In diesem Projekt werden wir Elektroden auf Basis von Polyimidazol mit stark eutektischen Lösungsmitteln als Elektrolyte kombinieren, um biokompatible und biologisch abbaubare Polymerbatterien mit hoher Leistung herzustellen. Polyimidazol kann aus natürlich vorkommenden Rohstoffen hergestellt werden. Im Gegensatz zu anderen konjugierten Redox-Polymeren ist die Ladung im Polyimidazol an isolierten dimeren Einheiten lokalisiert. Diese Besonderheit ermöglicht ein überlegenes und stabiles Verhalten beim Laden und Entladen. Stark eutektische Elektrolyte können ebenfalls aus natürlichen Ressourcen gewonnen werden. Viele stark eutektische Elektrolyten weisen darüber hinaus auch eine geringe Zytotoxizität auf. Um eine hohe Ladungsspeicherleistung zu erzielen, werden die Polyimidazol-Elektroden in Bezug auf Molekularstruktur, Oberfläche und Kompatibilität mit den stark eutektischen Elektrolyten optimiert. Hierzu werden die jeweiligen Phänomene an den Elektroden (bzw. den Grenzschichten) sukzessive elektrochemisch charakterisiert. Schließlich werden darüber hinaus die Biokompatibilität und -abbaubarkeit der verschiedenen Materialien unter Kompostierungsbedingungen untersucht.
Das Projekt beabsichtigt die Entwicklung von III-V-Verbindungshalbleitern (GaN, InN, GaSb, InSb und AlSb) und Metallsulfid-Verbindungshalbleitern (ZnS- und GaS) Dünnfilmen und Nanostrukturen (Nanoröhrchen, Nanodrähte und makroporöse Strukturen) bei elektrochemischer Abscheidung/stromloser Abscheidung in verschiedenen ionischen Flüssigkeiten nahe Raumtemperatur. Der Hauptfokus wird auf das Verständnis des Reaktionsmechanismus der Bildung der Verbindungshalbleiter gesetzt. Die Reaktionsmechanismen werden anhand von IL-Salz-Mischungen, Elektrode/Elektrolyt-Grenzfläche und der hergestellten Strukturen und Schichten analysiert. Der Einfluss der IL-Zusammensetzung auf die Morphologie und die optischen Eigenschaften der erhaltenen Halbleiter wird untersucht. Zusätzlich werden die Halbleiternanostrukturen Templat-basiert und Templat-frei elektrochemisch hergestellt, was eine neue Methode zur Synthese von Halbleiternanostrukturen nahe Raumtemperatur eröffnet.
In Elektrodenanordnungen mit zwischengeschaltetem Dielektrikum koennen bei Anlegen einer hinreichend hohen Wechselspannung Entladungsvorgaenge eingeleitet werden, die zur Zersetzung des Gases fuehren (auf diese Art und Weise ist beispielsweise auch Ozon fuer die Trink- und Abwasseraufbereitung erzeugbar). Es ist naheliegend zu untersuchen, ob bei einer solchen Art von 'Stiller Elektrischer Entladung' auch Schadgase zersetzt werden koennen. Die Untersuchungen wurden mit NOx und SO2 durchgefuehrt.
An der Qualitaet des zur Herstellung und zur Verarbeitung von Lebensmitteln und Getraenken verwendeten Wassers muessen aus chemischer und mikrobiologischer Sicht hoechste Anforderungen gestellt werden. Die strengen Vorschriften der TVO und und der neuen EWG-Richtlinien genuegen oft nicht, um eine Kontamination durch pathogene Keime und Viren im Wasser beim Herstellungsprozess zu verhindern, wobei eine Schaedigung des Produktes oder eine gesundheitliche Beeintraechtigung des Konsumenten moeglich wird. Die anodische Oxidation spezifiziert in Stabgitterbuendelelektroden konnte als neues Wasserdesinfektionsverfahren aufgrund seiner in vielen Untersuchungen gestuetzten entkeimenden, viruseliminierenden und desodorierenden Wirkung durch Elektrodenentzug in diesen Bereichen eingesetzt werden, bzw. wurde in mehreren Faellen fuer Wasserdesinfektionsanlagen projektiert.
Die Microbatterie GmbH, Ellwangen, eine 100 Prozentige Tochter der VARTA AG, errichtet eine Anlage zur großtechnischen Produktion von Lithium-Polymer-Batterien, die insbesondere bei miniaturisierten, transportablen Anwendungen wie z.B. Handies und Notebooks eingesetzt werden sollen. Das Produkt und die Fertigungstechnik sind vollständige Neuentwicklungen. Die Microbatterie GmbH will gesundheitsschädliches Kobalt in der Produktion und im Produkt durch umweltverträgliche Lithium-Mangan-Oxide substituieren. Ferner soll der bisher verwendete Flüssigelektrolyt in einem ersten Schritt zum Teil durch einen umweltverträglicheren ionenleitenden Festkörperelektrolyten und in einem zweiten Schritt durch eine Kombination zweier Festelektrolyte ersetzt werden. Die Polymertechnologie mit der aluminisierten Tütenverpackung macht das Produkt recyclingfreundlich und sicher (keine Auslaufgefahr). Daneben zeichnen sich Lithium-Polymer-Batterien aufgrund ihrer Wiederaufladbarkeit (bis zu 1.000 mal bei den Hauptanwendungsgebieten) durch eine hohe Lebensdauer aus. Aus umweltpolitischer Sicht ist auch die umweltfreundliche Produktionstechnik hervorzuheben. Durch die Einführung eines innovativen Extrusionsverfahrens kann auf die bisher bei der Elektrodenherstellung und der Extraktion eingesetzten Lösemittel, Weichmacher und PTFE-Folien vollständig verzichtet werden. Bei der Extrusion werden die reinen Rezepturen vermischt und direkt als Folie mit einem Extruder hergestellt. Dieses Verfahren arbeitet abluft- und abwasserfrei. Die bei herkömmlichen Verfahren entstehenden Abfälle (Lösemittel, Weichmacher und Folie) können vollständig vermieden werden. Es fallen lediglich Elektrodenstanzabfälle aus Kupfer und Aluminium (5 Prozent der Einsatzmenge) und Gehäuseabfälle aus Aluminium (25 Prozent der Einsatzmenge) an, die stofflich verwertet werden können.
Das Schwerpunktprogramm 'Polymer-basierte Batterien' (SPP 2248) widmet sich Batterien auf Polymerbasis, bei denen (organische) redoxaktive Polymere als aktive Materialien für die jeweilige Kathode oder Anode verwendet werden. Bei 'all-polymer'-Batterien basieren beide Elektroden auf Polymermaterialien. Diese Batterien sind interessante Systeme aufgrund ihrer vielversprechenden Eigenschaften, zu denen schnelles Laden, die Möglichkeit zur Herstellung flexibler Elektroden, die Abwesenheit von Schwermetallen sowie der geringe Energiebedarf für die Materialsynthese und die Herstellung von Batterien gehören. Die wissenschaftlichen Projekte befassen sich mit der Modellierung zur Identifizierung vielversprechender neuer Materialien, dem Verständnis der auftretenden (Redox-) Prozesse sowie möglicher Nebenreaktionen, dem Design und der Synthese redoxaktiver Polymere, der Entwicklung neuartiger Elektrolyte sowie der detaillierte Charakterisierung (auch in situ und in Operando-Techniken). Die zentralen Aktivitäten des Schwerpunktprogramms, die in diesem Projekt behandelt werden, fördern den wissenschaftlichen Austausch zwischen allen Projekten und Teilnehmern des SPP, beispielsweise bei verschiedenen Netzwerkveranstaltungen des Schwerpunktprogramms. Ein wichtiges Ziel des Schwerpunktprogramms ist auch die Förderung des wissenschaftlichen Nachwuchses, insbesondere von Wissenschaftlerinnen. Daher werden Doktoranden sowie die jungen PIs, die bereits an Projekten der SPP beteiligt sind, durch Anschubfinanzierungs- und Mentoringprogramme unterstützt. Dieses Projekt wird auch genutzt, um die (internationale) Sichtbarkeit des Schwerpunktprogramms zu fördern. Darüber hinaus werden in diesem zentralen Projekt Standardmaterialien und -elektroden bereitgestellt, die sowohl für Charakterisierungsprojekte als auch für Benchmark-Systeme verwendet werden.
The development of sustainable and efficient energy conversion processes at interfaces is at the center of the rapidly growing field of basic energy science. How successful this challenge can be addressed will ultimately depend on the acquired degree of molecular-level understanding. In this respect, the severe knowledge gap in electro- or photocatalytic conversions compared to corresponding thermal processes in heterogeneous catalysis is staggering. This discrepancy is most blatant in the present status of predictive-quality, viz. first-principles based modelling in the two fields, which largely owes to multifactorial methodological issues connected with the treatment of the electrochemical environment and the description of the surface redox chemistry driven by the photo-excited charges or external potentials.Successfully tackling these complexities will advance modelling methodology in (photo)electrocatalysis to a similar level as already established in heterogeneous catalysis, with an impact that likely even supersedes the one seen there in the last decade. A corresponding method development is the core objective of the present proposal, with particular emphasis on numerically efficient approaches that will ultimately allow to reach comprehensive microkinetic formulations. Synergistically combining the methodological expertise of the two participating groups we specifically aim to implement and advance implicit and mixed implicit/explicit solvation models, as well as QM/MM approaches to describe energy-related processes at solid-liquid interfaces. With the clear objective to develop general-purpose methodology we will illustrate their use with applications to hydrogen generation through water splitting. Disentangling the electro- resp. photocatalytic effect with respect to the corresponding dark reaction, this concerns both the hydrogen evolution reaction at metal electrodes like Pt and direct water splitting at oxide photocatalysts like TiO2. Through this we expect to arrive at a detailed mechanistic understanding that will culminate in the formulation of comprehensive microkinetic models of the light- or potential-driven redox process. Evaluating these models with kinetic Monte Carlo simulations will unambiguously identify the rate-determining and overpotential-creating steps and therewith provide the basis for a rational optimization of the overall process. As such our study will provide a key example of how systematic method development in computational approaches to basic energy sciences leads to breakthrough progress and serves both fundamental understanding and cutting-edge application.
Untersuchung von photoelektrochemischen Systemen am Beispiel von n-TiO2-Halbleiterelektroden. Zusammenhang zwischen photophysikalischen, elektrochemischen und halbleiterphysikalischen Daten von unterschiedlich hergestellten polikristallinen TiO2-Schichten. Vergleich thermisch oxidierter, anodisch oxidierter und vakuum-aufgedampfter Halbleiter. Messung ihrer Stabilitaet und der Photoeffizienz. Untersuchung von Farbstoffen hinsichtlich Stabilitaet gegenueber Angriff von H- und OH-Radikalen, die bei der photokatalytischen H2O-Spaltung entstehen. Untersuchung von Methylenblau, Thionin, Acridinorange, Rhuteniumpyridil, Prophyrine etc. TiO2-Suspensionen als Photokatalysator fuer O2-Entwicklung aus sauren und Ce4+-haltigen waessrigen Systemen. Farbstoffsensibilisierung an Halbleiterelektroden: Farbstoffe im Elektrolyten oder adsorbiert an der Halbleiteroberflaeche.
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