Das Projekt "Optimierte Eisen-Biokohle-Komposite zum Abbau von halogenierten Verbindungen in Umweltmedien: Synthese-Strategien und Reaktionsmechanismen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung GmbH - UFZ, Department Technische Umweltchemie durchgeführt. Die rasante Urbanisierung und Industrialisierung in den vergangenen Jahrzehnten hat zu einer Vielzahl von Umweltkontaminationen mit halogenierten organischen Verbindungen (HOCs) sowohl in China als auch Europa geführt. Ziel des vorgeschlagenen Projektes ist es, neue Erkenntnisse und ein vertieftes Prozessverständnis für die Synthese von biobasierten nFe(0)/Pd/C-Kompositen und deren Reaktionen mit HOCs in der Grundwasserreinigung zu gewinnen. Dies beinhaltet die Identifizierung von Synthese-optionen für Partikel mit maßgeschneiderten und verbesserten Eigenschaften mithilfe der Hydrothermalen Karbonisierung (HTC). Ein tiefgreifendes mechanistisches Verständnis der beteiligten Prozesse, d.h. Sorption, Reaktion und Transport reaktiver Spezies so-wie Katalyse sowie deren Synergien dient einer zielgerichteten Optimierung der Partikel und der Erkundung ihrer Anwendungsgebiete. Die nFe(0)/Pd/C-Komposite sollen speziell für die in-situ Grundwasserreinigung geeignet sein und verbesserte Eigenschaften insbesondere für solche Anwendungsfälle besitzen, bei denen bekannte Konzepte der in-situ-Sanierung mit Nanopartikeln (Nanoremediation) nicht greifen. Die synergistische Kombination verschiedener Wirkprinzipien erlaubt Multikatalyse-Prozesse sowie die sequentielle Behandlung von verschiedenen Kontaminanten. Zunächst werden verschiedene Optionen für die Einbettung von Metallen in oder auf die Kohlepartikel untersucht, die erhaltenen Produkte detailliert durch physikalisch-chemische Methoden charakterisiert und auf ihre Reaktivität getestet. Danach werden Reaktionen in Batch-Ansätzen für die Aufklärung der zugrundeliegenden Mechanismen, wie das Zusammenspiel von Pd, Kohleoberfläche und Fe-Spezies, der beteiligten Reaktionswege und reaktiven Spezies, durchgeführt. Weiterhin werden Optionen für Multikatalyse und sequentielle Reduktions-/Oxidationsprozesse untersucht. Abschließend werden die entwickelten Materialien und Prozesse im Labor für die Behandlung von Wasser von kontaminierten Standorten in Deutschland und China erprobt. Dieses kooperative Forschungsvorhaben von chinesischen und deutschen Partnern wird zu einem signifikanten Fortschritt in der Sanierungsforschung für industriell kontaminierte Standorte, insbesondere auch in China, führen.
Das Projekt "Teilprojekt C 02: Abbau von biologisch abbaubaren Polymeren und deren Tonmineral-Nanokompositen unter umweltrelevanten Bedingungen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Bayreuth, Fachgruppe Chemie, Lehrstuhl Makromolekulare Chemie II durchgeführt. Bioabbaubare Polymere können eine elegante Lösung für das Mikroplastik-Problem darstellen. Für den Verpackungsbereich sind diese Polymere aber oftmals zu spröde und zu permeabel für Gase. Außerdem ist deren Abbau in relevanten Habitaten und unter realen natürlichen Bedingungen häufig zu langsam. Das langfristige Ziel dieses Forschungsprojektes ist es daher, zunächst ein umfassendes Verständnis des Abbauverhaltens konventioneller und maßgeschneiderter bioabbaubarer Polymere und Tonmineral-Nanokomposite in limnischen und terrestrischen Systemen zu erarbeiten. Dies wird uns dann in die Lage versetzen, Materialien zu entwickeln, die kein persistentes Mikroplastik generieren und gleichzeitig die technischen Anforderungen für Lebensmittelverpackungen erfüllen.
Das Projekt "Löslichkeit von molekularen und ionischen Präkursoren in ionischen Flüssigkeiten" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Dortmund, Lehrstuhl für Thermodynamik durchgeführt. Der Erfolg der ionothermalen Synthese ist entscheidend von der Auswahl geeigneter Precursors abhängig. Das Hauptziel dieses Forschungsvorhabens ist die Entwicklung eines allgemeinen thermodynamischen Verfahrens basierend auf der prädiktiven Zustandsgleichung electrolyte PC-SAFT (ePC-SAFT). Es wird eine Modellstrategie entwickelt und angewendet, die es erlaubt, die Löslichkeit von flüssigen oder festen Präkursoren in ionischen Flüssigkeiten (ILs), die als geeignete Lösungsmittel für ionothermale Synthesen verwendet werden, vorauszusagen. Als feste Präkursoren betrachten wir anorganische Salze; dies ist an die Synthese von Metallnanopartikeln in ILs angelehnt. Als flüssige Präkursoren werden homologe Reihen organischer Verbindungen (Alkane, Alkene, Aromaten, Alkohole, Ether, Ester) untersucht Die Entwicklung und Parametrisierung von ePC-SAFT wird mit Hilfe von zuverlässigen experimentellen Daten aus Literatur, aber auch anhand neuer Daten durchgeführt. In diesem Zusammenhang experimentelle Studien zu thermodynamischen Eigenschaften reiner ILs und Präkursoren sowie der Eigenschaften ihrer binären Mischungen durchgeführt. Die daraus entstandenen Daten dienen als Inputdatensätze der Entwicklung und Validierung des zu entwickelnden Modellansatzes innerhalb ePC-SAFT. Dies ermöglicht Modellvorhersagen, um letztendlich ILs als Synthesemedium für feste und flüssige Präkursoren zu screenen. Um die Anwendung von thermodynamischen Parametern, die aus binären Mischungen Präkursor-IL zu Mehrkomponenten-Systemen erhalten werden, weiter voranzutreiben, wird eine zusätzliche Validierung des ePC-SAFT Modells durch experimentelle und theoretische Untersuchung von zwei reaktiven Systemen durchgeführt. Diese Systeme bestehen aus den Reaktionsteilnehmern sowie dem Lösungsmittel (auch ILs).Die Erstellung von thermodynamischen Ergebnissen in Systemen Präkursor-IL ermöglicht die Entwicklung einer allgemeinen Löslichkeits-Skala mit dem Ziel ILs hinsichtlich ihrer Leistungsfähigkeit für die ionothermale Synthese und deren Verwendung als Lösungsmittel in reaktiven Systemen prädiktiv auszuwählen. Die so entwickelte Skala hat ein enormes Potenzial, die Anwendung von Ils auf eine breite Palette von molekularen und ionischen Präkursoren zu verbreitern und zu verbessern.
Das Projekt "Schwerpunktprogramm (SPP) 1708: Materialsynthese nahe Raumtemperatur" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Dresden, Fachrichtung Chemie und Lebensmittelchemie, Professur für Anorganische Chemie 2 durchgeführt. Die synthetische Materialchemie steht vor enormen Herausforderungen: Die Energiewende erfordert völlig neue Materialien mit herausragenden Eigenschaften - effektive Fotokatalysatoren für die solargetriebene Wasserstoffentwicklung, effiziente Energiespeichermaterialien, Materialien für Energiekonversion und vieles mehr. Auf der anderen Seite besteht die zwingende Notwendigkeit des ressourcenschonenden Einsatzes von Rohstoffen und Energie durch effizientere Herstellung bekannter und bereits verwendeter Materialien. Hier müssen nachhaltige chemische Prozesse erdacht und entwickelt werden, die bei niedrigerer Temperatur ablaufen, höhere Reinheit und Ausbeute ermöglichen und weniger Abfall produzieren. Eine Erfolg versprechende Option hierfür ist die Nutzung von ionischen Flüssigkeiten (engl. Ionic Liquids, ILs) - organische Salze, die bereits unterhalb 100 Grad Celsius, oftmals sogar bei Raumtemperatur, als hoch polare Flüssigkeiten vorliegen. Die einzigartigen Eigenschaften dieser neuartigen 'Designer-Lösungsmittel' lassen sich durch vielfältige Variation ihrer chemischen Zusammensetzung an das jeweilige Synthesesystem adaptieren. Vielversprechende erste Forschungsergebnisse zeigen, dass unter Nutzung von ILs anorganische Materialien (Metalle, Legierungen, Halbleiter, Hartstoffe, Funktionswerkstoffe etc.) unter Umgebungsbedingungen hergestellt werden können. Dadurch lassen sich Energieeinsatz und technischer Aufwand im Vergleich zu den bisher notwendigen Hochtemperaturprozessen, wie Schmelzreaktionen, Solvothermalsynthesen oder Gasphasenabscheidungen, enorm reduzieren. Zugleich werden chemische Materialsynthesen besser steuerbar, was ebenfalls die Energie- und Rohstoffeffizienz erhöht. Unabhängig davon eröffnen Synthesen in ILs die Möglichkeit, auch völlig neue Niedertemperaturverbindungen mit noch unbekannten chemischen und physikalischen Eigenschaften erstmalig zugänglich zu machen. Tatsächlich lassen sich in diesem frühen Stadium der Forschung noch längst nicht alle wissenschaftlichen, ökonomischen und ökologischen Implikationen abschätzen. Somit sind die Ziele des Schwerpunktprogramms: (1) Etablierung IL-basierter ressourceneffizienter Synthesen für bekannte Funktionsmaterialien, (2) Entdeckung neuartiger, auch unorthodoxer Funktionsmaterialien, die nur durch die Synthesen nahe Raumtemperatur in ILs zugänglich sind, (3) Verständnis der Prinzipien von Auflösung, Reaktion und Abscheidung anorganischer Feststoffe in ILs.
Das Projekt "Koordinationsfonds" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Technische Universität Dresden, Fachrichtung Chemie und Lebensmittelchemie, Professur für Anorganische Chemie 2 durchgeführt. Das Schwerpunktprogramm 1708 bündelt und koordiniert die Forschungsaktivitäten zur wissenschaftlichen und technologischen Entwicklung von Niedertemperatursynthesen anorganischer Materialien in Ionischen Flüssigkeiten (ILs). Das Schwerpunktprogramm hat drei Hauptziele: (A) Etablierung IL-basierter ressourceneffizienter Synthesen für bekannte Funktionsmaterialien. (B) Entdeckung neuer, möglicherweise unorthodoxer Materialien, die erst durch die besonderen, milden Synthesebedingungen in ILs zugänglich werden. (C) Verstehen der Prinzipien der Auflösung, Reaktion und Kristallisation von anorganischen Feststoffen in ILs. Das Koordinatorprojekt stellt die zentrale Plattform für Zusammenarbeit im SPP bereit. Dies umfasst die Organisation und Durchführung von Workshops und Arbeitstreffen, die Förderung von Nachwuchswissenschaftlern, die Betreuung von Mercator Fellows, Öffentlichkeitsarbeit und Gleichstellungsmaßnahmen.
Das Projekt "Nanostrukturen unedler Metalle durch Synthese in Ionischen Flüssigkeiten (BaseMet-IL)" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Sondervermögen Großforschung, Institut für Katalyseforschung und -technologie durchgeführt. Im Hinblick auf intermetallische Cluster und Nanopartikel konnten wir hochreaktive Carbonylcluster (z. B. (BMIm)2((PbMn(CO)5))6I8), (GeI3Fe(CO)3)2FeI4, (GeI3)2Fe(CO)4, Ge12(Fe(CO)3)8I4, (EMIm)(Sn2I7Fe(CO)3), (Co(1,4-C6H4(CN)2)2(NTf2)2)(SnI(Co(CO)4)3)2) und intermetallische Nanopartikel (z. B. Systeme Fe-Sn, Co-Sn, Ni-Ir, Ni-Os, Pd-Sn, Pt-Sn) durch IF-basierte Synthese erhalten. Weiterhin konnten wir die Bildung bimetallischer Nanopartikel über direkte IF-basierte Synthese oder durch Zersetzung von in IF hergestellten Carbonylclustern zeigen. Neben der detaillierten Charakterisierung von Zusammensetzung und Struktur haben wir schließlich die katalytischen Eigenschaften der genannten bimetallischen Nanopartikel verifiziert. Die spezifischen Eigenschaften der IF (d. h. Redoxstabilität, thermische Stabilität, schwach koordinierende Eigenschaften) stellten sich für den Zugang zu reaktiven Carbonylclustern und bimetallischen Nanopartikeln als essentiell heraus.Basierend auf unseren Resultaten der ersten Förderperiode werden wir die IF-basierte Synthese hochreaktiver, stark oxophiler unedler Metallnanostrukturen adressieren. Konkret fokussieren wir dabei auf metalloide Cluster und Nanopartikel von Ti, Nb, Si und Ge. Neben der explorativen Synthese und der fundamentalen strukturellen Charakterisierung werden wir die Materialeigenschaften untersuchen, wobei insbesondere Größenquantisierungseffekte und Fluoreszenz (z. B. für Si, Ge, Si-Ge) sowie die katalytischen Eigenschaften (z. B. für bimetallische Ti-Pd, Ti-Pt, Nb-Pd, Nb-Pt Systeme) am Beispiel von Hydrierungen als Testreaktion von Interesse sind. Im Hinblick auf oxophile und hochreaktive, unedle Metalle wie Ti, Nb, Si und Ge sind IF-basierte Synthesen grundsätzlich ideal, wurden bislang jedoch wenig untersucht. IF-basierte Synthesestrategien können hier somit einen neuen und verlässlichen Zugang zu hoch reaktiven, unedlen Metallnanostrukturen eröffnen.
Das Projekt "Funktionale Nanopartikel für Leuchtstoffanwendungen und antibakterielle Beschichtungen" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Siegen, Institut für Anorganische Chemie - Anorganische Chemie II durchgeführt. In diesem Projekt möchten wir drei Ziele verfolgen: als erstes möchten wir Nanopartikel synthetisieren, die Eu2+-Ionen enthalten, diese Materialien sind sehr viel versprechend für Beleuchtungszwecke. Die Synthese in Ionischen Flüssigkeiten, die auch als Edukte fungieren, kann Nanopartikel von besserer Qualität und kleinerer Größe erzeugen, wie unsere vorläufigen Arbeiten gezeigt haben. Verglichen mit der bisher gebräuchlichen Schmelzmethode für diese Materialien, die extrem hohe Temperaturen erfordert, verspricht die Synthese in Ionischen Flüssigkeiten eine weitreichende Ressourcen- und Energie-Ersparnis. Darüber hinaus ist die Synthese von bisher unbekannten Materialien für diese Anwendung zu erwarten. Die undotierten Nanopartikel sind außerdem viel versprechende Kandidaten für antibakterielle Beschichtungen. Als dritte Zielsetzung möchten wir uns auf die Frage fokussieren, ob extrem kleine Nanopartikel die Lumineszenzeigenschaften von eindotierten Eu2+-Ionen beeinflussen können, dies würde eine völlig neue Strategie für die Entwicklung von Leuchtstoffen bedeuten. Ideale Kandidaten für diese Fragestellungen sind Fluoride, Oxide und Sulfide wegen ihrer Bandlücken, antiseptischen oder halbleitenden Eigenschaften. Allerdings sind die bisher bekannten Methoden für die Synthese dieser Materialien nicht geeignet, da die Anwesenheit von Wasser die zweiwertigen Lanthanidionen oxidiert. Für diese Zwecke sind ionische Flüssigkeiten weitaus besser geeignet, da sie durch ihre polaren und koordinativen Eigenschaften die Reaktanden weitaus besser stabilisieren können. Im Fall von Materialien, die zweiwertige Lanthanidionen enthalten, können ionische Flüssigkeiten diese stabilisieren, was eine direkte Fällung der Nanopartikel ermöglicht und nachfolgende Hochtemperatur-Behandlungen unnötig macht.
Das Projekt "Elektrochemische Synthese funktionaler Edelmetallverbindungen in Ionischen Flüssigkeiten" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Justus-Liebig-Universität Gießen, Physikalisch-Chemisches Institut durchgeführt. In diesem Projekt sollen elektrochemische Methoden zur Synthese neuer, funktionaler Verbindungen und zur strukturierten Abscheidungen der Edelmetalle Silber, Gold, Palladium und Platin eingesetzt werden. Bei der Synthese werden die besonderen Eigenschaften ionischer Flüssigkeiten ausgenutzt, insbesondere ihre hohe Stabilität gegen Reduktion und Oxidation. Es werden drei unterschiedliche Reaktionswege verfolgt. Zum einen ist dies die Abscheidung von Edelmetallverbindungen auf einer Edelmetallelektrode. Dieser Weg soll vor allem für die Präparation von Oxiden und Fluoriden der Metalle eingesetzt werden. Zum anderen sollen Edelmetallelektroden in den ionischen Flüssigkeiten oxidativ aufgelöst und in der erhaltenen Lösung in Folgereaktionen umgesetzt werden. Auf diesem Wege sollen vor allem Sulfide und oxoanionische Verbindungen dargestellt werden. Beide Routen bieten die Möglichkeit durch gezielte Einstellung der elektrochemischen Syntheseparameter definierte Oxidationsstufen der Metalle in ihren Verbindungen einzustellen, eine Möglichkeit, die sich im Rahmen klassischer chemischer Synthesen nicht bietet. Im Zuge der dritten Route sollen Edelmetalle aus der ionischen Flüssigkeit in elementarer Form und mit definierter Struktur, z. B. als Nanopartikel oder dünnen Drähten, abgeschieden werden. Alle Verbindungen und Abscheidungen werden umfassend hinsichtlich ihrer Struktur, ihrer Morphologie und ihrer physikalischen Eigenschaften untersucht. Die ermittelten Eigenschaften sollen dann in eine Funktion der Verbindungen münden, z. B. als Elektrika (Sulfide, Oxide) oder als Precursormaterialien (oxoanionische Verbindungen). Ein detailliertes Studium der Elektrodenreaktionen, insbesondere der zugrunde liegenden Kinetik, soll weitere Erkenntnisse zur Optimierung der Synthesebedingungen liefern.
Das Projekt "Synthese neuartiger poröser Koordinationspolymere aus strukturgebenden und funktionalisierten Ionischen Flüssigkeiten" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Erlangen-Nürnberg, ECRC - Erlangen Catalysis Resource Center durchgeführt. Ziel des Vorhabens ist die Synthese neuartiger, poröser Koordinationspolymere (metallorganische Gerüstverbindungen, MOF) durch Verwendung von Ionischen Flüssigkeiten (IL) als Basiskomponente. Die IL dient hierbei sowohl als Präkursor für das Koordinationspolymer als auch als strukturgebendes Element und Lösungsmittel. In der zweiten Förderperiode soll verstärkt der Einfluss der Struktur der IL auf die Struktur des MOFs untersucht werden. Hierbei stehen die Synthese und Syntheseentwicklung flüssig kristalliner und chiraler Ionischer Flüssigkeiten im Fokus. Neben der Synthese und Charakterisierung der sich daraus ergebenden neuartigen MOF-Strukturen wird insbesondere auch der Syntheseweg zu den MOFs eingehend untersucht. Die Entwicklung der Synthesestrategie zielt insbesondere auf nachhaltigere Prozesse ab, mit dem Ziel einen geringeren Energieeintrag (niedrige Reaktionstemperatur) und eine Reduktion bzw. Substitution nicht-nachhaltiger Lösungsmittel zu erreichen. Für ersteres soll die Synthese mit Ultraschall durchgeführt werden. Dieser Einsatz erwirkt zusätzlich eine kinetische Kontrolle der Synthese, was neue Phasen und Strukturen der so hergestellten MOFs erwarten lässt.
Das Projekt "Chalkogenid-basierte Ionische Flüssigkeiten in der Synthese von Metallchalkogenid- und Interchalcogenid-Materialien nahe Raumtemperatur" wird vom Umweltbundesamt gefördert und von Universität Marburg, Fachbereich Chemie, Fachgebiet Anorganische Chemie, Arbeitsgruppe Sundermeyer durchgeführt. Das Projekt untersucht die Anwendung Ionischer Flüssigkeiten (IL) Chalcogen-basierter Anionen vom Typ Hydrochalcogenid (EH), Trimethylsilylchalcogenid (E-TMS) oder Polychalcogenid (Ex) (E = S, Se, Te) in der Synthese ausgewählter 2D- und 3D-Metal-Chalcogenid- oder Poly- bzw. Interchalcogenid-Materialien. Das Vorhaben wird klare Vorteile der Nutzung derart hochreaktiver Synthone für den Chalkogen-Transfer herausarbeiten, die einen einfachen Zugang, höchste Reinheit, perfekte Löslichkeit in organischen Cosolventien, niedrige Schmelzpunkte (in einigen Fällen) und eine äußerst hohe Reaktivität gegenüber Elektrophilen und Lewis-Säuren aufweisen. Eine Strategie verfolgt Protolysereaktionen ausgewählter Metallorganyle und Amide in Ionischen Flüssigkeiten Cat (EH) (E = S, Se), eine weitere komplementäre Strategie die Anionmetathese von Metallhalogeniden, die in Cat (E-TMS) and Cat (EH) ILs gelöst werden. In dieser Hinsicht werden Reaktivitätsmuster ausgewählter Metall-Vorläuferverbindungen des p-Blocks, Ga(III), In(III), In(II) and Sn(II), in ihren Reaktivitätsmustern mit ausgewählten Startverbindungen der f-Block Elemente, Ln(II) and Ln(III), verglichen. Neue Klassen thermolabiler Chalcogenido-Organometallate ((RxM)yEz)n- (M = Ga, In, La und Ln; E = S, Se) und Trimethylsilylchalcogenido-Metallate (M(E-TMS)4)- (M = Ga, In, La) werden erschlossen. Sie stellen labile Intermediate in der Gewinnung von Halbleitermaterialien ME, M2S3 und ME2 nahe Raumtemperatur oder knapp darüber dar. Reaktionen mit oben genannten ILs bei Raumtemperatur erlauben die Isolierung neuer Zinn(II)- und Zinn(IV)-Vorläuferverbindungen, Cat(SnE2) und Sn(E-TMS)4 (E = S, Se), deren Kondensation zu SnE und SnE2 Halbleitermaterialien untersucht wird. Die Reaktion von (NH4)2(MoS4) mit Methylcarbonat-ILs Cat(MeCO3) bietet einen Zugang zu Zwischenprodukten Cat2(MoS4), die über zwei Strategien in MoS2 überführt werden sollen: 1) Thermolye im IL-Flux und 2) Reaktionen mit Elektrophilen, gefolgt von reduktiver Eliminierung von Disulfiden. Eine dritte Strategie untersucht die Thiolyse von (MoX4) Komplexen in Cat(SH) oder Cat(S-TMS) ILs. Schließlich ist geplant, die Vorteile Chalcogenid-basierter ILs in der Synthese von Chalcogen-reichen Polychalcogenid-, Interchalcogenid- und Interchalcogen-Materialien zu erforschen.
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