Ziel diesen Antrags ist die Teilnahme der universitären Partner an den Messungen der Kampagne PGS (POLSTRACC/ GWLCYCLE/ SALSA), die im Winter 2015/2016 durchgeführt werden sollen. An der geplanten HALO Kampagne sind die Universitäten Frankfurt, Mainz, Heidelberg und Wuppertal beteiligt. Die Universität Mainz ist kein voller Partner dieses Antrages, da es kein Projekt der Universität Mainz (AG Prof. Peter Hoor) in der letzten Phase des Schwerpunktprogramms gab. Der finanzielle Teil der geplanten Aktivitäten der Universität Mainz soll daher über die Universität Frankfurt abgewickelt werden. Der wissenschaftliche Beitrag der Universität Mainz ist allerdings in einer ähnlichen Weise dargestellt wie für die anderen universitären Partner. Das Ziel von PGS ist es, Beobachtungen einer großen Zahl verschieden langlebiger Tracer zur Verfügung zu stellen, um chemische und dynamische Fragestellungen in der UTLS zu untersuchen (POLSTRACC und SALSA) und die Bildung und Propagation von Schwerwellen in der Atmosphäre zu untersuchen. (GWLCYCLE). Die Universitäten Frankfurt und Wuppertal schlagen vor hierfür GC Messungen von verschieden langlebigen Spurengasen und von CO2 (Wuppertal) durchzuführen. Die Universität Mainz schlägt den Betrieb eines Laser Spektrometers für schnelle Messungen von N2O, CH4 und CO vor und die Universität Heidelberg plant Messungen reaktiver Chlor und Bromverbindungen mit Hilfe der DOAS Technik. Die wissenschaftlichen Studien, die mit den gewonnen Daten durchgeführt werden sollen, werden im Antrag umrissen. Es sind Studien zu Herkunft und Transport von Luftmassen in der UTLS, zu Transportzeitskalen und zum chemischen Partitionierung. Es sei an dieser Stelle darauf hingewiesen, dass diese wissenschaftlichen Arbeiten zwar hier umrissen werden, die Studien selbst aber aufgrund der begrenzten Personalförderung und der kurzen Laufzeit nicht Teil dieses Antrags sind. Ziel dieses Antrags ist es, die Vorbereitung und Integration der Messgeräte zu ermöglichen, die Messungen durchzuführen und die Daten für die Datenbank auszuwerten. Wir beantragen daher hier den universitären Anteil an den Missionskosten (incl. Zertifizierung der Gesamtnutzlast und der Flugkosten), die Personalmittel, Reisekosten und Verbrauchskosten für die Durchführung der Messungen.
a) Entwicklung eines Bleichverfahrens fuer Sulfitzellstoffe ohne Einsatz von Chlor. b) Ersatz der Chlorierungsstufe durch eine Alkali/Sauerstoff- oder Peroxidstufe mit Magnesium oder Natrium als Base. Einsatz von Chlordioxid an Stelle von Chlor. c) Die Sulfitzellstoffe werden in vier Stufen mit den erwaehnten Bleichmitteln behandelt und auf einen Weissgrad von 90 und hoeher gebracht. Bei Verwendung der gleichen Base in der Bleiche wie beim Aufschluss koennen die Bleichereiabwaesser zusammen mit der Kochereiablauge eingedampft und verbrannt werden und ein Grossteil der Chemikalien zurueckgewonnen werden. Die Abwasserbelastung durch Zellstoffabriken kann so erheblich reduziert werden.
Im Fachgebiet Abfalltechnik steht eine Technikumsverbrennungsanlage (TVA), die Speziell für die Energie-, Massen- und Schadstoffbilanzierung von Verbrennungsversuchen entwickelt und in den letzten Jahren mehrfach modifiziert wurde. Die Energie- und Massenbilanzierung wird seit Jahren erfolgreich genutzt. Im Rahmen dieses Projektes konnte als erstes die Qualität der Schadstoffbilanzierung mit Hilfe der in dieser Untersuchung durchgeführten Verbrennungsversuche am Beispiel Chlor gezeigt werden. Dazu wurden Verbrennungsversuche an der TVA durchgeführt, bei denen Holz/PVC-Mischungen und Holz/NaCl-Mischungen, die bis zu 6 Ma-Prozent Chlor enthielten, eingesetzt wurden. Um die Widerfindungsraten von Chlor bei den Verbrennungsversuchen in der TVA zu bestimmen und um zusätzlich Aussagen über den Transfer des Chlors in die verschiedenen Fraktionen machen zu können, wurden die Chloranteile in den einzelnen Fraktionen Rauchgas, Asche und Flugstaub ermittelt. Die HCI-Konzentrationen im Rauchgas wurden mit dem OPSIS-Messsystem analytisch bestimmt. Die Staub- und Aschegehalte wurden ermittelt und der Flugstaub und die Asche auf ihre Chlorgehalte untersucht. In den drei Fraktionen Rauchgas, Asche und Flugstaub konnten 95,1 bis 101,7 Prozent des eingesetzten Chlors wieder gefunden werden. Es wurden bei den Holz/PVC-Mischungen 82 bis 85 Prozent des Chlors im Rauchgas, 11 bis 14 Prozent in der Asche und etwa 1,4 Prozent im Flugstaub ermittelt. Bei anschließenden Vergleichen zeigten diese Transferkoeffizienten eine gute Übereinstimmung mit hochgerechneten Transferkoeffizienten aus Laboruntersuchungen von Schirmer (2005). Damit wurde gezeigt, dass die Veränderungen und Umbauten an der TVA in den letzten Jahren zu einer Verbesserung der Schadstoffbilanzierung geführt haben und diese dadurch erfolgreich durchgeführt werden kann. Damit ist die TVA für weitere Schadstoffermittlungen von unbekannten Ersatzbrennstoffen gut geeignet. Neben der Ermittlung von Ersatzbrennstoffen wurde die TVA in jüngster Zeit auch für die Bestimmung der Chlorfreisetzung ins Rauchgas eingesetzt: die kontinuierliche Erfassung der Schadstoffkonzentrationen im Rauchgas mit dem Messsystem OPSIS ermöglicht die zeitliche Schadstofffreisetzung ins Rauchgas zu bewerten, da aufgrund der semikontinuierlichen Brennstoffzugabe charakteristische Konzentrationsverläufe gewonnen werden.
Pharmakokinetische Eigenschaften, Verteilung und Ausmass der Biotransformation von 2,2',4,5'-Tetrachlorbiphenyl im Huhn wurden bestimmt. Das die Metaboliten dieses Chlorbiphenyls ueber Kot und Eier ausgeschieden werden, soll nach einer Neusynthese der 14C-markierten Substanz ((14C)-TCB) diese wiederum an Huehner verabreicht werden. Es ist geplant, ihre Metaboliten aus Kot und Eiern zu isolieren und ihre Struktur aufzuklaeren. Weiterhin soll geprueft werden, ob das mikrosomale Enzymsystem der Huehnerleber sowie isolierte Huehnerhepatocyten (14C)-TCB biotransformieren und welche Metaboliten gebildet werden. Im Rahmen dieser Experimente soll auch geklaert werden, ob (14C)-TCB an DNA und RNA der Huehnerleber bindet. Kann dies im in-vitro Experiment gezeigt werden, soll der entsprechende in-vivo Versuch durchgefuehrt werden, indem DNA und RNA aus der Leber von Huehnern isoliert werden, denen (14C)-TCB oral verabreicht wurde.
Verminderung von schwermetallhaltigen Emissionen durch Gewebefilter der Herstellung von Leuchtstoffen. Der bei der Herstellung von Leuchtstoffen entstehende Abgasstrom, der Antimonverbindungen, anorganische Chlor- und Fluorsalze, Salzsaeure und Ammoniak enthaelt, wird ueber Materialabscheider zur Staubrueckgewinnung durch Abgassammelleitungen erfasst und zur Staubentfernung in Materialabscheider geleitet. Bedingt durch die verschiedenartige chemische Belastung der Abgase sowie durch die Tatsache, dass die Antimonverbindungen aufgrund ihrer hohen Fluechtigkeit durch das Filter sublimieren, ist eine Chemisorption vorgesehen. Als Additiv soll Calciumhydroxid eingesetzt werden. In einer zentralen Gewebefilteranlage werden die schwermetallhaltigen Abgase auf einen Reststaubgehalt von max. 2 mg/m3 gereinigt. Das Abgasreinigungskonzept fuehrt gleichzeitig zu einer Verminderung der Abluftmenge um mehr als 50 Prozent. Ausserdem werden Staubmessgeraete mit optischer und akustischer Alarmgabe eingebaut.
Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.
Chlordioxid (ClO2) wird weltweit zur Oxidation und Desinfektion eingesetzt, wenngleich über die Reaktionen des Chlordioxids noch wenig bekannt ist. So haben erst kürzlich erschiene Arbeiten gezeigt, dass es bei der Reaktion von ClO2 zur Bildung von freiem Chlor kommen kann, welches bei der Desinfektion und Schadstoffabbau sowie bei der Bildung von Transformations- und Nebenprodukten berücksichtigt werden muss. Das vorliegende Projekt behandelt die Reaktionen von ClO2 mit Schadstoffen. Dabei sollen N-haltige Verbindungen untersucht werden, die einen Großteil der in der aquatischen Umwelt vorhandenen Schadstoffe ausmachen. Ziel der Untersuchungen ist es zunächst die pH-wertabhängige Reaktionskinetik von N-haltigen organischen Modellverbindungen zu bestimmen um die Stoffe zu identifizieren, die ein hohes Potenzial haben durch ClO2 abgebaut zu werden. Dann werden die elementaren Reaktionsschritte anhand der "reaktiven" Modellverbindungen untersucht und Reaktionsmechanismen ermitteln. Hierbei werden auch sekundäre Oxidationsmittel, die aus Reaktionen des ClO2 entstehen können (freies Chlor und freies Brom und Iod) erfasst. Die mechanistischen Untersuchungen umfassen zudem die Rolle des Sauerstoffs und der Peroxylradikale in ClO2 Reaktionen, die bisher kaum diskutiert wurden. Schließlich werden Transformationsprodukten bestimmt. Aus den erarbeiteten Daten werden Reaktionsmechanismen abgeleitet und angewendet um die Bildung von Transformationsprodukten für komplexere Schadstoffe zu vorherzusagen. Die Vorhersagen werden daraufhin sowohl in synthetischen wässrigen Lösungen als auch in realen Wässern anhand von realen N-haltigen Schadstoffen überprüft. Insgesamt soll dabei das Verständnis der ClO2 Reaktionen unter Berücksichtigung der sich bildenden sekundären Oxidationsmittel soweit verbessert werden, dass signifikante wissenschaftliche Fortschritte erreicht werden die in der Praxis der Wasseraufbereitung etwa zur Abschätzung der Abbaubarkeit von N-haltigen Schadstoffen und der Bildung von transformations- und Nebenprodukten genutzt werden können.
| Origin | Count |
|---|---|
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