Untersuchung einer selektiven, katalytischen Abgasnachbehandlung bezueglich der Stickoxidemissionen; Einsatz der Harnstoff-SCR im mobilen Dieselmotorenbereich. Konzeption und Untersuchung eines weiteren SCR-Sytems fuer den dynamischen Motorbetrieb.
Zielsetzung und Anlass des Vorhabens: Die prosys GmbH hat zum 31. März 2002 erfolgreich ein zwölf Monate dauerndes FuE-Verbundforschungsvorhaben mit dem Institut für Organische und Makromolekulare Chemie Universität Bremen (Prof. Wöhrle) abgeschlossen. Hierbei sollte ein Verfahren entwickeln werden, mit dessen Hilfe Tributhylzinnverbindungen (TBT) aus Abwasserteilströmen entfernt werden können. Mit Hilfe dieses Verfahrens sollen Schadstoffe durch Singulett-Sauerstoff, eine energetisch angeregte Form des Sauerstoffs, oxidiert und in unschädliche Reaktionsprodukte umgewandelt werden. Der Singulett-Sauerstoff soll hierbei photokatalytisch durch Farbstoffe, sogenannte Photosensibilisatoren erzeugt werden. In einem ersten Schritt soll die Anwendbarkeit der Photooxidation von TBT-haltigen, wässrigen Lösungen im Labormaßstab unter verschiedenen Rahmenbedingungen und Einflussgrößen untersucht werden. Aufgrund der bislang gewonnenen Erkenntnisse aus diesem FuE-Pilotprojekt und der diesem Projekt zugrunde liegenden Literatur soll im hier beantragten Forschungsvorhaben die Anwendung dieses Verfahrens auf andere Schadstoffe untersucht und die Entwicklung einer entsprechenden Reaktionstechnik unter praxisrelevanten Bedingungen entwickelt werden. Es sollen insbesondere phenol- und chlorphenol-haltige Abwasserteilströme unter praxisrelevanten Bedingungen untersucht werden, wie sei bspw. in der petrochemischen Industrie im Bereich der Abwasser- als auch der Abluftbehandlung anfallen. Diese Untersuchungen sollen erweitert werden, durch die Überprüfung der Anwendungsmöglichkeiten dieses Verfahrens auf Sulfide und Sulfonate, wie sie in weiten Bereichen der Lebensmittelherstellung und -verarbeitung, der Papierindustrie (als Ligninsulfonate) u.ä. zum Einsatz gelangen, die nach wie vor als Problemstoffe anzusehen sind. Ein Teil dieses Forschungsvorhabens soll sich mit der Untersuchung der wirtschaftlichen Rahmenbedingungen für den Einsatz einer derartigen Reaktortechnik beschäftigen. Fazit: Die bislang erzielten Erfolge entsprechen voll und ganz den zum Zeitpunkt der Projektbeantragung erwarteten Ergebnissen. Der beantragten Fortsetzung des Projektes kann daher mit Zuversicht auf ein Erfolg versprechendes Gesamtergebnis entgegengesehen werden.
In jüngster Zeit wurde ein neuer Mechanismus zum Ozonabbau über besiedelten Gebieten in der wissenschaftlichen Gemeinschaft diskutiert, der vor einer zunehmenden Gefahr von niedrigem Ozon im Sommer in mittleren Breiten in der unteren Stratosphäre warnt. Der Ozonabbau soll durch erhöhte Mengen an Wasserdampf verursacht werden, die konvektiv in die Stratosphäre injiziert werden und zu durch Chlor bedingtem katalytischen Ozonverlust führen soll durch heterogene Reaktionen an binären Sulfat-Wasser-Aerosolen (H2SO4/H2O). Diese heterogenen Reaktionen werden durch erhöhte Mengen an Wasserdampf und niedrige Temperaturen beschleunigt. Vorausgesetzt, dass die Intensität und die Frequenz des konvektiv injizierten Wasserdampfes durch den anthropogenen Klimawandel in den nächsten Jahrzehnten ansteigen, ist mit einer Erhöhung der ultravioletten Strahlung (UV) auf der Erdoberfläche über besiedelten Gebieten zu rechnen. Die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus sind jedoch noch unklar, so dass eine genaue Quantifizierung des Ozonverlustes und seiner Sensitivität auf stratosphärischen Schwefel und Wasserdampf noch nicht möglich war. Ferner wurde im Rahmen von Climate-Engineering-Methoden, die Injektion von Sulfat-Aerosol in die Stratosphäre vorgeschlagen, um die globale Erderwärmung abzuschwächen. Dies könnte zusätzlich den Ozonabbau in der unteren Stratosphäre in mittleren Breiten verstärken. Motiviert durch diese Wissenslücken in unserem gegenwärtigen Verständnis von Ozonverlustprozessen in mittleren Breiten in der unter Stratosphäre, schlagen wir im Rahmen des DFG Schwerpunktprogramms 'Climate Engineering' ein Projekt vor, dass unter Bedingungen mit sowohl erhöhtem Wasserdampf als auch erhöhtem Sulfat-Aerosol den Ozonverlust analysiert. Unser Projekt basiert auf verschiedenen Simulationen mit dem drei-dimensionalen Chemie-Transport-Modell CLaMS mit dem Ziel die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus zu verstehen und zu quantifizieren. Ferner soll der mögliche Ozonverlustes unter Klima-Engineering-Bedingungen zuverlässig simulieren werden. Ein Algorithmus, der die Abhängigkeit des Ozonverlustes in mittleren Breiten von erhöhtem stratosphärischem Schwefel beschreibt, wird der Klima-Engineering-Community als Basis für weitere ökonomische Analysen zur Verfügung gestellt. Unsere Ergebnisse werden helfen zukünftige Entscheidungen über Klima-Engineering zu bewerten, um mögliche Risiken und Kosten für die Gesellschaft zu minimieren.
Bedingt durch die klimatischen Bedingungen im mitteleuropaeischen Raum nimmt der Raps als Lieferant des Alternativkraftstoffes Rapsoel eine herausragende Stellung ein. Der nahezu geschlossene CO2-Kreislauf und das gute Verbrennungsverhalten in verschiedenen Motoren praedestinieren Rapsoel als Substitut fuer herkoemmliche Dieselkraftstoffe. Einem breiteren Einsatz stehen bisher u. a. die verhaeltnismaessigen hohen Emissionswerte an Russpartikeln, Kohlenmonoxid und verschiedenen Kohlenwasserstoffen (Aldehyde, Ketone, PAH, Aromaten) entgegen, die zum Teil die Werte bei der Verwendung von handelsueblichem Dieselkraftstoff uebersteigen. Hier sind weitere Entwicklungen zur Emissionsminderung erforderlich, zumal die Potentiale durch motorische Massnahmen sowohl an Diesel- als auch an speziellen pflanzenoeltauglichen Motoren weitgehend ausgeschoepft sind. In dieser Abteilung wird derzeit ein von der Deutschen Bundesstiftung Umwelt gefoerdertes Forschungsprojekt mit dem Ziel bearbeitet, hochtemperaturstabile, katalytisch aktive Tiefenfilter zur Emissionsminderung bei der Verwendung von Alternativkraftstoffen als Ersatz fuer Dieseloel zu entwickeln und zu erproben. Gemeinsam mit verschiedenen Kooperationspartnern aus Industrie und Hochschule sollen weitere Ergebnisse und Argumente erarbeitet werden, um die Foerderung der Anwendung und der Akzeptanz von Motor-Kraftstoffen aus nachwachsenden Rohstoffen (Natur- und Biodiesel) durch Verbesserung des Emissionsverhaltens bei ihrer Verbrennung zu erhoehen. Die im Rahmen dieses Forschungsprojektes zu entwickelnden katalytisch aktiven Tiefenfilter sollen neben der Senkung der Emissionen der z. Zt. gesetzlich limitierten Schadstoffkomponenten auch weitere gasfoermige Kohlenwasserstoffe und insbesondere die Zuendtemperatur des Russes soweit reduzieren, dass ein kontinuierlicher, stationaerer Abbrand der im Filter angesammelten Schadstoffe erfolgt. Es werden verschiedene pflanzenoeltaugliche Motoren in Labor- und Feldversuchen getestet.
Ziel: naeheres Verstaendnis des Reaktionsablaufs bei der Entschwefelung von Erdoelprodukten; Methode: Untersuchung der Kinetik der hydrierenden Umsetzung schwefelhaltiger Modellverbindungen; Produktanalyse vorwiegend gaschromatographisch.
Die Oligomerisierung der Kohlenwasserstoffe der C4 -Fraktion wird bereits seit einigen Jahrzehnten intensiv erforscht. Die n-Butene fallen vor allem bei thermischen und katalytischen Crack-Verfahren als Nebenprodukte in dem sogenannten C4 -Schnitt an. Dieser setzt sich aus verschiedenen Kohlenwasserstoffen zusammen, welche alle vier Kohlenstoffatome besitzen. Die Aufarbeitung dieses Gemisches ist aufgrund der vielen Teilprozesse zum Abtrennen bzw. Anreichern einzelner Komponenten äußerst energieaufwendig. Eine Gesamtverwertung der C4 -Fraktion ist daher von großem wirtschaftlichen Interesse. Ein möglicher Prozess auf dem Weg zur Verarbeitung einer Gesamtfraktion ist die Oligomerisierung der Butene. Im Ergebnis der Untersuchung werden vertiefte Kenntnisse über die Wirkungsweise von metallbeladenen mikro/mesoporösen Alumosilicaten in der Olefinoligomerisierung erwartet.
Nikotinsaeure hat in der chemischen Industrie eine bedeutende Stellung. Die Nikotinsaeure ist das Provitamin zum Nikotinsaeureamid und hat die gleiche biologische Aktivitaet. Sie wird als Zusatzstoff in Nahrungs- und Futtermitteln eingesetzt. Ein herkoemmliches Verfahren zur Herstellung von Nikotinsaeure ist die homogen katalysierte Oxidation von 2-Methyl-5-ethyl-Pyridin mit HNO3 und anschliessender Decarboxylierung. Nachteil dieser zweistufigen Reaktion ist einerseits die anfallende Salzfracht und der Verlust von Geruestkohlenstoff durch Totaloxidation (Lonza-Verfahren). Das Nikotinsaeureamid wird zweistufig durch Ammoxidation des 3-Picolin zum 3-Cyanpyridin und Verseifung der Nitrilgruppe hergestellt. Beide Schritte sind heterogen katalyisiert (Degussa-Verfahren). Ein einstufiger Prozess durch Direktoxidation mit Sauerstoff ist oekonomisch wie oekologisch wuenschenswert. Die Oxidation von 3-Picolin zur Nikotinsaeure wird mit Sauerstoff bzw. Luft in einem Temperaturbereich von 250-400 Grad Celsius durchgefuehrt. In der heterogen katalysierten Oxidation von 3-Picolin wird Wasserdampf als Traegergas verwendet. Wasser ist bis auf den energetischen Aspekt ein unkritisches Loesemittel, und dient der Waermeabfuhr und der Erleichterung der Desorption des Produktes von der Katalysatoroberflaeche. Da bei der Direktoxidation keine Salzfrachten anfallen und die Nebenprodukte allein Wasser und CO2 sind, entfallen aufwendige Prozessschritte zur Reinigung des Produktes und die Entsorgung der Salze. Die Gasphasenoxidation wird in einem Integralfestbettreaktor durchgefuehrt. Im Festbett koennen wegen der exothermen Reaktion 'Hot Spots' entstehen, die eine Totaloxidation zu CO2 bevorzugen. Durch kurze Verweilzeiten und geeigneter Traegergase mit hoher Waermekapazitaet und/oder Waermeleitfaehigkeit koennen die 'Hot Spots' ganz oder teilweise vermieden werden. Die entstehenden Carbonsaeuren werden nach Austritt aus dem Reaktor aus dem Prozessgas kristallisiert und damit als Feststoff gewonnen.
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