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Found 14 results.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt Living Plasmonics: Verteilte Umweltsensorik mit photolumineszenten Sensor-ELM durch enzymatische Kopplung bakterieller Sensorik mit Nanoplasmonik

Bakterielle Sensoren mit genetisch programmierten Schaltkreisen erkennen Umweltschadstoffe wie Antibiotika mit hoher Selektivität und Sensitivität. Sie eignen sich für die effiziente Überwachung großer Flächen oder abgeschiedener Gebiete, weil die Bakterien keine elektrischen Energiequellen oder Wartung benötigen und ein einfacher Biofilm alle Elemente zur Detektion enthält. Diese hochattraktiven, nachwachsenden Sensoren werden heute oft deshalb nicht genutzt, weil die Auswertung bakterieller Sensor-Antworten aufwändige Infrastruktur erfordert, die im Feld nicht verfügbar ist. Andererseits wurden in den letzten Jahren hybride Sensor-Materialien für die Umweltanalytik auf Basis von Nanoplasmonik und Photolumineszenz (PL) entwickelt. Ihre optischen Eigenschaften hängen von der Konzentration bestimmter Analyten ab. Sie lassen sich effizient mit Laserdioden anregen und mit einfachen CCD-Kameras auswerten. Sensor-Materialien auf Basis anorganischer Materialien und Polymere sind robust und können z.B. von Drohnen ausgelesen werden. Sie reagieren aber weniger spezifisch und empfindlich als etablierte elektrochemische oder chromatographische Verfahren, was ihre Einsatzbereiche beschränkt. In diesem Projekt verbinden wir bakterielle Sensorik mit Plasmonenresonanz und Photonen-Hochkonversion in lebendigen Sensor-Materialien (ELM). Wir koppeln die Empfindlichkeit und Spezifizität der Bakterien mit der Robustheit und Intensität optisch aktiver Partikel. Zentrales Bindeglied ist das Enzym Goldreduktase GoIR, das vor kurzen erstmals in Bakterien beschrieben wurde. In dem Projekt stellen wir E. coli-Zellen her, die nur dann GoIR bilden, wenn die Bakterien Schadstoffe wie Tetrazykline oder Arsen detektieren. Ein Biofilm dieser Bakterien wird dann in einem Mehrschicht-ELM integriert. Wenn der Analyt den Biofilm erreicht, reduziert GoIR einen Gold-Komplex und bildet Nanopartikel mit starker Oberflächenplasmonenresonanz im Bakterium. Durch gezielt eingestellte Entmischung und Agglomeration der Partikel erreichen wir die Bildung resonanter plasmonischer Überstrukturen, welche die optische Dichte des bakteriellen Mikrofilms drastisch erhöhen. Damit wird die Emission eines photolumineszenten Films beim Auslesen moduliert und ein starkes PL-Signal erzeugt, das von der Konzentration des detektierten Analyten abhängt. Durch ratiometrische Auswertung der Emission bei zwei Wellenlängen können wir so die Gegenwart des Analyten schnell und aus Entfernung ermitteln. Der im Projekt verfolgte Ansatz ist modular, weil die für die Detektion verantwortlichen genetischen Schaltkreise unabhängig vom optischen System ausgetauscht werden können. Die Ergebnisse schaffen nicht nur einen Hybrid aus Bio- und plasmonischem Sensor. Sie lassen sich in anderen Projekten des SPP einsetzen, um den Zustand anderer ELM anzuzeigen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt: Adaptive Lebende Samenbeschichtungen

Die Saatgutbeschichtung ist ein Verfahren, welches in der Landwirtschaft bei über 50 Pflanzenarten angewandt wird und zur Verbesserung der Lagerung, Lebensfähigkeit und Keimung von Saatgut dient, was zu einem beschleunigten Pflanzenwachstum und höheren Erträgen führt. Bei herkömmlichen Saatgutbeschichtungen werden nicht abbaubare synthetische Polymere wie Polyether oder Polyurethane verwendet. Diese bieten nicht nur ein schlechtes Verhältnis zwischen Wirkstoff und Polymer, sondern tragen auch zur Verschmutzung durch Mikroplastik bei. Zukünftige EU-Verordnungen werden solche Materialien verbieten. Um diese Einschränkungen zu überwinden, schlagen wir die Entwicklung einer neuen Technologie vor, welche für die langfristige Konservierung und verbesserte Keimung von Saatgut in verschiedenen Klimazonen erforderlich ist. Wir schlagen eine adaptive Technologie zur Beschichtung von lebendem Saatgut vor, bei der ein Zusammenspiel zwischen biobasierten Hydrogelen und Nutzbakterien genutzt wird. Polysaccharide wie Dextran und Pektin, werden chemisch modifiziert, um funktionelle Gruppen zu integrieren, die für die Bildung kovalenter Vernetzungen in Hydrogelen verwendet werden können. Bifunktionelle Adhäsionspeptide werden zur Dekoration der Oberfläche von Bakterien verwendet, um eine nicht-kovalente Bindung der Bakterien an die Polysaccharidketten des Hydrogels zu gewährleisten. Anschließend werden reaktive Polysaccharide, Vernetzer oder Enzyme mit peptiddekorierten Rhizobakterien und Trehalose kombiniert und mit Hilfe einer Trommelbeschichtungstechnik auf verschiedene Samen aufgebracht. Wir werden die Beschichtungen auf molekularer, zellulärer und makroskopischer Ebene untersuchen und dabei die Dynamik der Vernetzungen, die Wechselwirkungen zwischen Peptiden und Bakterien, das Verhalten der Bakterien in den Hydrogelschichten sowie die Keimung der beschichteten Samen untersuchen. Folgende Ziele sollen erreicht werden: 1) Verbesserung der Trockentoleranz durch die Entwicklung programmierbarer Hydrogele, die nützliche Bakterien, Sporen und Samen als Reaktion auf Umwelteinflüsse rehydrieren. Dadurch wird die Anpassungsfähigkeit verbessert und das Wachstum in verschiedenen Klimazonen gefördert. 2) Entwicklung von Biohydrogel-Vernetzungen für die kontrollierte Keimung von Sporen und Mobilitätserhaltung von Bakterien. 3) Erforschung der Integration verschiedener Bakterienpopulationen für interaktive Kommunikation und langfristige Anpassungsfähigkeit in komplexen Ökosystemen. 4) Entwicklung umweltfreundlicher Saatgutbeschichtungen mit kontrolliertem Abbau, um Mikroplastik zu bekämpfen und so eine nachhaltige Landwirtschaft zu fördern. Dieses Projekt zielt darauf ab, die Biohybridtechnologie durch systematisches Design und Synthese von adaptiven lebenden Materialien voranzutreiben und Anwendungen für die Saatgutbeschichtung zu erforschen. In der zweiten Phase sollen diese Saatgutbeschichtungen in verschiedene Umgebungen untersucht werden.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt: Adaptive Biomaterialien durch mechano-modulierende Bakterien

Die Integration lebender Zellen in Biomaterialien ermöglicht es, die hochentwickelte verkörperte Intelligenz von Zellen für die Entwicklung neuartiger adaptiver Biomaterialien nutzbar zu machen. Die exquisiten sensorischen Fähigkeiten der Zelle und ihre vielseitigen Produktionskapazitäten bieten beispiellose Möglichkeiten, Materialien mit adaptiver Funktionalität auszustatten. Der Einsatz moderner Werkzeuge der synthetischen Biologie ermöglicht es, bestehende Sensorwege neu zu verdrahten oder völlig neue molekulare Funktionen auf effiziente und zunehmend rationale Weise zu entwickeln. In diesem Projekt wollen wir die synthetische Biologie nutzen, um Mikroorganismen, die mit dem Matrixmaterial in einer bidirektionalen Weise interagieren, genetisch neue Sinnesprozess-Reaktionsfähigkeiten zu verleihen. Genauer gesagt werden wir E. coli so verändern, dass sie auf mechanischen Stress, der auf die Zellwand einwirkt, durch die Expression und Sekretion von Matrix-modulierenden Faktoren reagieren. Insbesondere werden wir genetische Schaltkreise für die stressinduzierte Genexpression von matrixverstärkenden und -abbauenden Substanzen entwerfen. Unter vielen möglichen Varianten wird dies Materialien ermöglichen, die sich automatisch entlang der Hauptbelastungslinien verstärken und in Bereichen mit geringer Belastung weicher werden können. Wir werden die Kompatibilität verschiedener Matrixbasismaterialien und deren Zusammensetzung für die Lebensfähigkeit von E. coli und für die Kraftübertragung auf die Bakterien untersuchen. Für die biochemische Stresstransduktion werden wir das RcsCDB-Zweikomponentensystem nutzen, aber wir werden auch agnostisch nach Promotoren suchen, die auf mechanischen Stress reagieren. Wir werden die Matrix-modulierende Wirkung der resultierenden gentechnisch veränderten Bakterien in quantitativer Hinsicht genau charakterisieren. Mit Hilfe unserer 3D-Bioprinting-Fähigkeiten werden wir diese Bakterien in räumlich aufgelöster Weise ablagern, um neuartige 3D-Origami-Strukturen zu realisieren. Schließlich werden wir unser neues, künstlich hergestelltes lebendes Material (ELM) einsetzen, um ein neues Herstellungsparadigma zu erproben. Bei diesem biomorphen Ansatz werden die Materialien wiederholt mit den gewünschten Belastungsprofilen trainiert und bauen automatisch eine neue, für die angewandte Belastung optimale Tragstruktur auf. Das Projekt wird unser grundlegendes Verständnis von ELMs verbessern und dadurch neue Erkenntnisse über die Mechanosensorik in Bakterien liefern, ihr Potenzial für die Neugestaltung in der synthetischen Biologie erhellen und neue Design- und Herstellungstechnologien für adaptive Biomaterialien hervorbringen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt: Smarte Stimuli-responsive opaleszente Bakterienfilme

Stimulus-responsive kolloidale Systeme und elastomere Opalfilme auf Basis reizbarer polymerer Kern-Schale-Architekturen haben im letzten Jahrzehnt bei ForscherInnen ein großes Interesse als optische Sensoren oder schaltbare Membranen geweckt. Das Zusammenspiel der optischen Eigenschaften solcher Materialien mit externen Reizen stand dabei im Mittelpunkt der Aktivitäten. Mögliche Stimuli sind z.B. die Temperatur, die Ionenstärke, Licht, das Anlegen eines elektrischen Feldes oder einer mechanischen Belastung. Die Interaktion solcher interessanten Architekturen wurde bisher nicht in Bezug auf lebende Materie oder Organismen und ihre Veränderungen in der Umgebung untersucht, um diese optischen Eigenschaften (gezielt) zu beeinflussen. Dies würde es ermöglichen, ein direktes optisches und hochempfindliches Antwortsignal für Bakterien zu erzeugen, z.B. in Form von probiotischen Wundfolien, die die Brauchbarkeit der Folie mit den Zellen anzeigen (bspw. durch Erreichen des gewünschten pH-Wertes oder ein Farbänderung aufgrund schlechter Qualität während der Anwendung). Ein Ansatz, der hier im Zuge des Projektes verfolgt werden soll, basiert auf Laktobazillen- oder Glukoseoxidase-induzierte H2O2-Detektion mit redox-responsiven Anteilen von Stimuli-responsiven Polymeren. Im Rahmen dieses Projekts werden wir gemeinsam an der Herstellung von Funktionspolymeren und adaptiven Materialien mit der Formulierung verschiedener Bakterien arbeiten und diese kombinieren, um eine neue Generation von Sensorsystemen auf der Grundlage lebender Materialien zu entwickeln. Stimuli-responsive weiche Partikelarchitekturen mit einer biokompatiblen Hülle werden für die Immobilisierung und Gerüstbildung von Bakterien entwickelt. Die partikelbasierten Materialien können durch Mikroextrusion verarbeitet werden, gefolgt von einer Opalfilmherstellung durch die Anwendung des Schmelz-Scher-Verfahren, einer Heißkantenverarbeitung oder durch den sogenannten Bending-Induced-Oscillatory Shearing-Prozess (BIOS). Auf diese Weise wird ein kolloidales Kristallgitter gebildet, das von einer elastomeren Schalenmatrix umgeben ist, was zu schillernden Reflexionsfarben gemäß dem Braggschen Beugungsgesetz führt. Die Bakterien werden in das Weichschalenmaterial eingebracht und entweder vor der Verarbeitung, während der milden Mikroextrusion, während der Filmbildung oder in einem Nachbearbeitungsschritt hinzugefügt, wodurch ein auf Bakterien reagierender, freistehender Opalfilm entsteht. Die Bakterien oder SporoBeads werden aufgrund ihrer Fähigkeit ausgewählt, den pH-Wert oder Redox-Potentiale (H2O2-Produktion, Glukose-Oxidase) in ihrer lokalen Umgebung zu verändern, um eine direkte Kommunikation mit der Opalstruktur zu ermöglichen, was unmittelbar zu einer Veränderung der optischen Eigenschaften führt.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt: Kombination stimuli-responsiver Hydrogele und Scaffold-unterstützter mikrobieller Biofilme für die selbstkontrollierte katalytische Aktivität eines mikrobiellen Blatts

Die pflanzliche Photosynthese ist der zentrale Mechanismus in der Natur, Sonnenenergie in chemische Energie umzuwandeln. Darum wird die mikrobielle Photokatalyse als effiziente und nachhaltige Alternative für derzeitige chemische Prozesse angesehen. Während herkömmliche Photobioreaktoren mit Suspensionkulturen durch geringe Zelldichten begrenzt sind, könnten Biofilme als selbstimmobilisierte Mikroben mit hohe Zelldichte dieses Problem überwinden. Jedoch stellen hohe Zelldichte und Stabilität gegenüber variierenden Umweltbedingungen, wie Strahlung und Temperatur, eine Herausforderung für stabile katalytische Produktionsprozesse dar. Das Projekt zielt darauf, das Prinzip von Pflanzenblättern mit Selbstregulation und stabiler Unterhaltung der Photosynthesemaschinerie zu adaptieren. Mit Hilfe gentechnisch modifizierter phototropher Biofilme, die in einem porösen Zellkulturträger mit hoher Zelldichte wachsen, wobei dieses Material mit einer responsiven Hydrogelschicht an der Gas-Flüssig-Grenzfläche ausgestattet ist, soll eine stabile biokatalytische Aktivität für die chemische Produktion realisiert werden. Die pH- oder Temperatur (T)-responsiven Hydrogelschichten werden auf den Aktivitätszustand der mikrobiellen Konsortien innerhalb des porösen Materials reagieren und so eine Selbstkontrolle der katalytischen Aktivität durch Steuerung der Gaspermeation ermöglichen, ähnlich wie Pflanzenblattoberflächen. Das Konzept eines "mikrobiellen Blatts" wird umgesetzt auf Basis unserer Expertise zu mikrobiellen Konsortien für die chemische Produktion (z.B. Synechocystis, Pseudomonas) und der Entwicklung von Zellkulturträgern, einschließlich der Synthese von pH- und T-responsiven Hydrogelen, um eine selbstkontrollierte Aktivität eines lebenden katalytischen Materials (LCM) zu zeigen. In unserer Fallstudie werden wir die Leistungsfähigkeit von mikrobiellen Biofilmen in porösen Polymermaterialien für die katalytische Umwandlung von Cyclohexan in ?-Caprolacton oder Adipinsäure als Vorstufen der industriellen Polymersynthese untersuchen. Es soll gezeigt werden, dass Schwach- und Starklichtzustände, ähnlich dem Tag-Nacht-Zyklus, die Mikroumgebung der LCM so beeinflussen, dass dies zu gequollenen und kollabierten Zuständen der pH-responsiven Hydrogelschicht führt. Diese responsive Hydrogelschicht wird durch elektronenstrahlinitiierte Polymerisation von N-Isopropylamid- und Acrylsäuremonomeren mit einer Anpassung der Phasenübergangsbereichen synthetisiert. Die unterschiedlichen Quellungszustände und physikochemischen Eigenschaften der Hydrogelschicht, die durch die Aktivität der Biofilme ausgelöst werden, steuern den Zufluss von Cyclohexan für die katalytische Reaktion der adaptiven LCM, wodurch eine optimale Leistungsfähigkeit bei variierenden Lichtverhältnissen ermöglicht wird. In Zukunft werden unsere Erkenntnisse das Potential des Mikrobiellen-Blatt-Konzepts ausschöpfen lassen und selbststabilisierte biotechnologische Prozesse mit breiter Anwendbarkeit ermöglichen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt: Lebende Elektro-Biokatalysatoren für Sensorik und Reinigung

In diesem Projekt bündeln wir das Fachwissen der Gruppen Altintas (Materialwissenschaften, Biosensoren und 3D-Druck), Adrian (Metalloproteomik, Redoxenzyme, Organohalidatmung und Bioremediation) und Budisa (Synthetische Biologie und Xenobiologie). Unser Ziel ist die Entwicklung einer Plattformtechnologie für die Herstellung von "Engineered Living Materials with Adaptive Functions" (ELM) im Bereich der Sensortechnologie und Biokatalyse. Das Hauptziel im Bereich der Materialien ist die Etablierung eines innovativen Laserstrukturierungsverfahrens zur Herstellung von porösen leitfähigen Hydrogelen (PCH), das sowohl schnell als auch biokompatibel ist. Mit diesem Verfahren sollen durch lasergeschriebene Phasentrennung (LSPS) biologisch abbaubare, umweltstabile PCH hergestellt werden, die auch als Elektrodenmaterialien für die Anlagerung von Bakterien dienen und die Effizienz des Elektronentransfers verbessern. Die LSPS wird die Massenproduktion von PCH-basierten Elektrodenmaterialien erleichtern, indem sie mehrere Herstellungsprozesse in eine einzige Elektrodenvorbereitungsphase integriert. Das Hauptziel im Bereich der Biologie ist die Entwicklung von Zellen, die redoxaktive Metalloproteine auf der Zelloberfläche exprimieren und die Verbindung dieser redoxaktiven Metalloproteine über einen leitfähigen Linker mit der Materialoberfläche durch Click-Chemie. Dazu werden wir zuvor generierte E. coli-Zellen verwenden, die in der Lage sind, die nicht-kanonische Aminosäure L Azidohomoalanin zu synthetisieren und diese Aminosäure an der Position eines refunktionierten Stop-Codons einzubauen. Auf diese Weise können wir die Position definieren, an der ein Protein mit einer Oberfläche verbunden ist. In einem gemeinsamen Ansatz werden wir die entwickelten leitfähigen PCH, die Alkinreste für die Click-Chemie enthalten, mit den mikrobiellen Zellen zusammenbringen, die das reaktiven L-Azidohomoalanin an definierten Positionen auf der Oberfläche enthalten. Unser Ziel ist es, eine enge, elektronenleitende Bindung zu erreichen. Auf diese Weise wollen wir ein druckbares 3D-Material mit leitfähigen Adaptern für elektroaktive mikrobielle Zellen entwickeln. Die Zellen werden über das leitfähige Material durch den Elektronenfluss gesteuert und können mit Wachstum und Expression spezifischer Enzyme reagieren. Die Substratkonzentration und der Substratumsatz können gemessen werden. Der Anwendungsbereich ist breit gefächert, wir konzentrieren uns jedoch auf Anwendungen im Bereich der Umweltbiotechnologie.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1708: Materialsynthese nahe Raumtemperatur; Priority program (SPP) 1708: Material Synthesis near Room Temperature, Elektrochemische Synthese von III-V (GaN, InN, GaSb, InSb, AlSb) und Metallsulfid (ZnS, GaS) Verbindungshalbleitern und deren Nanostrukturen aus ionischen Flüssigkeiten

Das Projekt beabsichtigt die Entwicklung von III-V-Verbindungshalbleitern (GaN, InN, GaSb, InSb und AlSb) und Metallsulfid-Verbindungshalbleitern (ZnS- und GaS) Dünnfilmen und Nanostrukturen (Nanoröhrchen, Nanodrähte und makroporöse Strukturen) bei elektrochemischer Abscheidung/stromloser Abscheidung in verschiedenen ionischen Flüssigkeiten nahe Raumtemperatur. Der Hauptfokus wird auf das Verständnis des Reaktionsmechanismus der Bildung der Verbindungshalbleiter gesetzt. Die Reaktionsmechanismen werden anhand von IL-Salz-Mischungen, Elektrode/Elektrolyt-Grenzfläche und der hergestellten Strukturen und Schichten analysiert. Der Einfluss der IL-Zusammensetzung auf die Morphologie und die optischen Eigenschaften der erhaltenen Halbleiter wird untersucht. Zusätzlich werden die Halbleiternanostrukturen Templat-basiert und Templat-frei elektrochemisch hergestellt, was eine neue Methode zur Synthese von Halbleiternanostrukturen nahe Raumtemperatur eröffnet.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2248: Polymer-basierte Batterien; Priority Program (SPP) 2248: Polymer-based batteries, Redox-aktive organische Bausteine in linear-amorphen Polymeren im Vergleich zu hoch-geordneten COFs als hierarchisch-strukturierte Batterie-Elektrodenmaterialien - PROMISE

Obwohl eine große Anzahl redox-aktiver Bausteine basierend auf kleinen Molekülen und Polymeren bekannt ist, wurde bisher wenig über deren relative molekulare Ausrichtung und Anordnung in Polymermaterialien untersucht. Jedoch haben nicht-kovalente Wechselwirkungen sowie der Einfluss von kristalliner Ordnung und hierarchische Strukturierung durch Mehrkomponentensysteme einen signifikanten Einfluss auf die Batterieleistung. In diesem gemeinsamen Projektvorschlag werden systematische Vergleichsstudien redox-aktiver Bausteine in linearen Polymeren gegenüber deren Einbau in kovalent-organischen Gerüsten (COFs) durchgeführt. Lineare Polymere haben den Vorteil, dass Sie durch ihre Flexibilität die geladenen Bausteine mit supramolekularen Wechselwirkungen (pi-Stapelung) durch interne Aggregation stabilisieren können. Dahingegen sind die analogen zweidimensionalen COFs bereits intrinsisch gestapelt, haben jedoch den Nachteil der mikrokristallinen Struktur mit nur limitierter Elektrolytendiffussion. Die Synthese neuer 2D-COFs (Arbeitsgruppe Dumele) und deren korrespondierende lineare Polymere (Arbeitsgruppe Esser), die jeweils direkt vergleichbare redox-aktiven Untereinheiten tragen, sollen innerhalb dieses SPP-Projekts realisiert werden. Dabei werden fundamentale Mechanismen der Ladungs- und Radikalstabilisierung mit spektroskopischen und elektrochemischen Methoden untersucht. Es werden vergleichbare Batteriezellen aus COFs und linearen Polymeren als aktives Elektrodenmaterial hergestellt (Arbeitsgruppe Esser) und eine ausführliche Struktur-Leistung-Beziehung ausgearbeitet. Basierend auf diesen Erkenntnissen werden versprechende Materialtypen weiter an den entsprechenden Parametern gezielt verbessert. Zum Beispiel können bei zu niedrigem Ladungstransport in den COFs zusätzliche leitfähige Polymere in deren Poren eingebettet werden, um die Limitationen dieses Materials zu überwinden. Weiterhin werden DFT-Rechnungen zur Unterstützung dieser Untersuchungen durchgeführt. Die Ergebnisse dieses Verbundprojektes über Polymerbatterien basierend auf flexiblen und kristallinen Grundgerüsten wird bei der fundamentalen Entwicklung von zukünftigen Energiespeichern eine entscheidende Rolle spielen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2248: Polymer-basierte Batterien; Priority Program (SPP) 2248: Polymer-based batteries, Aufklärung von Degradationsmechanismen in Polymer-basierten Dual-Ionen-Batterien und Entwicklung von Strategien zur Leistungsoptimierung

Polymer-basierte Batterien gelten als aussichtsreiche Kandidaten für eine nachhaltige Energiespeicherung, was u.a. motiviert wird durch einen reduzierten Energieverbrauch bei der Herstellung, eine einfachere Recyclingfähigkeit sowie die Verwendung leicht zugänglicher Materialien und dem Austausch kritischer Metalle. Aktuell leiden Polymer-basierte Batterien jedoch unter diversen Herausforderungen hinsichtlich ihrer elektrochemischen Performanz, insbesondere einer geringen Energiedichte oder nicht ausreichender Zyklenstabilität. Zudem fehlt aktuell noch ein grundlegendes Verständnis bzgl. der Kapazitätsverluste der Zellen sowie der auftretenden Alterungsmechanismen an den Elektroden/Elektrolyt-Grenzflächen. In diesem Projekt soll ein Spezialtyp einer Polymer-basierten Batterie systematisch untersucht werden, eine sogenannte Polymer-basierte Dual-Ionen-Batterie (DIB), welche organische Materialien des n- und p-Typs zur simultanen Speicherung von Kationen und Anionen verwendet. Das DIB-System unterscheidet sich von klassischen Polymer-Batterien basierend auf dem Kationen- oder Anionen-'Rocking-Chair'-Prinzip, da hier nicht nur eine Ionensorte, sondern sowohl Kationen als auch Anionen beteiligt sind. Dieses Speicherprinzip bietet verschiedene Vorteile, wie u.a. eine hohe Variabilität möglicher Kation-Anion-Paare sowie typischerweise eine hohe Zellspannung, die durch geeignete Polymermaterialien erreicht werden kann. Zur Entwicklung Polymer-basierter DIB-Systeme mit verbesserter Energiedichte und Stabilität werden in diesem Projekt verschiedene Strategien adressiert: (I) Design neuartiger Polymermaterialien mit höherem Arbeitspotential für die positive Elektrode ('Spannungstuning'), (II) Entwicklung von Hybridsystemen wie Graphit / Polymer mit hoher Zellspannung, (III) Entwicklung von 'All-Polymer'-DIB-Systemen, mit verschiedenen Konzepten wie der Entwicklung ambipolarer Polymersysteme sowie sogenannter 'Reverse-All-Polymer-DIB-Systeme'. Die verschiedenen Polymer-DIB-Systeme sollen hinsichtlich ihrer elektrochemischen Performanz umfassend untersucht werden, wobei der Einfluss der Elektrolytformulierung und der gebildeten 'Interphasen' auf die reversible Kapazität und Stabilität während der Lade-/Entladezyklisierung im Vordergrund der Untersuchungen stehen. Zu diesem Zweck werden verschiedene ex-situ und in-situ Analysen durchgeführt, um wichtige und umfassende Einblicke in die mechanistischen Eigenschaften der Kationen- bzw. Anionen-Speicherung, die Stabilität der Polymermaterialien und die Rolle der 'Interphasen' zu erhalten. Es wird erwartet, dass die in diesem Projekt gewonnenen grundlegenden Erkenntnisse für die Entwicklung verbesserter polymerer Aktivmaterialien und optimierter Elektrolyte für Polymer-basierte DIB-Zellen mit hoher Energiedichte und Zyklenstabilität von großer Bedeutung sind.

Schwerpunktprogramm (SPP) 2451: Lebende Materialien mit adaptiven Funktionen, Teilprojekt: Lebende therapeutische Materialien mit langfristiger, sonoresponsiver und mechanoadaptiver Funktion

Dieser Antrag befasst sich mit der Entwicklung künstlicher lebender therapeutischer Materialien (ELTMs), die aus einer Hydrogelmatrix bestehen, in die mikrobielle Biofabriken eingebaut sind, die therapeutische Wirkstoffe produzieren und freisetzen. Ein besonderer Schwerpunkt ist es, diese ELTMs kraftempfindlich zu machen, was es ermöglicht, diese Systeme durch Ultraschall als externen Auslöser mit klinischer Relevanz zu steuern und adaptive Architekturen zu erreichen, bei denen die Wirtsmatrix und die bakteriellen Gäste autonom interagieren, um ihre Funktion zu steuern. Im ersten Teil des Antrags ist es unser Ziel, verschiedene synthetische Systeme zu konstruieren und zu charakterisieren, einschließlich Hydrogelen, Mikrogelen, Mikrotröpfchen und Kombinationen davon mit eingebauten mechano- und sonoresponsiven Einheiten, die aus wohldefinierten kovalenten bzw. nicht-kovalenten Wechselwirkungen aufgebaut sind. Die Spaltung der Disulfid- und Thrombin/Hirudin-Mechanophore innerhalb des Polymernetzwerks führt zu einer Lockerung der Hydrogel-Matrizen bei Anwendung von mechanischer Kraft und Ultraschall und dürfte die eingekapselten Biofabriken einer neuen mechanischen Mikroumgebung aussetzen, wodurch ihr Wachstum und die anschließende Freisetzung von Metaboliten oder Therapeutika beeinflusst werden. Dieser Ansatz ermöglicht die Manipulation der lebenden Komponenten durch kontrolliertes Engineering der nicht lebenden Hydrogel-Matrix. Im zweiten Teil des Antrags sehen wir die Entwicklung von Kaskadensystemen vor, bei denen die Ultraschallexposition und die daraus resultierenden Kräfte die Freisetzung von kleinen Molekülen auslösen. Das freigesetzte Molekül steuert dann die bakterielle Funktion mit Hilfe von in den Bakterien kodierten Riboschaltern. Außerdem wollen wir die Funktionalität von synthetischen Materialien mit lebender Materie verbessern. Um dies zu erreichen, werden Matrizen mit einem Schermodul von 10-20 kPa als Wirt für Bakterien verwendet. Der von den wachsenden Bakterienkolonien auf das Polymernetzwerk ausgeübte Stress (in der Regel ~ 10 kPa) soll die Freisetzung inkorporierter Signalmoleküle bewirken, die wiederum das Verhalten der Bakterien in Bezug auf ihre Zellpopulation sowie die Produktion und Freisetzung von Bioaktivstoffen steuern. Dieser Antrag zielt also darauf ab, grundlegende Konzepte der Mechanobiologie und -chemie zu nutzen, um extern und intern schaltbare Systeme zu generieren, die schließlich die Entwicklung adaptiver ELTMs ermöglichen.

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