilanzen erfolgreich durchgeführt. In beiden CFD Tools konnten die ein- und zweiphasigen Strömungsbedingungen in einem Rotating Disc Contactor vorhergesagt werden (1,2). Ein- und zweiphasige Particle Image Velocimetry Messungen ermöglichten einen Vergleich und eine Validierung der Simulationen. Im nächsten Schritt wurden Methoden zur Lösung der Populationsbilanzen in die CFD codes integriert. Die Standardvorgehensweise ist, dass für jede Phase in CFD ein Fluid verwendet wird (Two-Fluid Model) und sich die disperse Tropfenphase mit dem Sauterdurchmesser (d32) bewegt, der mit Hilfe der Populationsbilanzen berechnet wird. Die klassischen Lösungsmethoden, Klassenmethode und Momentenmethode (Quadrature Method of Moments), wurden im Rahmen von Fluent untersucht (4). In diesem Zusammenhang wurden auch mehrere Literaturmodelle für Zerfall und Koaleszenz der Tropfen in Fluent integriert und verglichen. Es zeigte sich, dass eine Vorhersage der Tropfengröße in einer 5 Compartment Sektion eines RDC Extraktors, bei richtiger Wahl der Modelle, möglich ist. Bei der Kopplung zwischen CFD und PBM ist die Momentenmethode vorzuziehen, da hier der Rechenaufwand wesentlich geringer ist, bei besserer Genauigkeit des Sauterdurchmessers. Sowohl in Fluent als auch in FPM wurde die Sectional Quadrature Method of Moments (SQMOM) implementiert (5-7). Die SQMOM als eine adaptive Methode ist für die Verwendung in CFD sehr gut geeignet. Im Gegensatz zum Zwei-Fluid CFD-Modell können im Multi-Fluid Modell tropfengrößenspezifische Aufstiegsgeschwindigkeiten wiedergegben werden. 2. Abschnitt: Während die reine Verknüpfung und die Vorhersage der Zweiphasenströmung im ersten Forschungsabschnitt realisiert wurden, sollen im weiteren Forschungsvorhaben die Vorhersagemöglichkeiten weiterentwickelt werden. Ziele sind hierbei ein Turbulenzmodell für FPM zu realisieren und zu validieren, mit dessen Hilfe Zerfall und Koaleszenz der Tropfen modelliert werden. Am Lehrstuhl f. Thermische Verfahrenstechnik sind Untersuchungen zur Messung der Turbulenz und zum Zerfall der Tropfen geplant. Eine integrierte Betrachtung von experimentellen und simulierten Turbulenzgrößen zusammen mit Zerfall und Koaleszenz der Tropfen soll zu einer Verbesserung der Vorhersage führen. Die Berücksichtigung von Stofftransport mit Hilfe eines bivariaten Populationsbilanzmodells wird die Beschreibung des Stoffaustauschs ermöglichen. (Text gekürzt)
Die Oligomerisierung der Kohlenwasserstoffe der C4 -Fraktion wird bereits seit einigen Jahrzehnten intensiv erforscht. Die n-Butene fallen vor allem bei thermischen und katalytischen Crack-Verfahren als Nebenprodukte in dem sogenannten C4 -Schnitt an. Dieser setzt sich aus verschiedenen Kohlenwasserstoffen zusammen, welche alle vier Kohlenstoffatome besitzen. Die Aufarbeitung dieses Gemisches ist aufgrund der vielen Teilprozesse zum Abtrennen bzw. Anreichern einzelner Komponenten äußerst energieaufwendig. Eine Gesamtverwertung der C4 -Fraktion ist daher von großem wirtschaftlichen Interesse. Ein möglicher Prozess auf dem Weg zur Verarbeitung einer Gesamtfraktion ist die Oligomerisierung der Butene. Im Ergebnis der Untersuchung werden vertiefte Kenntnisse über die Wirkungsweise von metallbeladenen mikro/mesoporösen Alumosilicaten in der Olefinoligomerisierung erwartet.
Das Teilprojekt stellt die chemischen Grundlagen für die Forschergruppe bereit. Es widmet sich der Analyse von Speziesprofilen, die für die Entwicklung und kritische Validierung der reaktionskinetischen Modelle für die motorischen Teilprojekte benötigt werden und die dann in die Regelung einfließen. Diese Analysen sollen vornehmlich unter Niedertemperaturbedingungen an den Surrogatbrennstoffen iso-Oktan (für die GCAI-Verbrennung in TP3) und n-Heptan (für die PCCI-Verbrennung in TP4) in einem Strömungsreaktor erfolgen. Mehrere Teilaspekte stehen im Fokus der reaktionskinetischen Untersuchungen. Für die GCAI-Bedingungen steht die Veränderung der Zündwilligkeit unter Wasserzusatz im Vordergrund. Die Effekte variabler Addition von Wasser zu iso-Oktan sollen für ein Parameterfeld bei unterschiedlichen Bedingungen untersucht werden, um die Grundlagen des Wasserzusatzes auf die Reaktionskinetik im Niedertemperaturbereich zu verstehen und in die Modellbildung zu übertragen. Die geplanten Untersuchungen stellen weitgehend Neuland dar. Zur Unterstützung sollen einige Analysen hierzu auch unter den stabilen Bedingungen vorgemischter ebener Niederdruckflammen stattfinden. Für die Modellbildung im Bereich der PCCI-Verbrennung sind detaillierte Untersuchungen der Bildung von Rußvorläuferspezies im Bereich bis zu etwa vier aromatischen Ringen insbesondere unter Niedertemperaturbedingungen geplant. Während die Reaktionen zur Bildung des ersten aromatischen Ringes als sehr gut verstanden gelten können, weist das grundlegende Verständnis der Bildungskinetik in der molekularen Vorläuferphase bis zu etwa 3-4 aromatischen Ringen noch sehr große Lücken auf. Dieser Phase, an die sich die erste Partikelnukleation zum Beispiel über Dimerisierung der mehrkernigen Aromaten anschließt, kommt innerhalb der Reaktionsketten vom Brennstoffmolekül zum Rußkeim eine große Bedeutung zu. Das entsprechende fundamentale Wissen ist für die Modellentwicklung in TP4 von entscheidender Bedeutung. Die Arbeiten sollen daher auch durch die Untersuchung besonders brennstoffreicher Zonen in einer nicht vorgemischten Flamme unterstützt werden. Für beide motorische Verfahren ist es zudem interessant, die Einflüsse der Zumischung von Abgaskomponenten auf die Reaktionskinetik zu verstehen. Anknüpfend an die Untersuchungen zur Wasserbeimischung sind hierzu einige grundlegende Analysen geplant. Zur Erfassung der Spezies als Funktion der Reaktionsbedingungen sollen an allen Versuchsträgern verschiedene Varianten massenspektrometrischer Verfahren eingesetzt werden, mit denen in der Arbeitsgruppe große Erfahrung vorliegt. Als unterstützende Techniken werden Gaschromatographie sowie Laserverfahren zur Temperaturbestimmung eingesetzt.
Im Rahmen der in Deutschland stattfindenden Energiewende werden zur Substituierung fossiler Energieträger zunehmend erneuerbare Energien eingesetzt. Die regelmäßige Verfügbarkeit dieser Energiequellen ist nur bei einem kleinen und kaum erweiterbaren Teil, hauptsächlich der Wasserkraft und der Biomasseverwertung, gegeben. Die Nutzung von Wasserstoff als Energieträger der erneuerbaren Energien (Wasserstoffwirtschaft) erscheint aufgrund hoher Anfangsinvestitionen zur Umrüstung der auf Kohlenwasserstoffen basierenden Energieinfrastruktur sowie der geringen volumetrischen Energiespeicherdichte des Wasserstoffs problematisch. Eine interessante Möglichkeit zur Lösung der Speicherproblematik bei gleichzeitiger Beibehaltung der vorhandenen Infrastruktur besteht in der Herstellung von Methanol aus Kohlendioxid und Elektrolyse-Wasserstoff, der mittels erneuerbarer Energien erzeugt wird. Durch eine stoffliche Nutzung von Kohlendioxid lassen sich in Folge CO2 ?Emissionen mindern, und CO2 wird dadurch in einem Kreislauf genutzt, ohne dass die Atmosphäre durch zusätzliche Emissionen belastet wird. Für die Umsetzung dieses Konzepts müssen geringe Systemkosten bei hohen Wirkungsgraden erreicht werden. Beide Kriterien sprechen für die Nutzung der Hochtemperaturelektrolyse zur Herstellung von Wasserstoff für eine anschließende Kohlenwasserstoffsynthese. Bisher wurden in Hochtemperatur?Elektrolyseuren sauerstoffleitende Elektrolyte verwendet. Das Teilvorhaben der Professur für Technische Thermodynamik innerhalb des Verbundprojektes umfasst die Charakterisierung der eingesetzten Katalysatoren sowie deren Wirkungsweise und die Untersuchung der katalytischen Prozesse mit experimentellen Methoden. Damit soll der Gesamtprozess hinsichtlich der Katalysatoren optimiert werden.
Die elktrochemische Abscheidung von Chrom aus Chrom(III)Lösungen arbeitet großtechnisch mit geringer Stromausbeute. Ziel dieser Arbeit ist es, durch Variation der verwendeten Materialien (Membran oder Elektroden) und Bestimmung der jeweiligen Abscheidekinetik, die Stromausbeute zu optimieren
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