The projects goal is to examine the Mobility and transformation behaviour of emitted palladium from automobile exhaust catalysts into the environment. To achieve this, I will examine the influence of commonly present organic complexing agents like citric acid, amino acid (L-Methionin) and ethylenediamine tetra acetic acid (EDTA), as well as inorganic anion species (Cl-, NO3-, SO42- und PO43-), on the chemical behaviour and transformation of metallic palladium (Pd-Mohr) and PdO into more soluble species. The analytical experiments will be conducted over different time periods (1, 10, 20, 30, 40, 50 and 60 days), involving different concentrations of the various complexing agents under examination (0.001, 0.01 and 0.1 M). The results will help clarify the extent to which Pd Mobility is influenced by time and the presence of various complexing agents at different concentrations. In addition, surface analyses of isolated particles using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) will be used to examine the influence of organic compounds and inorganic anion species, on the transformation of metallic palladium and PdO. The proposed study will significantly help to shed light on questions related to the environmental transformation of Pd into more toxic species following emission in car exhausts, a poorly understood process to date.
Im Rahmen des Vorhabens wird untersucht, wie die Permeation von geloesten Kationen durch Membranen beeinflusst wird durch die chemische Erscheinungsform, in der die betrachteten Ionen vorliegen. Insbesondere wird der Einfluss von in natuerlichen Gewaessern auftretenden, moeglichen Komplexbildnern auf die Ionenpermeation gemessen. Ziel des Vorhabens ist eine Aussage ueber den Zustand, in dem bestimmte Ionen in waessriger Loesung vorliegen, wobei auch natuerliche Gewaesser beruecksichtigt werden.
Die Zielsetzung der Arbeit ist die Untersuchung des Einflusses von verfluessigenden Betonzusatzmitteln auf das Mobilisierungsverhalten von Stoffkomponenten aus frischen und erhaerteten Betonen. Dabei sollen sowohl die Eluierbarkeit von Betonzusatzmitteln selbst bzw. deren moegliche Abbauprodukte als auch die Freisetzung von weiteren Betoninhaltsstoffen, wie Schwermetalle, untersucht werden. Ferner sollen grundlegende Kenntnisse zur Komplexbildung von verfluessigenden Betonzusatzmitteln mit Schwermetallen erarbeitet werden. Die Arbeit soll einen Beitrag zur Abschaetzung der Umweltvetraeglichkeit waehrend der Bauphase und der Nutzungsphase von Bauteilen aus Beton, sowie insbesondere bei der Deponierung und Recyclierung von Altbeton liefern.
Fuer die Bestimmung von Spurenelementen in natuerlichen Waessern und in silikatischen Proben werden folgende Analysenverfahren eingesetzt: Neutronenaktivierung, Roentgenfluoreszenz und Atomabsorption. Fuer die Bestimmung von Spurenelementen in natuerlichen Waessern (einschliesslich Meerwasser) werden verschiedene Methoden der Voranreicherung verwendet (Gefriertrocknung, Adsorption an Aktivkohle und Zusatz von Komplexbildnern, chelatbildende Austauscher). Die energiedispersive Roentgenfluoreszenzanalyse wird mit Roehrenanregung (Sekundaergets) und mit Radionuklidanregung durchgefuehrt; silikatische Proben werden als Pulverschuettenproben gemessen, die Ergebnisse werden nach einem in Darmstadt entwickelten Verfahren ausgewertet. Ein wichtiges Teilgebiet der Spurenelementchemie in natuerlichen Waessern, das in Darmstadt bearbeitet wird, ist die Bestimmung des chemischen Zustandes der Spurenelemente in natuerlichen Waessern, ihre Konzentration in Schwebstoffen sowie die Untersuchung der Austauschvorgaenge von Spurenelementen zwischen Loesung, Schwebstoffen und Sedimenten.
Das Auftreten von Komplexbildnern bei natuerlichen Wasseraufbereitungsprozessen kann eine Remobilisierung von bereits eliminierten Metallen verursachen bzw. eine Maskierung, die die Eliminierung verhindern kann. Entwicklung und Ueberpruefung von Untersuchungsmethoden zur Ermittlung des Anteils der komplexierten Metalle im Gewaesser sowie der Remobilisierungsfaehigkeit von Komplexbildnern gegenueber sorbierten Metallen. Versuche mit ausgewaehlten Komplexbildnern zur Simulation der moeglichen Einfluesse auf natuerliche Wasseraufbereitungsprozesse.
Phasentransferreaktionen (Adsorption, Desorption, Oberflächenkomplexierung) bestimmen die Verteilung, den Verbleib und die Wirkung von natürlichen und anthropogenen Polyhydroxycarbonsäuren in verschiedenen Umweltkompartimenten (Sedimente, Böden, Aquifer) und in technischen Medien (Abfalldeponien, radiodaktive Endlager). Die gebildeten Oberflächenreaktionsprodukte modifizieren die physikalisch-chemischen Eigenschaften partikulärer Sorbentien und nehmen darüber Einfluss auf die Größenverteilung, die Rheologie und ggf. das Sedimentationsverhalten der Partikel. Zum Verständnis dieser Prozesszusammenhänge ist die Analyse der Mechanismen, der Stoffumsätze und der Produkte der Oberflächenreaktionen unumgänglich. Das Forschungsvorhaben behandelt grundlagenorientierte Fragestellungen (Parameter der Verteilungsgleichgewichtseinstellung hochhydrophiler niedermolekularer organischer Komplexbildner, Struktur und Stabilität von Oberflächenreaktionsprodukten, Reaktionsbeeinflussung durch physikalisch-chemische Milieufaktoren, molekülstrukturelle Faktoren der Festphasenaffinität), aus deren Verknüpfung mit Umweltgefährdungsaspekten (Schadstoffeinbettung im Deponie- und Endlagerbereich, Metall- und Radionuklidmobilisierung, Grundwassergefährdung) sich zusätzlicher Forschungsbedarf ergibt.
Um die Eutrophierung von Oberflaechengewaessern zu verhindern, ist in der Schweiz Phosphat in Waschmitteln seit 1986 verboten. Ein Phosphatersatzstoff ist Nitrilotriacetat (NTA). Da NTA in grossen Mengen (nicht nur via Waschmittel) ins Abwasser gelangt, ist sein biologischer Abbau von primaerer Bedeutung. NTA wird durch Bakterien als Wachstumssubstrat verwendet und zu Biomasse, CO2 und NH4+ umgewandelt. In unserem Labor werden eine Reihe von NTA-abbauenden Bakterien isoliert, taxonomisch charakterisiert und die am Abbau von NTA beteiligten Enzyme isoliert. Das Wachstumsverhalten und die Regulation des Abbauverhaltens von NTA-verwertenden Bakterien wird sowohl im Labor als auch in Klaeranlagen (mit Hilfe von Immunofluoreszenzmarkierung und Diffusionskammern) untersucht. Die Resultate sollen die Voraussage des Abbaus von NTA in verschiedenen Oekosystemen erlauben, und Grundlagenwissen zum Abbau von Schadstoffen allgemein soll erarbeitet werden.
Sanfte Ionisationsmethoden erlauben heute das Identifizieren und Quantifizieren von polaren Verbindungen. Tenside, kationische, anionische und nichtionische koennen somit direkt, ohne Derivatisierung dem Massenspektrometer zugefuehrt werden. So lassen sich beispielsweise Produkte des biologischen Abbaus analysieren. Es lassen sich auch metallorganische Komplexe wie Fe(III)-EDTA und dessen Phototransformationsprodukte untersuchen, was wiederum mithelfen soll, das Schicksal dieses Komplexbildners in der Umwelt zu verstehen.Schlussendlich koennen mit Elektrospray direkt Enzyme untersucht werden, insbesondere deren Inhibition durch Umweltgifte, untersucht am Beispiel von META ringspaltenden Dioxygenasen. Diese sind entscheidend fuer den Abbau von Dioxinen und Dibenzofuranen.
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