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Entwicklung eines Online-Parametrisierungsansatzes zur Vorhersage der Hygroskopizität von organischem Aerosol in der Umgebung auf der Grundlage von hochauflösenden AMS-Messungen

Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), WISE: Wellengetriebener isentroper Austausch

Änderungen der Verteilung von Spurenstoffen wie Wasserdampf und Ozon, sowie die Verteilung von Zirruspartikeln in der unteren Stratosphäre/oberen Troposphäre (UTLS) haben einen großen Einfluss auf den Strahlungsantrieb. Unsicherheiten in der Beschreibung von Mischungsprozessen führen zu großen Unsicherheiten der Abschätzung des Strahlungsantriebs und sind deshalb von großer Bedeutung für die Quantifizierung des Klimawandels. Deshalb ist es wichtig, physikalische und chemische Prozesse (z.B. Austauschprozesse von Luftmassen, Zirrusbildung) zu quantifizieren, die die Zusammensetzung der UTLS bestimmen. Die sogenannte 'overworld' oberhalb von Theta=380K beeinflusst unmittelbar die Zusammensetzung der extratropischen Stratosphäre im Sommer durch Luftmassen, die aus der Region der asiatischen Monsunzirkulation stammen. Brechende planetare Wellen transportieren Monsun beeinflusste Luft in höhere Breiten, wo sie zum dortigen Wasserdampf- und Spurenstoffbudget beitragen. Die untere Grenze der UTLS, die extratropische Tropopausenschicht (ExTL), wird durch schnellen und effizienten bidirektionalen (quasi-isentropen) Austausch mit der Troposphäre gekennzeichnet. Die obere Grenze der der ExTL korrespondiert mit der Lage der Tropopauseninversionsschicht (TIL), die eine Region erhöhter statischer Stabilität oberhalb der Tropopause darstellt. Der Einfluss infrarotaktiver Tracer wie Wasserdampf oder Ozon auf die Temperaturstruktur macht die TIL zu einem sensitiven Indikator für Änderungen des Wasserdampf- oder Ozongehaltes oder auch Änderungen der Tropopausen Temperatur. Diese wirkt auf den Wasserdampfgehalt, der wiederum die statische Stabilität beeinflusst. WISE untersucht den Zusammenhang zwischen Zusammensetzung und der dynamischen Struktur der UTLS innerhalb der folgenden vier Hauptthemen:- Zusammenhang zwischen TIL und Spurengasverteilung in der unteren Stratosphäre- Wellenbrechung von planetaren Wellen und Wasserdampftransport in die extratropische untere Stratosphäre - Halogenierte Substanzen und deren Effekt auf Ozon in der UTLS- Nichtsichtbare Zirruspartikel und deren Effekt auf die UTLSBei WISE werden diese Themen mit einer neuartigen Nutzlast untersucht, die 2D- und 3D-Messungen von Spurenstoffen und Temperatur, Dropsondendaten und hochaufgelöste in-situ Spurengasmessungen vereint. Eine einzigartige Kombination von Limb- und Nadirmessngen wird verwendet, um die Eigenschaften optisch dünner Zirren in der UTLS Region zu untersuchen. Hochpräzise in-situ Daten erlauben detaillierte Untersuchungen zu Mischungsprozessen mit hoher Auflösung, sowie Zeitskalen und Altersbestimmung der Luft. WISE wird im September / Oktober stattfinden, und daher unmittelbar den Einfluss des sich auflösenden Monsuns auf die extratropische UTLS vermessen. Durch die Kombination mit Lagrange'schen und prozessorientierten Modellen wird der relative Beitrag verschiedener Quellregionen als auch Transportzeitskalen und Prozesse quantifiziert.

Water chemistry of Lagrangian samplings of Inland Elbe 2024 (MOSES Hydrological Extremes)

Within the framework of MOSES (Modular Observation Solutions for Earth Systems) and ElbeXtreme, we performed three longitudinal sampling campaigns in the Elbe catchment in 2024. The campaigns covered the German freshwater part, the tidal Elbe river, and the German Bight. Here we present the results of the freshwater river where the sampling was conducted in a Langrangian way according to flow velocity. Physico-chemical and biological parameters were measured along the Elbe from bridges between Bad Schandau (km 12, Czech-German border) and Lauenburg (km 570, close to Hamburg). A particular scientific focus was on (1) nutrients and eutrophication, (2) composition of dissolved organic matter measured by high-resolution mass spectrometry, (3) greenhouse gas measurements, and (4) micropollutants. This was done during a winter flood event in January, a summer drought in July, and a second smaller flood in September 2024.

Atmospheric methane and carbon dioxide concentrations measured during ALKOR cruise AL575 on 2022-06-30

Atmospheric carbon dioxide (CO2) and methane (CH4) concentrations were monitored during AL575 cruise on 2022-06-30 using a cavity ring down spectrometer (Picarro G2301-f CRDS) and GEOMARs 'Atmospheric Intake System' (AIS). The Picarro/AIS system was installed in the wet laboratory (starboard, main deck) of RV ALKOR and was connected by an aluminium tube to an air inlet nozzle placed at the bow of RV ALKOR. The air was pumped via the AIS intake tube with a flow rate of 2.67 litre per minute to the Picarro analyser. The atmospheric CH4, CO2, and water vapour concentrations were determined in real time at 2-3 Hz sampling rate. A time offset of 87 seconds between the air intake nozzle at the bow (6 m above sea surface) and the actual gas measurement at the Picarro was determined and the calculated flow rate considered, when correlating the gas data with navigation and weather data provided by the WERUM dship repository (https://dship.geomar.de). The weather data is published separately at doi:10.1594/PANGAEA.983833 .

Atmospheric methane and carbon dioxide concentrations measured during ALKOR cruise AL575 on 2022-07-12

Atmospheric carbon dioxide (CO2) and methane (CH4) concentrations were monitored during AL575 cruise on 2022-07-12 using a cavity ring down spectrometer (Picarro G2301-f CRDS) and GEOMARs 'Atmospheric Intake System' (AIS). The Picarro/AIS system was installed in the wet laboratory (starboard, main deck) of RV ALKOR and was connected by an aluminium tube to an air inlet nozzle placed at the bow of RV ALKOR. The air was pumped via the AIS intake tube with a flow rate of 2.67 litre per minute to the Picarro analyser. The atmospheric CH4, CO2, and water vapour concentrations were determined in real time at 2-3 Hz sampling rate. A time offset of 87 seconds between the air intake nozzle at the bow (6 m above sea surface) and the actual gas measurement at the Picarro was determined and the calculated flow rate considered, when correlating the gas data with navigation and weather data provided by the WERUM dship repository (https://dship.geomar.de). The weather data is published separately at doi:10.1594/PANGAEA.983833 .

Messungen in der Außenluft (Staub, Gas)

Diskontinuierliche Messungen von gas- und staubförmigen Bestandteilen in der Außenluft. Depositionsmessungen, Untersuchung von Hausstaubproben, jährlich wechselnde Messprogramme in unterschiedlichen Gebieten von Hamburg.

Atmospheric methane and carbon dioxide concentrations measured during ALKOR cruise AL575, 29 June 2022 – 12 July 2022, Kiel – Kiel

Atmospheric carbon dioxide (CO2) and methane (CH4) concentrations were monitored during AL575 cruise (29.6.-12.7.2022) using a cavity ring down spectrometer (Picarro G2301-f CRDS) and GEOMARs 'Atmospheric Intake System' (AIS). The Picarro/AIS system was installed in the wet laboratory (starboard, main deck) of RV ALKOR and was connected by an aluminium tube to an air inlet nozzle placed at the bow of RV ALKOR. The air was pumped via the AIS intake tube with a flow rate of 2.67 litre per minute to the Picarro analyser. The atmospheric CH4, CO2, and water vapour concentrations were determined in real time at 2-3 Hz sampling rate. A time offset of 87 seconds between the air intake nozzle at the bow (6 m above sea surface) and the actual gas measurement at the Picarro was determined and the calculated flow rate considered, when correlating the gas data with navigation and weather data provided by the WERUM dship repository (https://dship.geomar.de). The weather data is published separately at doi:10.1594/PANGAEA.983833 .

Messungen von vulkanischen Schwefel- und Kohlenstoffemissionen mit hoher Zeitauflösung

Dies ist ein Antrag auf Reisekosten für eine Reise von Deutschland nach Argentinien zum Besuch der Vulkane Copahue and Peteroa, dort planen wir zusammen mit Forschern aus Argentinien in-situ Messungen von vulkanischem SO2 mit einem neuartigen Instrument. In Kombination mit in-situ CO2 Messungen erwarten wir einen Datensatz von CO2/SO2 Verhältnissen mit bisher unerreichter Genauigkeit und Zeitauflösung.Obwohl Fernerkundungsmessungen von SO2 sich mittlerweile in der Vulkanologie weit verbreitet haben, stellen bodengebundene und Flugzeug-getragene in-situ-Messungen immer noch eine wichtige Quelle ergänzender Information dar. Heutzutage werden in-situ Messungen von SO2 häufig mittels elektrochemischer Sensoren vorgenommen, diese weisen allerdings eine Reihe von Nachteilen auf, insbesondere (1) relativ lange Ansprechzeiten (ca. 20 s und mehr), (2) Interferenzen durch eine Reihe anderer reaktiver Gase, die sich in Vulkanfahnen finden (und die schwer zu quantifizieren bzw. unbekannt sind), (3) Die Notwendigkeit häufiger Kalibration. Wir lösen diese Probleme mit einem neuentwickelten, optischen in-situ SO2-Sensor Prototypen, der nach dem Prinzip der nicht-dispersiven UV-Absorption arbeitet (PITSA, Portable in-situ Sulfurdioxide Analyser). Die preisgünstige Anwendung des Prinzips für SO2 - Messungen wurde durch die Entwicklung von UV-LEDs ermöglicht. Die Probenluft wird durch eine Glasröhre gesaugt und dort der kollimierten Strahlung einer UV-LED (ca. 290nm) ausgesetzt, in diesem Wellenlängenbereich absorbiert (von den relevanten Vulkangasen) praktisch nur SO2. Daher ist die Abschwächung der Strahlungsintensität nach Durchgang durch die Messzelle ein Mass für den SO2-Gehalt der Messluft. Das PITSA Instrument wird mit einem kommerziellen CO2 Sensor kombiniert, damit werden SO2 und CO2 Messungen mit 0.1 ppm bzw. 1 ppm Genauigkeit möglich. Dadurch eröffnen sich neue Möglichkeiten in der Vulkanologie.

Kartierung von Klimagasen mittels spektroskopischer Messung von reflektiertem Sonnenlicht

Urbane Emissionen von Kohlendioxid (CO2) und Methan (CH4) machen einen Großteil der Treibhausgasemissionen weltweit aus. Deshalb sind Städte auch Vorreiter bei der Entwicklung von Emissionsreduktionsmaßnahmen zur Mitigation des Klimawandels. Solche Maßnahmen müssen durch räumlich und zeitlich hochaufgelöste, vollständige, verlässliche und verifizierte Informationen begleitet und in Bezug auf ihre Effizienz überprüft werden. Unter den Beobachtungsmethoden für Treibhausgase gibt es allerdings eine Lücke im Bereich der horizontalen, flächendeckenden Kartierung auf der Skala einiger Kilometer. Dort braucht es eine Technik, die die Empfindlichkeitslücke zwischen lokalen in-situ Messungen und regional-integrierenden Säulenmessungen durch Fernerkundungsmessungen füllt.Hier schlage ich vor, urbane Treibhausgasquellen mit einer innovativen und portablen Technik zu studieren, die die CO2 und CH4 Konzentrationsfelder flächendeckend kartieren kann und so die Beobachtungslücke erfasst. Die erste Studienregion ist der Großraum Los Angeles, wo sich die CO2 und CH4 Emissionen auf mehr als 100 MtCO2/a und 300 ktCH4/a belaufen, was die Region zu einer der größten, lokalisierten Quellen weltweit macht. Los Angeles wurde in der Vergangenheit vielfältig in Bezug auf seine Treibhausgasquellen untersucht, indem beispielsweise Inventarisierungen durchgeführt und durch atmosphärische Messungen bewertet wurden. Ein herausragendes Experiment läuft gerade im Rahmen des CLARS-FTS (California Laboratory for Atmospheric Remote Sensing - Fourier Transform Spectrometer) – ein Spektrometer, das auf Mt. Wilson stationiert ist und reflektiertes Sonnenlicht aus dem Los Angeles Stadtgebiet einfängt. Wir haben eine portable Variante dieses Instruments entwickelt und schlagen nun vor beide Instrumente gemeinsam mit kalifornischen Partnern bei einer Feldkampagne zu betreiben.Dabei ist es unser Ziel das neue portable Observatorium zu validieren und für zukünftige Langfristvorhaben zu empfehlen. Dazu wollen wir innovative Beobachtungsmuster wie die Definition von Zoom-Regionen oder die Verwendung von gekreuzten Lichtwegen ausprobieren, um die räumliche und zeitliche Auflösung zu optimieren. Zudem werden wir die Genauigkeiten verbessern, indem wir einen neuen Ansatz der Strahlungstransportmodellierung implementieren, der simultan mit der Gasbestimmung auch die Streuung an atmosphärischen Partikeln berücksichtigt. Für die Fallstudie Los Angeles werden wir die Variabilität und die Gradienten der CO2 und CH4 Konzentrationen auf ihre Konsistenz mit den Emissionsinventaren überprüfen und untersuchen, bis zu welchem Grad sich die Einflüsse des meteorologischen Transports, der regionalen Advektion, episodischer Ereignisse und der urbanen Biosphäre unterscheiden lassen.

Dynamiken von Methanflüssen in Söllen einer postglazialen Landschaft -mikrobielle Ökologie und Biogeochemie

Feuchtgebiete sind eine wichtige natürliche Quelle für Methan, das zweithäufigste Treibhausgas in der Atmosphäre. Die Methangasflüsse aus Feuchtgebieten sind variabel und bestimmt durch die Aktivität methanotropher (Methan verbrauchender) und methanogener (Methan produzierender) Mikroorganismen. Deren Aktivität wird durch verschiedene Umweltfaktoren gesteuert, was jedoch noch nicht sehr gut verstanden ist, da z.B. die Bedeutung der anaeroben Methanotrophen in Feuchtgebieten noch weitgehend unklar ist. Ziel des Projekts ist es, die räumlich-zeitliche Variation der Nettomethanflüsse zu untersuchen und sie durch Verteilungsmuster und Aktivitäten der Methankreislauf-assoziierten Mikroorganismen in Abhängigkeit von verschiedenen Umweltfaktoren zu erklären. Im Projekt werden Sölle untersucht, da diese eine hohe Dynamik in den Methanemissionen über kleine räumliche Skalen aufweisen. Sie kommen häufig in postglazialen Landschaften vor und sind meist von landwirtschaftlich genutzten Flächen umgeben. Sie werden als Methanquelle betrachtet, aber die Mechanismen, die ihre dynamischen Methanemissionen antreiben, sind nicht gut verstanden. Bodenprofile, Bodenchemie, Wasserstand, Redox-Bedingungen, Nährstoffeintrag und Vegetation werden als wichtige Umweltfaktoren antizipiert, die die Häufigkeit, Aktivität und die Biodiversität der mit dem Methankreislauf assoziierten Mikroorganismen beeinflussen. Um die regulatorische Bedeutung dieser Faktoren zu verstehen, wird MeDKet Feldstudien mit Laborexperimenten kombinieren, in denen verschiedene abiotische Faktoren unter kontrollierten Bedingungen moduliert werden. Die räumliche Variation der Methanbildung und -oxidation und die Verteilung der mit dem Methankreislauf assoziierten Mikroorganismen wird in acht Söllen untersucht, während die Auswirkungen der wichtigsten Umweltfaktoren für ein ausgewähltes Soll im Detail analysiert werden. Hochauflösende Gasmessungen werden kombiniert mit Methoden der mikrobiellen Ökologie wie quantitativer PCR, Amplikonsequenzierung, mRNA-Analyse, stabilen Isotopenuntersuchungen und einer Metagenom-Analyse, um Identität, Abundanz, Verteilung und physiologische Eigenschaften der am Methankreislauf beteiligten Mikroorganismen zu bestimmen. Da wir ein ganzheitliches Verständnis über den Beitrag Methan-assoziierter Mikroorganismen in Feuchtgebieten zu Methanflüssen anstreben, weiten wir unsere Analysen auf oberirdische Pflanzenteile aus, ein bisher vernachlässigter Lebensraum für Methanotrophe. Mit einer neu entwickelten Methodik werden wir vertikale Methanprofile in der Atmosphäre oberhalb eines Solls messen und das Vorkommen von Methanotrophen auf oberirdischen Pflanzenteilen untersuchen. Damit werden die Ergebnisse von MeDKet als Grundlage dienen, um (a) die Regulation von Methanotrophie und Methanogenese und damit die hohe Variabilität der Nettomethanflüsse (b) die Bedeutung der anaeroben Methanoxidation und (c) der oberirdischen Methanoxidation in Söllen zu verstehen.

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