Chlorierte Ethene koennen durch anaerobe Bakterien vollstaendig nach Ethen dechloriert werden. Das Ziel des Forschungsvorhabens ist die Mikrobiologie, die die letzten zwei Dechlorierungsschritte von Dichlorethen zu Vinylchlorid und von Vinylchlorid zu Ethen katalysiert, zu identifizieren und genauer zu untersuchen. Anreicherungen zielen darauf ab, Bakterien zu aktivieren, die chlorierte Ethene als Elektronenakzeptor in einer anaeroben Atmung benutzen oder cometabolisch dechlorieren. Die Bakterienanreicherungen sollen mit molekular-oekologischen Methoden untersucht werden um Hinweise auf die Identitaet der dechlorierenden Bakterien zu kriegen. Reinkulturen werden auf ihre Physiologie, Biochemie, Genetik und Oekologie hin untersucht.
Das Grundstück des ehemaligen VEB Isokond (Fläche 14.500 m²) befindet sich im Bezirk Pankow, Ortsteil Weißensee. Zwischen 1904 und 1990 wurden am Standort Produkte der Elektroindustrie, im Wesentlichen Kondensatoren, hergestellt. Das Grundstück liegt in einem Wohn- und Gewerbegebiet. In unmittelbarer Nähe befinden sich eine Kita und eine Schule. Hauptkontaminanten sind polychlorierte Biphenyle (PCB und leichtflüchtige chlorierte Kohlenwasserstoffe (LCKW), hier insbesondere Trichlorethen. Der Schadstoffeintrag in den Untergrund erfolgte lokal, führte jedoch zu großflächigen und erheblichen Verunreinigungen der Bodenluft. Darüber hinaus ist eine extrem hohe Verunreinigung des Grundwassers zu verzeichnen. Die Schadstofffahne erstreckt sich weit über die Grundstücksgrenze hinaus und erreicht tiefere Bereiche (bis zu 40 m unter Geländeoberkante) des Grundwasserleiters. In der Tabelle sind die im Rahmen der Erkundungs- bzw. Sanierungsmaßnahmen festgestellten Maximalkonzentrationen (Bodenluft und Grundwasser) zusammengestellt. Seit 2000 wurden auf dem Gelände umfangreiche Sanierungsmaßnahmen durchgeführt. Im Rahmen der Tiefenenttrümmerung und des Bauwerkrückbaus auf einer Teilfläche wurden mehr als 10.000 t produktionsspezifisch kontaminierte Massen als besonders überwachungsbedürftiger Abfall entsorgt. Durch eine Bodenluftsanierung konnten im Zeitraum 02/2002 bis 07/2003 insgesamt ca. 8.130 kg LCKW aus der ungesättigten Bodenzone bis ca. 9 m uGOK entfernt werden. Des Weiteren wurden von 08/2003 bis 03/2006 ca. 4.100 kg LCKW mit einer kombinierten Grundwasser- und Bodenluftsanierung ausgetragen. Die Schadstoffquelle im ehemaligen Eintragsbereich der sog. TRI-Wäsche war und ist aufgrund unmittelbar angrenzender Wohnbebauung für eine Bodenaustauschmaßnahme nicht zugänglich. Trotz der durchgeführten Bodenluft- und Grundwassersanierungsmaßnahmen ist ein lokal begrenztes Schadstoffinventar mit Nachlieferungspotenzial verblieben. Detailerkundungen aus 2018 belegen LCKW-Gehalte von bis zu 4.000 mg/kg TS. Eine stufenweise Sanierungsuntersuchung erfolgt seit 10/2018. Es ist zu klären, ob einem noch langjährig zu erwartenden Austrag gelöster Schadstoffe über die Grundstücksgrenze hinaus mit einem geeigneten Sanierungsverfahren mit verhältnismäßigem Aufwand entgegengewirkt werden kann. Die Sanierung der Grundwasserkontamination des näheren Abstroms erfolgte im Zeitraum 03/2006 bis 12/2011 über bis zu 4 Grundwasserzirkulationsbrunnen (GZB), die an 3 Grundwasserreinigungsanlagen angeschlossen waren. Durch diese Maßnahme konnten etwa 7.730 kg aus dem Grundwasser entfernt werden. In 2005 durchgeführte in-situ Versuche zur Stimulierung des mikrobiellen Abbaus hatten ergeben, dass sich in einem Teilbereich eine deutliche Aktivierung des LCKW-Abbaus erzielen lässt. Im Ergebnis eines zweistufigen Pilotversuchs (2006 bis 2008) konnte belegt werden, dass durch Zugabe von Lactat eine vollständige reduktive Dechlorierung zum Ethen unter anaeroben Bedingungen erreicht werden kann. Nach der Durchführung weiterer Gebäuderückbaumaßnahmen konnte der Regelsanierungsbetrieb im sog. 2. Bauabschnitt (BA) in 2011 aufgenommen werden. Nach Erreichen der Sanierungsziele konnte die Maßnahme im Dezember 2012 erfolgreich abgeschlossen werden. Über 95 % der im Sanierungsbereich noch enthaltenen LCKW wurden mikrobiologisch abgebaut. Auf einem wesentlichen Flächenanteil des 2. BA erfolgte im Zeitraum 2017 – 2018 die Errichtung von Wohnbebauung. Vorbereitend wurde im Zeitraum 08-11/2016 ein Bodenaustausch aufgrund verbliebender PCB-Belastungen im Baufeld vorgenommen. Insgesamt wurden ca. 2.670 t produktionsspezifisch kontaminierte Massen als besonders überwachungsbedürftiger Abfall entsorgt. Ausgehend von den Schadstoffeinträgen auf dem Grundstück des ehem. VEB Isokond hat sich eine ca. 2 km lange LCKW-Schadstofffahne im weiteren Abstrom ausgebildet. Untersuchungen zur Eingrenzung der wurden bereits in 2012 aufgenommen. Im Frühjahr 2019 ist die Errichtung zusätzlicher Grundwassermessstellen zur Eingrenzung der räumlichen Ausdehnung der Fahne vorgesehen. Nach vorliegendem Konzept der Fachplanung ist eine dauerhafte Stabilisierung der Schadstofffahne durch weitgehenden mikrobiologischen Abbau in ENA-Zonen als zielführend einzustufen. Neben den vorgenannten Maßnahmen wird ein Bodenluft- und Grundwassermonitoring durchgeführt. Derzeit werden etwa 50 Grundwassermessstellen auf dem Grundstück und im Abstrom in regelmäßigen Abständen beprobt. Die Gesamtkosten für die Umsetzung einschließlich der noch laufenden Sanierungsmaßnahmen werden auf ca. 8,5 Mio. € geschätzt. Teilflächen konnten nach erfolgreicher Sanierung bereits wieder einer Nachnutzung durch einen Supermarkt sowie durch Wohnbebauung zugeführt werden. Nach vollständiger Beendigung der Sanierungsmaßnahmen ist die Errichtung von Wohnungen auf den Restflächen möglich.
Das Quartier der heutigen „Regenbogenfabrik“ im Bereich der Lausitzer Straße 22 in 10999 Berlin Kreuzberg entstand um ca. 1875. Dabei wurden innerstädtische Wohnbebauungen gemischt mit gewerblicher Nutzung errichtet. Die 5-geschossigen Wohngebäude mit Unterkellerung sind in den sandigen Schichten unterhalb eines Torfhorizontes gegründet. Des Weiteren entstanden Nebengebäude unterschiedlichster Art, die teils unterkellert und ebenfalls in den Sandschichten gegründet sind. Die historische Recherche ergab, dass bis ca. 1920 im Hofbereich des ca. 1.500 m² großen Grundstücks im Herzen von Berlin Kreuzberg ein Sägewerk betrieben wurde. Die Umgebung von Wohnbebauung blieb bestehen. In der Zeit von 1928 bis 1978 wurde der Hof mit den angrenzenden Gebäuden als Chemische Fabrik mit angeschlossenem Chemikalienhandel genutzt. Im 2. Weltkrieg wurde der Hof und die angrenzenden Gebäude stark beschädigt. Dabei wurden gelagerte Fässer und Tanks undicht und die darin gelagerten Stoffe gelangten in den Untergrund. In den Nachkriegsjahren wurde das Gelände rekonstruiert und diverse Sanierungs-, Renovierungs- und Umbauarbeiten durchgeführt. Seit etwa der 80er Jahre dient es als Kulturzentrum „Regenbogenfabrik“ mit Kita, Begegnungsstätte, Hostel, Café und weiteren Einrichtungen. Untersuchungen des Bodens weisen im Bereich der Lausitzer Straße 22 unter einer ca. 2 m mächtigen anthropogenen Auffüllungsschicht eine ca. 1–1,3 m mächtige Schicht aus holozänen Faulschlämmen bzw. Torfen unterschiedlichen Zersetzungsgrades auf. Darunter schließen sich im Liegende bis ca. 15 m unter Geländeoberkante (GOK) Fein- und Mittelsande an. In ca. 100 m nordwestlicher Richtung im Bereich des Jugendzentrums CHIP (Reichenberger Straße 44/45 ) sind in einer Tiefe von 13 m stark schluffige Sande bzw. Schluffe unterschiedlicher Mächtigkeiten eingeschaltet, die den Aquifer in einen oberen und einen unteren Bereich trennen. Bis in die Tiefe von ca. 30 m ist anschließend mit Mittelsanden zu rechnen, welche wiederum von Sand-/Tonlagerungen im Bereich von 30–35 m unter Gelände unterlagert werden. Der Grundwasserflurabstand beträgt in Abhängigkeit von der Geländemorphologie ca. 2,5–3,0 m [ca. 32,10 m Normalhöhennull (NHN)]. Die Grundwasserfließrichtung ist nach Nordwest gerichtet und die Fließgeschwindigkeit sehr gering. Der Bereich der Regenbogenfabrik liegt außerhalb von Trinkwasserschutzzonen. In den 80er Jahren wurde ein LCKW-Schaden (LCKW = Leichtflüchtige chlorierte Kohlenwasserstoffe) im Untergrund ermittelt. Zur Gefahrenabwehr wurde unverzüglich ein Bodenaustausch der wasserungesättigten Bodenzone mit einer Tiefe von ca. 1–2 m bis zum Erreichen des Torfhorizontes vorgenommen. Im Anschluss wurde das Gelände mit sauberem Sand aufgefüllt und Wege und Grünanlagen angelegt. Dadurch wurde zunächst der Gefährdungspfad Boden – Mensch unterbrochen. In späteren detaillierten Erkundungen von 1988 bis 1989 im Auftrag des Senats von Berlin stellte sich heraus, dass die unterhalb des ausgetauschten Bodens liegende Torfschicht mit LCKW-Bodenbelastungen zwischen 200–500 mg/kg kontaminiert ist. Die Torfschicht wirkt dabei als langjährige Quelle, die die einmal aufgenommenen LCKW sehr langsam über Rückdiffusion aus dem immobilen Porenraum an das Grundwasser abgibt. Unterhalb der Torfschicht lagern relativ geringbelastete Sande. Es wurden Grundwasserbelastungen mit bis zu 260 mg/l LCKW im Bereich des Grundstücks ermittelt. Aufgrund der vorgefundenen Belastungen wurde im Zeitraum von Dezember 1990 bis Juni 1992 ein Pilotprojekt zur in-situ-Grundwassersanierung im Hydro-Airlift-Verfahren (System „Züblin“) durchgeführt und anschließend abgebrochen, da die Maßnahme zur Sanierung des Standortes aus verschiedenen Gründen nicht zielführend war. Im Zeitraum 2003 bis 2004 konnte die Grundwasserbelastung weiterhin bestätigt und der Schaden eingegrenzt werden. Zu diesem Zeitpunkt wurde der Schwerpunkt der Grundwasserbelastung unterhalb des Kellers der heutigen Regenbogenfabrik mit Konzentrationen von bis zu ca. 180.000 µg/l LCKW angetroffen. Nachrangig wurde eine Verunreinigung mit BTEX (leichtflüchtige aromatische Kohlenwasserstoffe) ermittelt. Ausgehend von der LCKW-Quelle war aufgrund der guten Lösungseigenschaften der LCKW eine Kernfahne in Richtung Nordwest im Tiefenbereich von ca. 10–30 m unter GOK mit Konzentrationen von ca. 10.000 µg/l ausgebildet. Im weiteren Grundwasserabstrom nahmen die LCKW Konzentrationen auf < 3.000 µg/l ab. Insgesamt erstreckte sich der Schaden zu diesem Zeitpunkt horizontal über eine Luftlinienstrecke von bis zu 500 m. Das Umwelt- und Naturschutzamt des Bezirkes Friedrichshain-Kreuzberg als zuständige Ordnungsbehörde forderte weitere Maßnahmen zur Gefahrenabwehr. Nach in-situ-Erkundungen im Jahr 2006 wurden 2007 weitere Grundwassermessstellen im Bereich der LCKW Fahne errichtet und auf die bekannten Schadstoffe zuzüglich der Milieuparameter hinsichtlich mikrobiologischer Abbauprozesse untersucht. Hierbei wurde festgestellt, dass ein Abbau der LCKW über die einzelnen Chlorierungsstufen bis zum unschädlichen Ethen stattfindet. Das vorhandene Mikroorganismen-Konsortium am Standort ließ die Durchführung eines mikrobiologischen Sanierungsverfahrens in Form einer reduktiven Dechlorierung durch Zugabe von Nährsubstraten (Zuckerrübenmelasse) als Vorzugsvariante bestehen. Diese Methode ist nicht nur sehr preiswert, sondern für diesen Standort auch äußerst effektiv. Zur Prüfung der großflächigen Umsetzbarkeit wurde ein Versuchsfeld für Substratinfiltrationen im Bereich des Jugendzentrums CHIP im Abstrom der Regenbogenfabrik geplant und von Oktober 2007 bis August 2008 ein 1. Feldversuch am Standort erfolgreich durchgeführt. Aufgrund der positiven Ergebnisse wurde die Maßnahme im full-scale Maßstab geplant. Es wurden 2011/2012 und 2013/2014 zusätzliche Infiltrationsgalerien errichtet, um Zuckerrübenmelasse verdünnt mit Standortwasser mittels eines Verteilersystems mit geringem Druck zu infiltrieren. Die Infiltrationsgalerien bestehen jeweils aus einer Reihe von Ober- und Unterpegeln. Der Reihenabstand der Infiltrationspunkte liegt abhängig von der baulichen Situation vor Ort zwischen ca. 3 bis 4 m. Im April 2023 wurden die bestehenden Infiltrationsgalerien um insgesamt 30 flache Infiltrationspegel erweitert. Trotz der bisherigen Sanierungserfolge wird aus der im Innenhof der Regenbogenfabrik oberflächennah vorhandenen, hoch belasteten und als Schadstoffdepot wirkenden Torfschicht weiterhin LCKW in das Grundwasser eingetragen. Aus diesem Grund wurde im Frühjahr 2023 ein Feldversuch zur Grundwasserzirkulation am Brunnen BR 13 durchgeführt mit dem Ziel, den Austrag der LCKW aus dem Torfkörper potentiell zu beschleunigen und den LCKW-Abbau somit perspektivisch zu verkürzen. Dabei wurde aus dem tiefer verfilterten Brunnen BR 13 b Grundwasser entnommen, mit Melasse versetzt und in den oberflächennah verfilterten Brunnen BR 13 a bzw. den Infiltrationspegel IP 31 reinfiltriert. Es zeigte sich im Laufe des Versuches zunächst eine signifikant höhere Mobilisation von LCKW aus der Torfschicht in das Grundwasser. Im weiteren Verlauf war eine deutliche Abnahme der LCKW-Konzentrationen und eine verstärkte Metabolisierung der höher chlorierten LCKW in Richtung der niedrig chlorierten LCKW bzw. dem harmlosen Zielabbaupodukt Ethen festzustellen. Der Feldversuch hat somit deutlich gezeigt, dass die Grundwasserzirkulation den cometaoblischen reduktiven LCKW-Abbau am Standort beschleunigen kann. Das Wirkprinzip basiert darauf, dass anaerobe Bakterien organische Substrate für ihr Wachstum benötigen. Die Energie für den Stoffwechsel unter sauerstoffarmen Bedingungen erhalten die Bakterien durch Übertragung von Reduktionsäquivalenten (H+ und e-) von Elektronenspendern auf Elektronenempfänger. Unter verschiedenen Redoxbedingungen werden durch die Bakterien die Stoffe Nitrat, Mangan, Eisen, Sulfat und Kohlendioxid als Elektronenempfänger benutzt. Dieser Prozess ist als anaerobe Atmung bekannt und wird durch die entsprechenden Bakterien auch bei der reduktiven Dechlorierung von LCKW bis hin zum unschädlichen Ethen angewandt. Hierbei sind die LCKW die Elektronenempfänger. Das Wirkprinzip des anaeroben reduktiven LCKW-Abbaus kann in den direkten und indirekten (cometabolitischen) LCKW-Abbau unterschieden werden. Es ist davon auszugehen, dass an kontaminierten Standorten jeweils beide Prozesse parallel ablaufen. Direkt anaerober Abbau von LCKW: Beim direkten anaeroben Abbau nutzen die Bakterien die LCKW als Elektronenempfänger und Wasserstoffatome als Elektronenspender. Durch den Austausch von Chloratomen mit Wasserstoffatomen gewinnen die Bakterien direkt Energie. Dieser Prozess wird als Halorespiration oder Chloratmung bezeichnet. Der für diesen Prozess benötigte Wasserstoff wird durch die Fermentierung (Gärung) von organischem Material bereitgestellt. Indirekt cometabolitischer Abbau von LCKW: Zusätzlich im Aquifer vorhandenes organisches Substrat dient abbauaktiven Bakterien als Energie- und Kohlenstofflieferant. Für den Aufschluss und Abbau des organischen Substrates produzieren die entsprechenden Bakterien Enzyme. Mit diesen Enzymen können unter anderem auch die LCKW abgebaut werden. Dieser Abbaumechanismus wird als cometabolischer Abbau von LCKW bezeichnet und steht in Konkurrenz zu anderen Elektronenempfängern wie z.B. Sulfat und Nitrat. Allgemein sind die natürlich ablaufenden Abbauprozesse stark an die jeweiligen Milieubedingungen (Redox-Verhältnisse, Verfügbarkeit von O 2 , pH-Wert) im Aquifer gebunden. Um den natürlichen am Standort stattfindenden Abbau von LCKW zu beschleunigen, wird organisches Substrat in Form von Melasse dem Grundwasser zugeführt. Häufig sind verschiedene Bakterienarten am schrittweisen mikrobiellen Abbau von LCKW beteiligt. Das Bakterium Dehalococcoides ethenogenes ist das derzeit einzig bekannte Bakterium, dass LCKW komplett vom PCE (PCE = Tetrachlorethen, auch Perchlorethen) bis zum Ethen aufspalten kann Seit Beginn der Durchführung der Melasseinfiltrationen im full-scale-Maßstab im Jahr 2011 sind bereits erste deutlich positive Entwicklungen im Bereich der einzelnen Infilltrationsgalerien zu erkennen. Im folgenden Beispiel wird hierbei die Überwachungsmessstelle MMS 5 OP der Infiltrationsgalerie 1.1 dargestellt, an der die Entwicklungen aufgezeigt werden können. Es ist deutlich zu erkennen, dass durch die Stimulation des mikrobiologischen Abbaus die Bildung von Ethen (in den Abbildungen Rosa) und ein Rückgang von VC (Vinylchlorid) und Cis 1,2 DCE (Cis-1,2-Dichlorethen) stattfindet. An anderen Messstellen im Untersuchungsgebiet, wo zum Teil noch vor der Infiltration große Mengen an hochchlorierten LCKW vorlagen, wurden diese durch die mikrobiologische Dechlorierung bereits zu niedrigchlorierten LCKW, auf dem Weg zum unschädlichen Ethen, abgebaut. Es sind zum Teil auch deutliche Reduzierungen in den Summenkonzentrationen der LCKW zu erkennen. Die seit ca. 2018 anfallenden jährlichen Kosten für die mikrobiologische Sanierung durch Zugabe von Melasse, das begleitende Grundwassermonitoring, Installation der Sanierungsinfrastruktur und ingenieurtechnische Begleitung belaufen sich auf ca. 85.000 € brutto pro Jahr.
Im Mittelpunkt der vorliegenden Dissertation stehen die Untersuchung und Weiterentwicklungvon Eisen-Aktivkohle-Systemen für die In-situ-Grundwassersanierung, wobei ein besondererSchwerpunkt auf das Kompositmaterial Carbo-Iron® gelegt wird. Nachdem die prinzipielle Eignung des In-situ-Reagenzes bereits in früheren Studien gezeigt wurde, kann in dieser Arbeit eine deutliche Optimierung der Partikel hinsichtlich ihrer Korrosionsbeständigkeit, der Dechlorierungseffizienz sowie ihrer Lebensdauer durch die Anwendung reduzierter Schwefelspezies erzielt werden. Der positive Einfluss von Carbo-Iron auf den mikrobiologischen Schadstoffabbau wird am Beispiel einer Feldstudie gezeigt. Auf Grundlage der dabei gewonnenen Erkenntnisse werden verschiedene Möglichkeiten des Zusammenspiels von Eisen-Aktivkohle-Kompositen und biotischen Vorgängen diskutiert. Ein weiterer Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit stellt die Untersuchung des Einflusses von Aktivkohle auf die Selektivität und Kinetik der mikroeisenbasierten Reduktion chlorierter Ethene dar. Eine deutliche Beschleunigung der eisenbasierten Dechlorierung kann vor allem in Gegenwart von Aktivkohlesorten mit redoxaktiven funktionellen Gruppen beobachtet werden. Die Ergebnisse zeigen, dass Aktivkohle bei der Dechlorierung nicht nur als Sorptionsmittel agiert, sondern aktiv an der chemischen Reaktion teilnehmen bzw. diese sogar beschleunigen kann. Die in der vorliegenden Dissertation gewonnenen Erkenntnisse liefern ingesamt einen substanziellen Beitrag zur effizienten Gestaltung von Eisen-Aktivkohle-Systemen, wodurch ihre Anwendungsmöglichkeiten in der Grundwassersanierung ausgebaut werden. Quelle: Verlagsinformation
Die komponentenspezifische Isotopenanalytik (CSIA) ist eine innovative Methode den Bioabbau chlorierter organischer Substanzen in situ nachzuweisen. Sie basiert auf der präzisen Messung der Isotopenverhältnisse für organische Einzelstoffe welche sich durch kinetische Isotopenfraktionierung bei abiotischen und biotischen Reaktionen verändern. In den letzten Jahren wurde in vielen Studien d13C-Isotopenfraktionierungsfaktoren für die mikrobielle reduktive Dechlorierung gemessen, welche oft eine große Bandbreite aufweisen, sogar für den selben Bakterienstamm. Dennoch gibt es bisher kaum Studien die explizit den Einfluss von Faktoren und Prozessen wie z.B. Wachstumsbedingungen, Transport durch die Zellmembran oder Substrat-Enzym-Interaktion auf die Isotopenfraktionierung untersuchen. Bei enzymatisch katalysierten Reaktionen wird die Isotopenfraktionierung primär durch den Mechanismus der enzymatischen Reaktion bestimmt, kann aber durch Aufnahme- und Transportprozesse maskiert werden. Ziel dieses Forschungsprojektes ist es, ein quantitatives Verständnis der Prozesse zu gewinnen, welche die Isotopenfraktionierung bei mikrobiellen reduktiven Dehalogenierungsprozessen steuern. Vorgesehen sind systematische Laboruntersuchungen zum Einfuß von physiologischen und genetischen Faktoren wie Art und Konzentration von Elektronendonor und- akzeptor, Vitaminen, Spurenstoffen, Wachstumsphase, Zelldichte sowie Genexpression der reduktiven Dehalogenasen. Oft weisen Organohalogen-reduzierenden Bakterien (OHRBs) eine Vielzahl an homologen Genen auf, die mögliche reduktive Dehalogenasen codieren. Als Modellorganismus für unsere Untersuchungen haben wir daher Desulfitobacterium hafniense Y51 ausgewählt, welches nur zwei reduktive Dehalogenasen besitzt, wovon eine spezifisch für Perchlorethylen (PCE) ist. Somit kann die beobachtete Isotopenfraktionierung bei der Biotransformation von PCE direkt mit dem Expressionslevel der des Enzyms in Verbindung gesetzt werden, ohne dass die gleichzeitige Expression von multiplen reduktiven Dehalogenasen berücksichtigt werden muss. Die kürzlich etablierte d37Cl Isotopenanalytik für chlorierte Ethene ermöglicht uns nicht nur die Bestimmung von Fraktionierungsfaktoren für d37Cl während der reduktiven Dechlorierung, sondern auch die Evaluation der Daten mit einer 2-dimensionalen Kohlenstoff/Chlor Matrix. Mit Kenntnis der physiologischen und enzymatischen Faktoren, welche die Isotopenfraktionierung während der mikrobiellen reduktiven Dechlorierung beeinflussen, wird unser grundlegendes Verständnis der verantwortlichen Prozesse und Mechanismen für mikrobielle Isotopenfraktionierung erweitert. Dies ist wiederum von hoher praktischer Relevanz und Grundlage für die korrekte Interpretation und Anwendung der 2-dimensionalen Isotopenanalyse zur Charakterisierung des in situ Abbaus chlorierter organischer Substanzen im Feld aber auch für die Verknüpfung von substanzspezifischen Isotopendaten mit reaktiven Transportmodellen.
Chlorierte Benzole sind zentrale Intermediate in der chemischen Industrie. Über ihre Verwendung z.B. als Weichmacher in Kunststoffen, als Lösungsmittel, als Insektizid oder als Holzschutzmittel wurden sie auch in die Umwelt eingetragen. Durch ihre Fettlöslichkeit lagern sie sich in Membranen an und akkumulieren in der Nahrungskette. Während für chlorierten Benzole mit bis zu vier Chlorsubstituenten ein aerober Abbau möglich ist, ist eine Transformation von 1,2,3,5-Tetrachlorbenzol, Penta- und Hexachlorbenzol unter aeroben Bedingungen noch nicht nachgewiesen worden. Die einzig bekannte Möglichkeit der Transformation dieser hoch chlorierten Benzole ist die reduktive Dechlorierung unter anaeroben Bedingungen. Bei der reduktiven Dechlorierung entstehen niedriger chlorierte Benzole, die dann aerob mineralisiert werden können. Eine solche anaerobe reduktive Dechlorierung konnte in kontinuierlich betriebenen Reaktoren und batch-Kulturen gefunden werden. Das Ziel unserer Arbeit ist die Beschreibung von Bakterien, die in der Lage sind, chlorierte Benzole unter anaeroben Bedingungen reduktiv zu dechlorieren. Zunächst wurden Mischkulturen etabliert und charakterisiert, anschließend wurde erstmals eine Reinkultur isoliert, die in der Lage ist, Trichlorbenzole zu Dichlorbenzolen zu dechlorieren. Zur Zeit wird die Reinkultur charakterisiert und die Kultivierung optimiert. Obwohl in dem Projekt die reduktive Dechlorierung von Chlorbenzolen im Vordergrund steht, werden auch Bakterien mit untersucht, die andere halogenierte Stoffgruppen dechlorieren können.
Es gelang, Monochlornitrobenzole und 1-Chlor-2,4-Dinitrobenzol (1-CI-2,4-DNB) unter Dechlorierung abzubauen. Der Abbau der Monochlornitrobenzole wurde mit der Reinkultur Pseudomonas addovorans CA50 untersucht, die Monochloraniline als einzige Kohlenstoff-, Stickstoff- und Energiequelle ueber einen modifizierten ortho-Spaltungsweg mineralisieren kann. Diese Kultur ist in der Lage, Monochlornitrobenzole als Einzel- und Mischsubstrat nach einer cometabolischen Reduktion zu den entsprechenden Monochloranilinen unter Dechlorierung weiter abzubauen. Die Dechlorierung wurde ueber eine AOx-Reduktion gemessen. In Schuettelkolbenversuchen wurde innerhalb von 7-14 Tagen in bezug auf die Subtrateingangskonzentration (bis 20 mg/L) ein Abbaugrad von 100 Prozent erzielt und in bezug auf die AOx-Reduktion ein Abbaugrad von bis zu 89 Prozent. Das 2 Chiornitrobenzol wurde aufgrund des geringen Turnovers seines Metaboliten 2-Chioranilin ueberwiegend am schlechtesten abgebaut. Diese Reinkultur konnte in einem zweistufigen Festbettreaktor mit kugelfoermigen Siran(R)-Formkoerpern als Traegermaterial stabil immobilisiert werden. Ueber einen Zeitraum von 6 Monaten konnte bis zu einer Raumbelastung von 44 mg/L x d und einer Verweilzeit von 1,6 Tagen eine 100 prozentige Elimination der Monochlornitrobenzole und ein AOx-Abbau von bis zu 90 Prozent erreicht werden. Auf der Suche nach geeigneten Mikroorganismen fuer den Abbau von 1-CL-2,4-DNB wurde im Labor ein Altlastenstandort simuliert. Dabei wurde eine Mischung aus TNT-kontaminierter Erde und Gartenerde regelmaessig mit 1-CI-2,4-DNB haltigen Naehrmedium befeuchtet. Nach einem Jahr konnte aus dieser Erde eine abbaufahige Mischkultur isoliert werden. Der Abbau verlief nur cometabolisch mit einer leichter abbaubaren Kohlenstoff- und Stickstoffquelle ueber eine Reduktion zu den beiden Metaboliten 2-Chlor-5- und 4-Chlor-3-nitroanilin. Konzentrationsabhaengig wurde in Schuettelkolben innerhalb von 1 bis 2 Tagen ein Abbaugrad von 100 Prozent in bezug auf die Substrateingangskonzentration und innerhalb von 3 Tagen ein Abbaugrad von 33 bis 73 Prozent in bezug auf die Chloridfreisetzung erzielt. In einem Wirbelschichtreaktor mit aktivkohlehaltigen Schaumstoffwuerfeln als Immobilisierungsmaterial betrug die Elimination unter Dechlorierung 42-66 Prozent bei einer Verweildauer von bis zu 4 Tagen und einer Belastung mit 1-CI-2,4-DNB von 50 mg/L.
Die ersten drei Schritte des aeroben Dichlorbenzolabbaus werden von der Dichlorbenzol-Dioxygenase, der Dihydrodiol-Dehydrogenase und der Dichlorcatechol-1,2-Dioxygenase katalysiert. Die Dichlorcatechol-1,2-Dioxygenase einer Reinkultur aus dem Flusssediment der Mulde bei Bitterfeld, die auf p-Dichlorbenzol als einziger Kohlenstoff- und Energiequelle waechst, soll gereinigt werden. Das Enzym soll mit ringspaltenden Dioxygenasen anderer Organismen verglichen werden. Weiterhin soll die Regulation der Enzymsynthese und die Substratspezifitaet der ersten drei Enzyme des Abbauweges untersucht werden. Weiterhin wird versucht, aus einer anaeroben Mischkultur aus dem Konsortium die Organismen zu isolieren, die fuer die reduktive Dechlorierung verantwortlich sind.
Es werden vor allem ligninabbauende Weissfaeulepilze auf ihre Faehigkeit hin geprueft, modifizierte, biologisch sonst kaum abbaubare Ligninderivate aus Zellstoffabwaessern abzubauen. Untersucht werden: Depolymerisation hochmolekularer Ligninderivate, Aromatenabbau, Farbreduzierung, Dechlorierung (Bleichereiabwaesser) an unterschiedlichen Abwassertypen aus der Industrie. Besondere Schwerpunkte liegen bei dem artspezifisch unterschiedlichen Verhalten der Pilze gegenueber den verschiedenen Abwasserligninen und den am Abbau beteiligten Enzymen.
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 47 |
| Land | 2 |
| Type | Count |
|---|---|
| Förderprogramm | 46 |
| Text | 2 |
| unbekannt | 1 |
| License | Count |
|---|---|
| geschlossen | 3 |
| offen | 46 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 45 |
| Englisch | 5 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Keine | 33 |
| Webseite | 16 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 45 |
| Lebewesen und Lebensräume | 48 |
| Luft | 46 |
| Mensch und Umwelt | 49 |
| Wasser | 48 |
| Weitere | 49 |