Die stratosphärische Ozonschicht bietet der Erde einen wirkungsvollen Schutzschild gegen den ultravioletten, schädigenden Anteil der solaren Strahlung. Der anthropogene Ozonabbau, verursacht durch Emissionen von langlebigen Fluorchlorkohlenwasserstoffen (FCKWs), war eines der größten Umweltprobleme der letzten Jahrzehnte. Emissionen von FCKWs wurden infolge des Montrealer Abkommens von 1987 stark reduziert und eine langsame Erholung der Ozonschicht wird im Laufe der nächsten Jahrzehnte erwartet. Im Gegensatz dazu werden die Emissionen von sehr kurzlebigen Halogenverbindungen (Very Short-Lived Halocarbons, VSLH), welche auch stratosphärisches Ozon zerstören, aufgrund von neuen Technologien ansteigen. Chemische Oxidationsprozesse in der marinen Umwelt, insbesondere die neuartigen Behandlungsverfahren von Ballastwasser, und anwachsende tropische Makroalgenkulturen beeinflussen biogeochemische Kreisläufe und können zu einem starken Anstieg der VSLH Produktion und Emission führen. Zusätzlich zu ihrem schädlichen Effekt auf die Ozonschicht, beeinflussen VSLH den atmosphärischen Strahlungsantrieb und das Vermögen der Atmosphäre viele natürliche und anthropogene Spurenstoffe zu entfernen (atmosphärische Oxidationspotential). Momentan ist nur sehr wenig über die zukünftig zu erwartenden anthropogenen VSLH Emissionen aus dem Ozean sowie ihre bedrohliche Wirkung auf die atmosphärische Chemie bekannt und fundierte wissenschaftliche Untersuchungen sind dringend erforderlich. Das Ziel dieses Antrages ist es, momentane und zukünftige Emissionen anthropogener VSLH und ihren Einfluss auf atmosphärische Zusammensetzung und Chemie zu quantifizieren. Ein besonderer Fokus liegt auf der Untersuchung einer möglichen neuen Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht. In einem ersten Schritt werden globale Karten der ozeanischen Emissionen von anthropogenen VSLH erstellt. Im zweiten Schritt wird, basierend auf atmosphärischer Chemie-Transport Modellierung, die Entwicklung der anthropogenen VSLH in der Atmosphäre quantifiziert. Zu diesem Zweck werden Küsten-auflösende Modellsysteme entwickelt, welche später dazu beitragen Parametrisierungen anthropogener VSLH Prozesse für globale Klima-Chemie Modelle zu erstellen. In einem dritten Schritt wird der globale Einfluss der anthropogenen VSLH auf Ozonabbau, Strahlungsantrieb und atmosphärisches Oxidationspotential bestimmt und mögliche Rückkopplungsmechanismen werden identifiziert. Der interdisziplinäre Forschungsplan umfasst die Synthese existierender Daten, Messungen, sowie Ozean-Zirkulation-, Biogeochemie- und atmosphärische Klima-Chemie Modellierung. Das Forschungsvorhaben wird die Frage beantworten, ob anthropogene Aktivitäten in der marinen Umwelt eine Bedrohung für die stratosphärische Ozonschicht darstellen. Solch eine Risikoabschätzung ist von großer gesellschaftlicher Bedeutung und liefert entscheidende Information für politische Entscheidungsträger bezüglich der Planung zukünftiger menschlicher Aktivitäten.
Das aktuelle Klima der Erde verändert sich schneller, als von den meisten wissenschaftlichen Prognosen vorhergesagt wurde. Dabei erwärmen sich die Polargebiete schnellsten von allen Regionen der Erde. Die Polargebiete haben auch starke globale Auswirkungen auf das Erdklima und beeinflussen daher das Leben und die Lebensgrundlagen auf der ganzen Welt. Trotz der großen Fortschritte der Polarforschung der letzten Jahre gibt es nach wie vor schlecht verstandene Prozesse; einer davon ist die Aerosol-Wolke-Klima-Wechselwirkung, die daher auch nicht zufriedenstellend modelliert werden können. Wolken und deren Wechselwirkungen im Klimasystem sind eine der schwierigsten Komponenten bei der Modellierung, insbesondere in den Polarregionen, da es dort besonders schwierig ist, qualitativ hochwertige Messungen zu erhalten. Die Verfügbarkeit hochwertiger Messungen ist daher von entscheidender Bedeutung, um die zugrunde liegenden Prozesse zu verstehen und in Modelle integrieren zu können. Im ersten Teil des hier vorgeschlagenen Projekts schlagen wir, d.h. TROPOS, vor, die bestehenden Aerosolmessungen an der Neumayer III-Station um in-situ Wolkenkondensationskern- (CCN) und Eiskeim- (INP) Messungen zu erweitern für einen Zeitraum von fast zwei Jahren. Die erfassten Daten wie Anzahl der Konzentrationen, Hygroskopizität, INP-Gefrierspektren usw. werden mit meteorologischen Informationen (z.B. Rückwärtstrajektorien) und Informationen über die chemische Zusammensetzung der vorherrschenden Aerosolpartikel verknüpft, um Quellen für INP und CCN über den gesamten Jahreszyklus zu identifizieren. In einem optionalen dritten Jahr wollen wir die Ergebnisse der südlichen Hemisphäre mit den TROPOS-Langzeitmessungen des CCN und INP aus der Arktis (Villum Research Station) vergleichen, welche uns im Rahmen dieses Projekts von DFG-finanzierten TR 172, AC3, Projekt B04 zur Verfügung stehen werden. Ein Ergebnis des beantragten Projekts wird ein tieferes Verständnis dafür sein, welche Prozesse die CCN- und INP-Population in hohen Breiten dominieren. Die im Rahmen des vorliegenden Projekts gesammelten quantitativen Informationen über CCN und INP in hohen Breiten werden öffentlich zugänglich veröffentlicht, z.B. für die Evaluierung globaler Modelle und Satellitenretrievals.
Periods of extreme geomagnetic change such as geomagnetic excursions have frequently occurred throughout geological time. Characterizing their behaviour is essential for a full understanding of the geodynamo and the interaction of Earths magnetic field and the space environment. We propose to model the global behaviour of Earths magnetic field between 10 and 50 ka using palaeomagnetic data. During this time the geomagnetic field showed significant variability in direction and intensity, including two well documented excursions: Laschamp and Mono Lake. No model currently exists that spans the total length of this time period, yet this period could provide great insights into the geodynamo. The ultimate goal of the project is to synthesize the results from our empirical modelling with those from numerical dynamo simulations, so that a deeper physical understanding of geodynamo processes can be gained. We will compile all sedimentary and volcanic palaeomagnetic data coupled with geochronological data spanning this period. This data will be added to a community available database along with all rock magnetic and sedimentological metadata. This will allow a detailed assessment of the data used in the modelling. Low quality palaeomagnetic data and erroneous age models may distort geomagnetic field structures generated by our new model and it is a key objective of this study to assess the fidelity of the palaeomagnetic and chronological data included in the modeling. Using this data we will construct a temporally continuous global spherical harmonic geomagnetic field model through a regularized least squares inversion of the data using spherical harmonics in space and cubic B splines in time. This model will enable assessment of the geomagnetic at the core-mantle boundary, the Earths surface and at elevated altitudes. Our key scientific objective is to determine where excursions fit into the spectrum of geomagnetic field variations and how the geodynamo processes that generate excursions differ from those that produce secular variation and reversals.
The development of sustainable and efficient energy conversion processes at interfaces is at the center of the rapidly growing field of basic energy science. How successful this challenge can be addressed will ultimately depend on the acquired degree of molecular-level understanding. In this respect, the severe knowledge gap in electro- or photocatalytic conversions compared to corresponding thermal processes in heterogeneous catalysis is staggering. This discrepancy is most blatant in the present status of predictive-quality, viz. first-principles based modelling in the two fields, which largely owes to multifactorial methodological issues connected with the treatment of the electrochemical environment and the description of the surface redox chemistry driven by the photo-excited charges or external potentials.Successfully tackling these complexities will advance modelling methodology in (photo)electrocatalysis to a similar level as already established in heterogeneous catalysis, with an impact that likely even supersedes the one seen there in the last decade. A corresponding method development is the core objective of the present proposal, with particular emphasis on numerically efficient approaches that will ultimately allow to reach comprehensive microkinetic formulations. Synergistically combining the methodological expertise of the two participating groups we specifically aim to implement and advance implicit and mixed implicit/explicit solvation models, as well as QM/MM approaches to describe energy-related processes at solid-liquid interfaces. With the clear objective to develop general-purpose methodology we will illustrate their use with applications to hydrogen generation through water splitting. Disentangling the electro- resp. photocatalytic effect with respect to the corresponding dark reaction, this concerns both the hydrogen evolution reaction at metal electrodes like Pt and direct water splitting at oxide photocatalysts like TiO2. Through this we expect to arrive at a detailed mechanistic understanding that will culminate in the formulation of comprehensive microkinetic models of the light- or potential-driven redox process. Evaluating these models with kinetic Monte Carlo simulations will unambiguously identify the rate-determining and overpotential-creating steps and therewith provide the basis for a rational optimization of the overall process. As such our study will provide a key example of how systematic method development in computational approaches to basic energy sciences leads to breakthrough progress and serves both fundamental understanding and cutting-edge application.
PACOG ist ein Projekt im Rahmen der Forschergruppe 'MS-GWaves', bei der es um die Erforschung von Schwerewellen geht. PACOG konzentriert sich dabei auf atmosphärenphysikalische Beobachtungen und Vergleich mit Modellrechnungen. Schwerewellen spielen für unser Verständnis der mittleren Atmosphäre eine entscheidende Rolle, da sie die Atmosphäre um mehr als 100 K vom strahlungsbedingten Zustand treiben können und drastische Veränderungen der Zirkulation und der Zusammensetzung bewirken können. Schwerewellen stellen den wichtigsten Kopplungsprozess zwischen unteren und oberen Schichten der Atmosphäre dar. Leider sind viele Einzelheiten bezüglich Schwerewellen unzureichend verstanden. Dies betrifft z. B. die Erzeugung, Ausbreitung, Filterung, Dissipation und die zeitliche und räumliche Variabilität. Wir möchten die Klimatologie von Schwerewellen auf regionalen und globalen Skalen untersuchen. Dabei wird eine Kombination von hochmodernen Instrumenten eingesetzt, z. B. Lidars und Radars. Die Interpretation der Ergebnisse wird mit Hilfe von Simulationen, die auf Reanalysen aufbauen, unterstützt. Das Ziel von MS-GWaves besteht letzten Endes darin, die Parametrisierung von Schwerewellen in globalen Modellen zu verbessern. Die in PACOG durchgeführten Beobachtungen sollen in allen Teilprojekten von MS-GWaves verwendet werden, z. B. beim Vergleich von lokalen und regionalen Messungen mit globalen Beobachtungen von Satelliten (Projekt SV) oder zur Validierung von Modellrechnungen in den Projekten 3DMSD und GWING.
Energetische Elektronen aus der Aurora und den Strahlungsgürteln sind bekannte Quellen von Stickoxiden in der Auroraregion der oberen Mesosphäre und unteren Thermosphäre (MLT, 60-140 km). Im polaren Winter können diese Stickoxide bis in die mittlere Stratosphäre (30—45 km) herunter transportiert werden; sie variieren dabei mit der geomagnetischen Aktivität und dem dynamischen Zustand der Atmosphäre. Hier tragen Stickoxide maßgeblich zum katalytischen Ozonabbau bei; da Ozon eine wesentliche Rolle in der Strahlungsheizung der Stratosphäre spielt, ändern sich durch den Abwärtstransport von auroralen Stickoxiden auch Temperaturen und Windfelder. Diese Änderungen der Atmosphärendynamik können die ganze Atmosphäre bis hinunter zu troposphärischen Wettersystemen betreffen. Aus diesem Grund wurde kürzlich zum ersten Mal empfohlen, geomagnetische Aktivität als Teil des solaren Forcings des Klimasystems in Klima-Chemiemodellstudien wie CMIP-6 zu berücksichtigen. Die atmosphärischen Ionisationsraten, welche verwendet werden, um solche Modellexperimente anzutreiben, basieren empirisch auf Flüssen von präzipitierenden Elektronen, welche jedoch mit großen Unsicherheiten behaftet sind; neue Studien legen nahe, daß es ernsthafte Probleme mit der Genauigkeit dieser Daten gibt. In diesem Projekt werden wir untersuchen, wie vom Sonnenwind getriebene Prozesse in der Magnetosphäre präzipitierende Elektronen verschiedener Energien beeinflussen, und welchen Einfluß diese präzipitierenden Elektronen auf die Zusammensetzung, Temperatur, und Windfelder in der mittleren Atmosphäre haben.Insbesondere werden wir untersuchen:• Wie beeinflussen vom Sonnenwind getriebene Prozesse in der Magnetosphäre das Präzipitieren von Strahlungsgürtelelektronen in die Atmosphäre?• Zu welchen Energien werden präzipitierende Elektronen in den unterschiedlichen geomagnetischen Stürmen in der Magnetosphäre beschleunigt? • Welcher Energiebereich der Präzipitierenden Elektronen hat den größten Einfluss auf die Zusammensetzung und Dynamik der mittleren Atmosphäre?Dazu werden Modellsimulationen mit dem neuentwickelten VERB-4D Modell durchgeführt, welches Elektronenbeschleunigung in die Atmosphäre durch Welle-Teilchen-Wechselwirkungen mit Chorus, Plasmaspheric hiss, hiss in plumes, und EMIC-Wellen berücksichtigt. Ergebnisse werden mit NOAA POES Daten validiert. Modellierte Elektronenflüsse am Oberrand des Modells werden als Input verwendet für das neuentwickelte Klima-Chemiemodells EMAC/EDITh (Boden bis 220km). Modellierte Temperaturen und der Stickoxid-Gehalt werden anhand von Beobachtungen validiert. Fallstudien werden durchgeführt werden für geomagnetische Stürme, die durch Korotating Interaction Regions (CIR) und solare koronale Massenauswürfe (CMEs) ausgelöst wurden, um zu untersuchen, wie die verschiedenen Prozesse unterschiedliche Bereiche der Atmosphäre beeinflussen.
Atomarer Sauerstoff (O) ist eine der Hauptkomponenten der Mesopausenregion der terrestrischen Atmosphäre. Er spielt für die Energiebilanz der Mesopausenregion eine entscheidende Rolle, da er aufgrund seiner langen Lebensdauer chemische potentielle Energie über große Distanzen transportieren kann und indirekt an der Strahlungskühlung dieser Höhenregion beteiligt ist. Darüber hinaus steht er in direktem Zusammenhang mit Ozon, was wiederum für die diabatische solare Heizung von großer Bedeutung ist. Die Zahl der O Messungen in der Mesopausenregion ist ziemlich begrenzt, insbesondere was Zeitserien über Zeiträume von mehr als einigen Jahren betrifft. Die üblicherweise verwendeten Methoden zur Messung von O in der Mesopausenregion basieren auf Airglow-Emissionen der Spezies O, O2 und OH und erfordern die Kenntnis zahlreicher chemischer Ratenkonstanten. Bisherige Studien zeigen klare Hinweise darauf, dass die existierenden Modelle zur Beschreibung der O2 A-Banden-Emission, der grünen Sauerstofflinie und der OH* Meinel-Emissionen nicht konsistent sind, und O Konzentrationsprofile liefern, die sich signifikant unterscheiden. Im Rahmen dieses Projektes soll die Konsistenz der existierenden photochemischen Modelle für die drei genannten Airglow-Emissionen untersucht werden und unter Verwendung von simultanen Satellitenmessunen aller drei Emissionen, sowie dedizierter Modellrechnungen die Übereinstimmung der Modelle verbessert werden. Bei den Messungen handelt es sich um Nightglow Messungen des SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHArtographY) Instruments, das von 2002 - 2012 auf dem Umweltforschungssatelliten Envisat operierte. SCIAMACHY bietet aufgrund seines breiten Spektralbereichs die einmalige Möglichkeit alle für dieses Projekt relevanten Airglow Emissionen gleichzeitig und spektral aufgelöst zu messen. Die geplanten Modellrechnungen sollen mit einer etablierten Suite an photochemischen und globalen Modellen durchgeführt werden. Mittels eines Inversionsverfahrens sollen photochemische Modellparameter derart optimiert werden, dass die Differenzen zwischen Modellergebnissen und SCIAMACHY Messungen für alle relevanten Emissionen simultan minimiert werden. Darüber hinaus soll im Rahmen des Projekts die räumliche und zeitliche Variabilität von O in der Mesopausenregion charakterisiert werden, insbesondere hinsichtlich solarere Einflüsse und möglicher Langzeittrends über den Zeitraum von 2002 - 2012. Es ist außerdem geplant, die existierende - und bekannte Weise unzureichendem - klimatologischen Modelle (z.B. MSIS) von O in der Mesopausenregion zu verbessern. Die Antragsteller sind anerkannte Experten auf Ihren jeweiligen Hauptarbeitsgebieten und besitzen langjährige Erfahrung im Bereich der Satellitenfernerkundung mittels Airglow-Emissionen, beziehungsweise der atmosphärischen Modellierung.
Es gibt konzeptionelle Gründe, Interesse an effizienten Atmosphärenmodellen zu haben, weil diese tiefere Einblicke in der Atmosphärendynamik erlauben, z.B. in Hinsicht auf Klimavariabilität. Solche Modelle sind aber auch ein nützliches Werkzeug bei Untersuchungen der Klimasensitivität oder des Paläoklimas, wo sehr viele oder sehr lange Integrationen benötigt werden und somit die Recheneffizienz eine wichtige Rolle spielt. Besonders bei diesen Anwendungen muss darauf Wert gelegt werden, dass die unvermeidlichen Subgitterskalenparametrisierungen möglichst viel auf ersten Prinzipien basieren. Die stochastische Modenreduktion (SMR) bietet hier eine Strategie, bei der ein großer Teil der Parametrisierung auf Papier hergeleitet wird, wenn bestimmte Terme, die Wechselwirkungen zwischen nichtaufgelösten Moden beschreiben, durch einen einfachen stochastischen Prozess modelliert werden können. In früheren Anwendungen der SMR wurden die reduzierten Atmosphärenmodelle immer im Spektralraum formuliert. Somit koppelt die dazugehörige globale subgitterskalige Parametrisierung alle aufgelösten Moden miteinander. Letztes begrenzt die Anwendbarkeit der Methode auf niedrigdimensionale Systeme. Um dieses Problem zu umgehen, ist unlängst eine Implementierung der SMR für gitterbasierte Raumdiskretisierungen entwickelt worden, die in einer lokalen Parametrisierung resultiert. Diese Strategie wurde bis jetzt nur im Rahmen der Burgersgleichung getestet. Das vorgeschlagene Projekt soll signifikant dazu beitragen, die lokale SMR auf realistische Modelle der Atmosphärendynamik anzuwenden. Dabei sollen subgitterskalige Parametrisierungen für die barotrope Vorticitygleichung und für die Flachwassergleichungen auf der f-Ebene konstruiert werden. Beide Modelle beinhalten wesentliche Eigenschaften, die berücksichtigt werden müssen, wenn man die lokale SMR auf die allgemeinen Gleichungen für die Beschreibung der Atmosphärendynamik anwenden will. Die neuen subgitterskaligen Parametrisierungen sollen folgende Kriterien erfüllen: i) sie sollen systematisch aus den Modellgleichungen unter einer relativ kleinen Anzahl von Grundannahmen hergeleitet werden ii) sie sollen so konsistent wie möglich mit den Erhaltungseigenschaften der Gleichungen sein und iii) sie sollen eine minimale (falls möglich gar keine) Anpassung an Daten der aufgelösten Skalen verwenden. In der Klimamodellierung existiert ein großer Bedarf an physikalisch basierten und auflösungsunabhängig formulierten stochastischen Parametrisierungen. Die Entwicklung von subgitterskaligen Parametrisierungen mittels der SMR, wie in diesem Projekt vorgeschlagen, wird zu solchen Verfahren beitragen. Die Turbulenzparametrisierung in grob auflösenden Simulationen ist ein anderes Feld, das von einer solchen Entwicklung profitieren kann.
Die Struktur und Zusammensetzung des Thermosphäre-Ionosphäre Systems (T-I) wird stark durch die solare EUV-Strahlung beeinflusst. Die andere wichtige externe Quelle von Variabilität in dieser Atmosphärenregion ist das geomagnetische Feld, das geladene Teilchen in die Atmosphäre leitet wo sie insbesondere um die Pole herum ihre Energie abgeben. Wie neue Daten zeigen, können auch interne Antriebsprozesse sowohl auf kurzen (Tage) als auch langen (Jahre) Zeitskalen die T-I Variabilität dominieren. Eine wesentliche Rolle wird dabei dem langsamen aber kontinuierlichen Anstieg von CO2 in der Mesosphäre und unteren Thermosphäre (MLT) zugeschrieben, der zu verstärkter Strahlungskühlung und damit einhergehender Kontraktion der Atmosphäre führt. Auch andere Treibhausgase können auf kürzeren Zeitskalen die T-I Variabilität stark modulieren, u.a. O3 und NO. Das Hauptziel dieses Projektes ist zu untersuchen, wie die räumliche Verteilung von Langzeittrends in MLT Treibhausgasen mit der T-I Langzeit Variabilität gekoppelt ist. Dabei sollen sowohl bodengebundene als auch Satellitendaten von CO2, O3, NO, H2O sowie Elektronendichten herangezogen werden. Durch Kombination von Daten der Satelliten CHAMP, GRACE, SWARM, COSMIC, GOMOS, ACE-FTS, MLS, SABER, MIPAS, HALOE und AIM soll eine nahezu globale Abdeckung über einen Zeitraum von 2 Sonnenzyklen erreicht werden. Aus diesen Daten soll eine globale Klimatologie erstellt werden als Grundlage für die Ableitung von Langzeittrends und ihrer Korrelation in Zeit, Raum und T-I Parametern, einschließlich der Untersuchung von möglichen zeitlichen Verzögerungen in der Variabilität. Ferner sollen chemische und dynamische Wirkmechanismen der T-I Reaktion auf diese Variabilität identifiziert sowie zum ersten Mal echte Abkühlungs- und Aufheizraten aus der globalen Klimatologie und ihre Korrelationen in der T-I Region berechnet werden. Diese können direkt in allgemeinen Zirkulationsmodellen anstatt der aus Volumenemissionsraten gewonnenen Abkühlraten verwendet werden.
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