Der südliche Indische Ozean gehört zu den am wenigsten untersuchten Meeresgebieten. Entlang eines zonalen Transekts bei 23°S im südlichen Indischen Ozean wollen wir mit Hilfe der Verteilung von isotopischen Tracern (Radiumisotope, Thorium, Helium) die Quellen, die Senken und die Flüsse von Spurenelementen (TEs: Cd, Co, Cu, Fe, Mn, Mo, Ni, V, Zn) in der Wassersäule untersuchen. Die Anwendung von Radiumisotopen (224Ra, 223Ra, 228Ra,226Ra,), Thoriumisotopen (234Th, 232Th) und Heliumisotopen (3He, 4He) erlaubt ein besseres Verständnis der biogeochemischen Zyklen von TEs. Da einige dieser Spurenelemente als Mikronährstoffe fungieren, wollen wir ihre biogeochemischen Kreisläufe und ihre Wechselwirkungen mit der Bioproduktivität im Oberflächenwasser sowie ihre Wechselwirkungen mit den Kohlenstoff- und Nährstoffkreisläufen erforschen. Durch die Kombination von Messungen von TEs mit Radium- und 234Th-Isotopen als Tracer für vertikale und horizontale Flüsse, 232Th als Tracer für den Staubeintrag und Heliumisotope als Tracer für einen hydrothermalen Eintrag, werden wir die Zufuhrpfade von TEs aus der Atmosphäre, den Kontinenten (hauptsächlich dem Sambesi-Fluss), den Sedimenten der afrikanischen und australischen Kontinentalschelfe und aus den hydrothermalen Quellen (Hydrothermalismus am Mittelindischen Ozeanrücken) bestimmen und quantifizieren. Diese Untersuchungen sollen auf Probenmaterial basieren, das während der Sonne Ausfahrt SO-276 (Juli – August 2020) von Durban (Südafrika) nach Fremantle (Australien) gewonnen wird. Unsere Untersuchungen sind Teil des international koordinierten Programms GEOTRACES und werden zum „Second Indian Ocean Expedition Program (IIOE-2)“ beitragen. Wir erwarten, dass die Ergebnisse der vorgesehenen Untersuchungen einen signifikanten Beitrag zum Verständnis von Ökosystemen und ihrem chemischen Milieu liefern werden.
The relevance of biogeochemical gradients for turnover of organic matter and contaminants is yet poorly understood. This study aims at the identification and quantification of the interaction of different redox processes along gradients. The interaction of iron-, and sulfate reduction and methanogenesis will be studied in controlled batch and column experiments. Factors constraining the accessibility and the energy yield from the use of these electron acceptors will be evaluated, such as passivation of iron oxides, re-oxidation of hydrogen sulfide on iron oxides. The impact of these constraints on the competitiveness of the particular process will then be described. Special focus will be put on the evolution of methanogenic conditions in systems formerly characterized by iron and sulfate reducing condition. As methanogenic conditions mostly evolve from micro-niches, methods to study the existence, evolution and stability of such micro-niches will be established. To this end, a combination of Gibbs free energy calculations, isotope fractionation and tracer measurements, and mass balances of metabolic intermediates (small pool sizes) and end products (large pool sizes) will be used. Measurements of these parameters on different scales using microelectrodes (mm scale), micro sampling devices for solutes and gases (cm scale) and mass flow balancing (column/reactor scale) will be compared to characterize unit volumes for organic matter degradation pathways and electron flow. Of particular interest will be the impact of redox active humic substances on the competitiveness of involved terminal electron accepting processes, either acting as electron shuttles or directly providing electron accepting capacity. This will be studied using fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis (PARAFAC) of the gained spectra. We expect that the results will provide a basis for improving reactive transport models of anaerobic processes in aquifers and sediments.
Die Auswirkungen von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) auf die Luftqualität und damit auf die Gesundheit der Menschen auf lokaler oder regionaler Skala sind direkt offenkundig durch die schädlichen Effekte auf die Lebenswelt. Noch bedeutender ist die kritische Rolle, die VOC in chemischen Prozessen der Atmosphäre einnehmen. Die Bildung vieler sekundärer organischer Schadstoffe in der Atmosphäre wie Ozon, Peroxide, Aldehyde, Peroxyacetylnitrate und sekundäre organische Aerosole hängt entscheidend von der Verfügbarkeit der VOC und ihrer Vorläufersubstanzen ab. Wir planen die Messung von Isotopenverhältnissen und Konzentrationen spezifischer VOC in der Abluft großer Ballungszentren (MPC) in Europa und Asien durch Einsatz des Luftprobensammlers MIRAH auf den HALO-Missionen EMeRGe-EU und EMeRGe-Asia. Die Luftproben werden im Labor mittels Gaschromatographie-Verbrennungs-Isotopen-Massenspektrometrie analysiert. Isotopenverhältnisse in VOC sind wertvolle Indikatoren zur Untersuchung von Reaktionen, die derzeitigen Messverfahren nicht direkt zugänglich sind. Transport- und Mischungsprozesse in der Atmosphäre können damit visualisiert werden, wertvolle Information über dominante Prozesse, an denen VOC beteiligt sind, gewonnen werden. Bereits in den letzten HALO-Missionen, TACTS/ESMVal und den beiden OMO-Missionen, konnten wir zeigen, dass die beantragte Messmethode ein sensitives Werkzeug ist, z.B. für Quellstudien von VOC, zur Ableitung von Transportwegen und deren Einfluss auf die Verteilung der VOC, zur Abschätzung des Mischungsgrads, der Unterscheidung zwischen dynamischen und chemischen Prozessen, als auch zur Untersuchung atmosphärischer Umwandlung und Verweilzeit spezifischer VOC. Die Wertstellung dieser Ergebnisse wird sogar noch gesteigert durch den Vergleich mit Ergebnissen aus 3-dimensionalen Chemie-Transport-Modellen. Die folgenden geplanten wissenschaftlichen Zielsetzungen betten sich in die übergreifenden Ziele von EMeRGe-EU and EMeRGe-ASIA: (1) Messung der Zusammensetzung der in Europa und Asien entspringenden Schadstofffahnen und Bestimmung des Beitrags bestimmter VOC an der Zusammensetzung der Atmosphäre; (2) Bestimmung der weitreichenden Luftverschmutzung sowie deren Einfluss auf die Verteilung bestimmter VOC; (3) Identifizierung möglicher Unterschiede im Transport und der Umwandlung von VOC, die mit besonderen einzigartigen Charakteristiken europäischer und asiatischer MPCs verbunden sind; (4) Identifizierung von Oxidations- und Zwischenprodukten des VOC-Abbaus; (5) Informationsgewinnung über Oxidationswege durch Messung von Vorläufer- und Oxidationsprodukten; (6) Altersbestimmung von Luftmassen in unterschiedlichen Stadien der Schadstofffahnen; (7) Gegenüberstellung photochemischer Prozessierung gegen Transport und Mischung; (8) Verbindung der Informationen aus Isotopenverhältnissen mit bestimmten regionalen meteorologischen Daten; (9) Bereitstellung der Messdaten für Chemietransportmodelle.
Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.
Abrupte Erwärmungsereignisse gekoppelt an das Freisetzen von großen Mengen an Kohlendioxid in die Atmosphäre und die Ozeane treten vor allem im frühen Paläogen auf. Diese sogenannten 'Hyperthermals' zeigen viele der Eigenschaften des rezenten, menschengemachten Klimawandels, wie z.B. den schnellen Eintrag von organischem Kohlenstoff und eine rapide, globale Erwärmung. Diese Gemeinsamkeiten machen die 'Hyperthermals' zu einer häufig genutzten Analogie um die Mechanismen und Effekte von vergangenen Erwärmungsereignissen zu untersuchen und somit einen Test der vorhandenen, modellbasierten Vorhersagen durchzuführen. Weiterhin können diese Ereignisse genutzt werden, um aufzuzeigen, wie Ökosysteme mit dem schnellen Anstieg der CO2 Emissionen zurechtkommen. Neue Studien haben gezeigt, dass den periodisch wiederkehrenden 'Hyperthermals' des frühen Paläogen eine orbitale Steuerung des Kohlenstoffkreislaufes zugrunde liegt. Da dies ein zentraler Bestandteil des Klimasystems der Erde ist, sollten vergangenen Treibhausklimaten vergleichbare Mechanismen zugrunde liegen und daher 'Hyperthermals' auch in diesen auftreten. Bis zum heutigen Tag gibt es allerdings keine Studie, die das Auftreten von periodisch wiederkehrenden, orbital-gesteuerten 'Hyperthermals' außerhalb des frühen Paläogens belegt.Prinzipielle Fragestellung des vorliegenden Projektes ist daher, ob 'Hyperthermals' im Treibhausklima des Maastricht (späte Kreide) vorkommen oder nicht. Diese Frage soll durch die Erstellung von geochemischen Paläoklimaproxies für ein spezifisches Zeitintervall des Maastricht (67-68,5 Millionen Jahre) an zwei verschiedenen Kernen (IODP Site U1403 aus dem Atlantik und ODP Site 1210 aus dem Pazifik) erreicht werden. Datensätze, die im Rahmen dieses Projektes generiert werden, basieren auf der Geochemie benthischer Foraminiferen (Mg/Ca und stabile Isotope) und auf der Rekonstruktion des Karbonatgehaltes der untersuchten Sedimente unter Zuhilfenahme von wt Prozent CaCO3 Messungen und eines XRF Kernscanners. Je nach den gewonnenen Ergebnissen werden sich unterschiedlichen Erkenntnisse über die prinzipiellen Mechanismen aufzeigen, die einem Treibhausklima zugrunde liegen. Die so gewonnenen Informationen werden einen genauen Einblick in die Kontrollmechanismen von Treibhausklimaten ermöglichen und stellen darüber hinaus einen Test dar, ob 'Hyperthermals' eine gute Analogie für unser Verständnis der zukünftigen Klimaerwärmung und ihrer Auswirkungen sind. Zusätzlich werden die Daten einen Vergleich der grundlegenden Mechanismen hinter den auftretenden 'Hyperthermals' (wenn sie denn im Maastricht existieren) in zwei unterschiedlichen Treibhausklimaten erlauben: dem frühen Paläogen mit seinen bekannten 'Hyperthermals' und der späten Kreide.
In marinen Lebensräumen können Seevögel als wertvolle Indikatoren für Nahrungsressourcen und die Produktivität des marinen Ökosystems dienen. Studien zeigen deutliche Veränderungen in marinen Ökosystemen, und eine Art, die auf solche Veränderungen empfindlich reagiert, ist der Südliche Felsenpinguin Eudyptes chrysocome (IUCN-Kategorie gefährdet). Analysen neuerer und historischer Daten deuten darauf hin, dass Felsenschreibepinguine in einem sich erwärmenden Ozean schlechter überleben und sich vermehren und dass der Klimawandel sie in mehreren Phasen der Brut- und Nicht-Brutsaison beeinflussen kann. Mehr als ein Drittel der Gesamtpopulation dieser Art brütet auf den Falklandinseln, wo die Populationen besonders stark zurückgehen, und unsere früheren Studien (2006-2011) hier haben auf reduzierte Überlebenswahrscheinlichkeiten unter zunehmend warmen Meerestemperaturen und leichtere Eier unter wärmeren Umweltbedingungen hingewiesen. Die zugrunde liegenden Ursachen für diese Veränderungen sind jedoch noch wenig bekannt. Das vorliegende Projekt knüpft an frühere Studien an, aber wir werden neu verfügbare Technologien anwenden, nämlich viel kleinere GPS-Beschleunigungs-Datenlogger, um die noch unbekannten Phasen der Brutzeit und die für die Futtersuche verwendete Energie zu untersuchen, und Analysemethoden aus dem Machine Learning („künstliche Intelligenz“) und der Energielandschaften-Modellierung. Komponentenspezifische stabile Isotopenanalysen und Metabarcodierung von Kotproben werden zudem eingesetzt, um die Ernährung während der verschiedenen Phasen des Brutzyklus zu untersuchen. Wir werden auch Zeitrafferkameras einsetzen und über "Penguin watch" - ein Toolkit zur Extraktion großflächiger Daten aus Kamerabildern und zur Einbeziehung der Öffentlichkeit - bürgernahe Wissenschaft betreiben. Insgesamt wollen wir verstehen, warum Südliche Felsenpinguine eine besonders empfindliche Art bei sich erwärmenden Meeresbedingungen sind.
Modellmaessige Untersuchungen der Grundlagen von Grundwasserdatierungen sowie der Migration von Tracern und Schadstoffen im Sicker- und Grundwasser. Beitraege zur Klimaforschung.
Im Forschungsvorhaben werden mikrobielle Umsetzungsreaktionen organischen Materials in Böden quantitativ und qualitativ untersucht. Ziel ist es, die genaue Strukturaufklärung der beteiligten organischen Komponenten durchzuführen und deren exakte Abbauwege zu kennzeichnen. Die angestrebten Untersuchungen auf molekularer Ebene erlauben neben der genauen Bilanzierung des Kohlenstoffumsatzes eine gezielte Strukturaufklärung der beteiligten Komponenten mittels konventioneller GC-MS und GC-Isotope-Ratio Technik. Durch den Einsatz von 13C-markierten Tracersubstanzen soll aufgezeigt werden, (1) inwieweit der Abbau der organischen Substanz direkt zur Bildung von CO2 führt, (2) welcher Anteil in mikrobielle Biomasse überführt wird und, als wichtigster Aspekt, (3) in welcher Form organische Substanzen und deren mikrobielle Transformationsprodukte als makromolekulare organische Fraktionen im Boden verbleiben. Die strukturchemischen Untersuchungen werden Indikationen zur Abgrenzung zwischen den Einträgen aus mikrobieller Biomasse und Streu liefern.
Dieses Projekt trägt zu Forschungsfragen der IODP Expedition 370: T-Limit of the Deep Biosphere off Muroto bei. Die Temperatur an Site C0023 (Nankai Trog, Japan) steigt bis 1.2 km Tiefe auf ca. 120 Grad C an - das Maximum dessen, was potentiell von Mikroorganismen toleriert werden kann. Nährstoffarme tiefe Sedimente werden wahrscheinlich bei 80-90 Grad C sterilisiert. Ziel der Expedition war es, herauszufinden, wie und gesteuert durch welche Faktoren sich die Mikroorganismen-Vergesellschaftung mit der Tiefe ändert und wo Leben erlischt. Teil des wissenschaftlichen Programms ist die Untersuchung mikrobiell nutzbarer Substrate und eindeutiger geochemischer und mikrobieller Signaturen, die eine Identifizierung von biotischem und abiotischem Bereich bzw. dessen Übergang ermöglichen. Es wurden hochauflösende und präzise Porenwasserdaten gewonnen, die Reaktionsfronten, potentielle mikrobielle Aktivität und hydrothermale Überprägung anzeigen. Ein Teil der Sedimente ist Methan- und Sulfat-frei. Mikrobielle Aktivität hängt also von anderen Elektonenakzeptoren als Sulfat ab. Aktuelle Studien zeigen, dass die klassische Redoxkaskade durch Fe- und Mn-Reduktion in methanführenden Sedimenten ergänzt werden muss und, dass biogeochemische Prozesse in natürlichen Systemen stärker durch Mineralogie als durch eine strikte Abfolge von Reaktionen, die sich aus theoretischen Berechnungen ergibt, bestimmt sind. Fe(III)-Reduktion ist eine der ältesten Formen der mikrobiellen Respiration. Eisenreduzierer können unter hohen T- und Druckbedingungen wachsen, was nahelegt, dass diese einen Großteil der tiefen Biosphäre ausmachen. Fe- und Mn wird in Sedimenten von Lokation C0023 freigesetzt. Durch sequentielle Extraktionen soll aufgezeigt werden, welche Fe- und Mn-Phasen als Elektronenakzeptoren verfügbar sind und wie stark primäre Minerale diagenetisch überprägt wurden. Von besonderem Interesse sind Aschelagen, die an anderer Stelle bereits als Hotspots für mikrobielles Leben identifiziert wurden. Diese sind zahlreich in C0023 Sedimenten und typischerweise reich an Fe und Mn. Mikrobielle Fe-Reduktion führt zu einer Anreicherung von 54Fe im Porenwasser und sich daraus bildenden authigenen Mineralen (z.B. Siderit, Magnetit). Dementgegen führen abiotische Reaktionen mit Sulfid zu einer Anreicherung von 56Fe in der gelösten Phase. Stabile Fe-Isotope von gelöstem Fe2+ und reaktivem Fe in der Festphase sollen genutzt werden, um biologische und abiotische Fe-Reduktion zu unterscheiden. Die d56Fe Signatur wird an Karbonat-gebundenem Fe, der Ferrihydrit+Lepidkrokit-Fraktion, Goethit+Hämatit sowie Magnetit gemessen. Weiterhin soll das Ausmaß der Sulfidisierung, die Auswirkungen auf die Interpretation von Daten zu magnetischen Eigenschaften hat, durch sequentielle Extraktion von Fe-Monosulfiden und Pyrit erfasst werden. Ziel des Projekts ist es, die Rolle von Eisenoxiden für mikrobielle Respiration und entsprechende diagenetische Alterationen in tiefen Sedimenten von Site C0023 zu erfa
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