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Zur Bestimmung kinetischer Daten und zur Verbesserung der Reaktionsführung bei heterogen-katalysierten Gas-Flüssig-Reaktionen - Untersuchungen anhand ausgewählter Reaktionen aus der Raffinerietechnik und Petrochemie

Im Rahmen des geplanten Forschungsvorhabens soll eine verbesserte Methode zur Bestimmung kinetischer Daten von Mehrphasenreaktionen entwickelt und getestet werden. Dabei soll ein Zweiphasenreaktor (Flüssigkeit und Katalysator) mit einer Vorsättigung der flüssigen Phase (z.B. bei Hydrierungen mit Wasserstoff) eingesetzt werden. Da nur eine fluide Phase vorliegt, wird der Einfluss der Fluiddynamik überschaubar. Da außerdem kein Stofftransport mehr aus der Gasphase in die Flüssigkeit erfolgt, bestimmen neben der chemischen Reaktion 'nur' noch Diffusionsvorgänge in der flüssigen (Kern)Phase bzw. in den Katalysatorproben die (effektive) Reaktionskinetik. Dieses wesentlich einfachere Reaktionssystem kann sehr genau untersucht werden, und zwar unter Bedingungen (Partikelgröße, Fluidgeschwindigkeit), die auch in technischen Reaktoren herrschen. Durch den anschließenden Vergleich mit Untersuchungen in einem Dreiphasenreaktor kann dann der Einfluss der Fluiddynamik und des Stofftransportes Gas/Flüssigkeit besser als mit den oben beschriebenen üblichen Methoden beurteilt werden. Diese Methode bietet sich allerdings nicht nur für kinetische Untersuchungen an, sondern auch für eine verbesserte Reaktionsführung bei Mehrphasenreaktionen. (...) Folgende Reaktionen, die in der chemischen Praxis bisher in Dreiphasen-Festbettreaktoren durchgeführt wurden, sollen näher untersucht werden: Hydrierung ungesättigter Kohlenwasserstoffe, Entschwefelung von Erdölfraktionen, die Hydrierung von Nitroaromaten, die Umsetzung von Kohlenmonoxid mit Wasserstoff in höhere Kohlenwasserstoffe wie z.B. Dieselöl durch Fischer-Tropsch-Synthese. Diese Modellsysteme wurden ausgewählt, da sie sich hinsichtlich der Kinetik und der notwendigen Reaktionsführung sehr deutlich unterscheiden. Auf diese Weise soll das Prinzip des Zweiphasenreaktors mit Vorsättigung der flüssigen Phase als Methode für kinetische Untersuchungen und als eine Alternative im Hinblick auf die Reaktionsführung von Mehrphasenreaktoren auf einer möglichst breiten Basis untersucht werden.

Photolyse und Photooxidation halogenierter und aromatischer Kohlenwasserstoffe in der waessrigen Phase unter Anwendung der heterogenen Katalyse

Elektrokatalytische Reduktion von Kohlendioxid zu organischen Verbindungen

Die Reduktion von Kohlendioxid ist von Interesse sowohl fuer die Nutzung des CO2-Pools zur Synthese von industriell interessanten Verbindungen als auch im Hinblick auf die umwelttechnischen Probleme des zunehmenden Kohlendioxidgehaltes in der Erdatmosphaere. Das vorliegende Projekt befasst sich speziell mit der Praeparation und Charakterisierung neuartiger amorpher Festkoerperkatalysatorelektroden mit Porenstruktur sowie deren Nutzung zur Synthese von organischen Zwischenprodukten.

Sonderforschungsbereich Transregio 129 (SFB TRR): Oxyflame - Entwicklung von Methoden und Modellen zur Beschreibung der Reaktion fester Brennstoffe in einer Oxyfuel-Atmosphäre, Teilprojekt A05: Kinetische Untersuchungen zum Einfluss der katalytischen Eigenschaften mineralischer Bestandteile von Kohleasche auf die Oxyfuel-Verbrennung

In Teilprojekt A5 soll geklärt werden, ob die mineralischen Bestandteile, wie Na, K, Mg, Ca, Al oder Fe, der Kohle katalytisch aktiv sind und somit Einfluss auf den Oxyfuel-Verbrennungsprozess nehmen. Neben dem Verbrennungsprozess in O2 werden die beschleunigte Einstellung des Boudouard-Gleichgewichts und die Kohlevergasung mit H2O berücksichtigt, die durch Volumenvergrößerung erheblichen Einfluss auf das Strömungsfeld in Flammen nehmen können. Es sollen reale Kohlen aber insbesondere auch synthetische Modellkohlenstoffe untersucht werden, was eine schrittweise Steigerung der Komplexität der untersuchten Systeme erlaubt.

Chemo-enzymatische Synthesen zu einer biobasierten Phosphatchemie für Korrosionsschutzlacke, Teilvorhaben 1: Chemo-enzymatische Synthesen von Phytinsäure-Derivaten für neue Bindemittel und Analyse der korrosionsinhibierenden Wirkung

Ab initio-Ansatz zu in situ-Untersuchungen von Modellkatalysatoren

Die Zielsetzung von in situ-Messungen an wohldefinierten Einkristall-Modellkatalysatoren ist der Transfer des innerhalb des Ultrahochvakuum-Surface Science-Ansatzes etablierten, rigorosen und atomaren Verständnisses hin zu technologisch relevanten atmosphärischen Drücken. In entsprechenden Strömen und dabei typischerweise weit höheren Umsätzen werden Wärme- und Massentransportlimitierungen im Gas-Oberfläche-System immer wichtiger. Solche Flusseffekte in den komplexen in situ-Reaktorkammern gilt es sorgfältig zu analysieren, zu kontrollieren und idealerweise zu separieren, um das angestrebte molekulare Verständnis der aufgelösten Reaktionschemie an der Oberfläche zu ermöglichen. In diesem Projekt sollen diese Anstrengungen von theoretischer Seite durch Entwicklung eines ab initio-basierten Multiskalenmodellierungsansatzes ergänzt werden, der von den oberflächenkatalytischen Elementarprozessen bis zu den makroskopischen Flussprofilen reicht. Durch Integration von mikrokinetischen ab initio kinetische Monte Carlo (1pkMC) Formulierungen in das OpenFoam/CatalyticFoam Computational Fluid Dynamics Programmpaket wollen wir speziell frei verfügbare und allgemein einsetzbare Methodik aufbauen, die explizit die Reaktions-Transport-Kopplung in vollaufgelösten in situ-Reaktorkammern beschreibt. Auf der Seite der Materiallücke wird der Ansatz von Einkristalloberflächen zu Modellkatalysatoren erweitert, in denen Nanopartikel auf einem planaren Träger aufgebracht sind. Für beide Entwicklungsrichtungen erwarten wir noch stärkere und komplexere Transportlimitierungen als bereits von uns in vorherigen Arbeiten für idealisierte Flussgeometrien gezeigt. Die konzeptionelle Diskussion und Entwicklung wird hierbei bereits stark dazu beitragen, die Lücke zwischen physikochemischer und verfahrenstechnischer Forschung in der heterogenen Katalyse weiter zu schließen. Darüber hinaus wird die entwickelte 1pkMC-Fluss-Technologie eingesetzt, um quantitativ in situ Röntgen-Photoelektronenspektroskopie-Daten für die CO-Oxidation an Pd(100) zu modellieren.

Reformierung von Alkanen mit Metallkatalysatoren

Entwicklung eines detaillierten, auf den molekularen Gesetzen basierenden Reaktionsmechanismus.

Kontinuierliche Produktion von eMethanol mittels homogen katalysierter Synthesegasumsetzung

Entwicklung einer Methode zur Aufarbeitung gebrauchter und minderwertiger nativer Fette und Öle zu Treibstoff für Dieselmaschinen

Gebrauchte oder minderwertige native Fette und Öle sind eine interessante Energiequelle für Dieselmaschinen, die sich durch eine ausgezeichnete Ökobilanz auszeichnen und nicht in Konkurrenz zu Nahrungs- oder Futtermitteln stehen. Dem Einsatz in Dieselmschinen stehen der i.d.R. hohe Gehalt an Schlackebildnern (Ca, Mg, Na, K, P) und an freien Fettsäuren entgegen. Ziel des Vorhabens ist es, ein Verfahren zu entwickeln, mit dem die o.g. Rohstoffe so aufzuarbeiten sind, dass sie ohne weiteres in Dieselmaschinen eingesetzt werden können. Dazu wurde der Rohstoff einer sauer katalysierten Veresterung mit biogenem Ethanol unterworfen, mit dem die Gehalte sowohl an freien Fettsäuren, als auch an den genannten Schlackebildnern soweit gesenkt werden konnten, dass die Maßgaben der DIN-VN 51 605 erfüllt werden. Abgesehen davon, dass die so gewonnen Treibstoffe aus rein biogenen Rohstoffen bestehen, weisen sie Stockpunkte von teilweise unter -20 Grad Celsius auf.

Heterogen katalysierte Zerlegung von Freonen in Kohlendioxid, Chlorwasserstoff und Fluorwasserstoff bei tiefen Temperaturen

Die umweltgerechte Entsorgung von Freonen aus der Kuehlschrankrueckgewinnung erfolgt ggw nach einem sehr aufwendigen Verfahren und sieht am Ende die Konfektionierung der zurueckgewonnenen Freone, deren Versand sowie die abschliessende Zersetzung bei ca 1500 Grad Celsius vor. Nach dem hier angestrebten Verfahren kann die Zerlegung in Gegenwart eines geeigneten Katalysators hydrolytisch in Halogenwasserstoffe und Kohlendioxid schon bei ca 450 Grad Celsius 'vor Ort' in einer kleinen mobilen Anlage erfolgen. Dadurch werden aufwendige Aufbereitungsschritte beim Kuehlschrankrezykler und der Versand ueberfluessig. Eine kleintechnische Anlage laeuft sehr stabil, so dass die Ueberfuehrung in den technischen Massstab unmittelbar bevorsteht.

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