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Was bestimmt die Konzentration von Aerosolpartikeln in der marinen Grenzschicht über dem atlantischen Ozean?

Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.

Entwicklung eines Online-Parametrisierungsansatzes zur Vorhersage der Hygroskopizität von organischem Aerosol in der Umgebung auf der Grundlage von hochauflösenden AMS-Messungen

Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.

Aerosol-Variabilität und Interaktion mit Umgebungsbedingungen basierend auf der kleinskaligen vertikalen und horizontalen Verteilung bei Messungen in der Arktis (AIDA)

Im Klimasystem der Arktis spielen Aerosolpartikel eine bedeutende Rolle für das Verständnis der schnellen Erwärmung. Durch die niedrige Hintergrundkonzentration sind lokale Neubildungs-Ereignisse eine wichtige Quelle, und können signifikant zu Wolkenkondensationskeimen beitragen. Aufgrund der schweren Erreichbarkeit gibt es insbesondere wenig Messungen zur vertikalen Verteilung von Aerosolpartikeln in der Arktis. Die Aerosol-Konzentration ist stark variabel in Raum und Zeit, und daher schwierig in Modellen abzubilden. Räumliche Verteilung und zeitliche Variabilität auf kleinen Skalen hängen von den Umgebungsbedingungen ab, wie der Stabilität der Atmosphäre, Wolken, Orographie und Oberflächeneigenschaften. Daher untersucht das Projekt AIDA (Aerosol-Variabilität und Interaktion mit Umgebungsbedingungen basierend auf der kleinskaligen vertikalen und horizontalen Verteilung bei Messungen in der Arktis) die kleinskalige Variabilität am Standort Ny-Alesund in Spitzbergen, einem natürlichen Labor von kleinskaligen Kontrasten in den Umgebungsbedingungen, mit einer Kombination von zeitgleichen Fesselballon- und Drohnen-Messungen, die in die bestehenden, kontinuierlich messenden Observatorien in Ny-Alesund und auf dem Zeppelinberg eingebettet werden. Die Messungen sind für die Übergangszeit zwischen Arktischem Dunst mit überwiegend Ferntransport im Frühling und überwiegend lokal gebildeten Aerosolpartikeln im Sommer geplant. Drohne und Fesselballon sind mit ähnlichen Aerosol-Sensoren ausgerüstet: Die wichtigsten Messgeräte sind dabei jeweils zwei parallel betriebene Kondensationskernzähler mit unterschiedlicher unterer Nachweisgrenze im Größenbereich 3-20 nm, um neu gebildete Aerosolpartikel nachzuweisen. Ein leichtes Aerosol-Größenspektrometer kommt zum ersten Mal auf dem Ballon zum Einsatz, um die Aerosol-Größenverteilung zwischen 8 und 300 nm zu messen. Außerdem sind Sensoren für größere Aerosolpartikel implementiert, um die Neubildung von Aerosolpartikeln in Abhängigkeit von bereits existierendem Aerosol und dem Beitrag von Ferntransport zu untersuchen. Temperatur und Feuchte werden mit hoher zeitlicher Auflösung gemessen, um den Einfluss von Stabilität und vertikaler Durchmischung zu charakterisieren. Der dreidimensionale Windvektor wird gemessen, da das lokale Windfeld sehr stark von der lokalen Orographie geprägt ist. Es wird erwartet, dass die kleinskalige Variabilität der thermodynamischen Bedingungen einen signifikanten Einfluss auf die Neubildung und das Wachstum von neu gebildeten Aerosolpartikeln hat. Die Daten der horizontalen und vertikalen Verteilung der Aerosol-Partikel werden anschließend analysiert in Zusammenarbeit mit den Partnern, die komplementäre Mess-Systeme in Ny-Alesund, auf dem Zeppelin-Berg und an anderen arktischen Standorten betreiben. Die Ergebnisse tragen bei zu einem besseren Verständnis der kleinskaligen Verteilung von Aerosolpartikeln, deren Entstehung, Wachstum und vertikalen Transportprozesse.

Thermodynamische Kreisprozeßoptimierung

In den vergangenen Jahren wurde am Institut ein neuer Hochtemperaturkreisprozeß für Kraftwerksanlagen konzipiert, bei denen eine CO2-Rückhaltung auf einfache Art realisierbar ist (Graz Cycle). Derzeit wird an Kreisprozessen mit innerer Verbrennung im Sinne der Gasturbinenprozesse gearbeitet, wobei jedoch zur Verbrennung nicht Luft, sondern Sauerstoff benützt wird. Durch die Proßzessfürhung und die Verbrennung mit reinem Sauerstoff kann ein thermisches Kraftwerk geschaffen werden kann, das keinerlei Abgase in die Umgebung emittiert. Der vorgeschlagene Kreisprozeß läßt sich mit geringen Änderungen durch Feuerung von Methan bei Oxidation durch Sauerstoff und Kühlung mittels Wasserdampf in Brennkammer und Gasturbinenschaufeln durchführen. Es ergeben sich dabei durchaus günstige Verhältnisse für die Gestaltung dieser beiden Komponenten und es wird möglich, am Ende der Expansion nach dem Kondensator das nichtkondensierbare CO2 durch Rekompression aus der Anlage auszuscheiden und zur Speicherung bzw. Wiederverwendung darzubieten. Die Anlagenkonzeption hat den Vorteil, dass größtenteils auf existierende Komponenten zurückgegriffen werden kann und keine Sonderentwicklungen z.B.: für die CO2 Abweichung notwendig werden.

Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Umfassende Prozessuntersuchungen zur heterogenen Eisnukleation: von einzelnen Wolkentropfen zu Wolkensimulationen

Verlässliche Vorhersagen von Wetter und Klimawandel erfordern ein gutes Verständnis der Eisbildung in troposphärischen Wolken. Von besonderer Bedeutung ist dabei die sogenannte heterogene Eisnukleation durch atmosphärische Aerosolpartikel. Das hier beantragte Projekt beinhaltet eine umfassende Untersuchung der heterogenen Eisnukleation in Zirruswolken und Mischphasenwolken, gemeinsam mit 8 weiteren Projekten der Forschergruppe INUIT. Eisbildung durch Kontaktgefrieren wird für einzelne Tröpfchen in einem elektrodynamischen Levitator (Paulfalle) untersucht. Experimente zum Einfluss von Aerosolen auf Immersionsgefrieren, Kontaktgefrieren und Depositionsnukleation werden in der AIDA-Wolkenkammer und einer neuen dynamischen Wolkenkammer durchgeführt, falls diese wie geplant bis Anfang 2016 zur Verfügung stehen wird. Hauptziele und Arbeitspakete des Projekts sind (a) Untersuchungen zum Immersionsgefrieren, Kontaktgefrieren und zur Depositionsnukleation von INUIT-2 Referenzaerosolen in enger Zusammenarbeit mit allen anderen lNUlT-2-Partnern, (b) AIDA-Wolkensimulationsexperimente mit redispergierten atmosphärischen Aerosolen die auf Filtern gesammelt wurden (in Zusammenarbeit mit RP8), (c) AIDA-Experimente mit porösen Partikeln zur Untersuchung des Einflusses von Kapillarkondensation und Prä-aktivierung auf Eisnukleationsprozesse, (d) EDB-Experimente zur Kontaktnukleation mit atmosphärisch relevanten und komplexen Aerosolen, (e) Untersuchungen zu den grundlegenden Mechanismen des Kontaktgefrierens, (f) die Entwicklung einer umfassenden und einheitlichen Parametrisierung heterogener Eisnukleation in enger Zusammenarbeit mit RP3 und RP5, (g) erste Experimente zur Kontaktnukleation in einer neuen Wolkenkammer unter Nutzung der Expertise aus langjährigen Experimenten zum Kontaktgefrieren und mit der Wolkensimulationskammer, (h) die Durchführung von zwei AIDA-Messkampagnen, eine nur für die INUIT-2- Partner und eine mit internationaler Beteiligung, bei denen Labormethoden und Feld Instrumente für die Messung von Aerosolen und eisbildenden Partikeln getestet und miteinander verglichen werden um hohe internationale Standards in der Eisnukleationsforschung zu entwickeln und zu erhalten. Die Aktivitäten an der AIDA-Wolkenkammer bieten auch eine gute Verknüpfung der Labor-, Feld und Modellieraktivitäten innerhalb der Forschergruppe INUIT und mit externen Partnern. In Ergänzung der laufenden INUIT-Arbeiten möchten wir in weiteren drei Jahren der Forschergruppe folgende neue Schwerpunkte setzen: die Eisnukleationseigenschaften von porösen Partikeln, Immersionsgefrieren und Depositionsnukleation von größenselektierten Partikeln mit Durchmessern bis zu einigen Mikrometern, die Quantifizierung von Kontaktgefrierraten von atmosphärisch relevanten komplexen Aerosolpartikeln, und erste Wolkenkammerexperimente zum Kontaktgefrieren. Außerdem werden wir die Erstellung und Pflege einer neuen Datenbank für Laborergebnisse zur heterogenen Eisnukleation unterstützen.

Erzeugung ultrafeiner hochtemperaturfester Aerosole durch Kondensation

Ultrafeine Partikel haben in den letzten Jahren zunehmend an Bedeutung gewonnen. Diese sogenannten Nanopartikel sind vielfaeltig anwendbar, wie z.B. als Ausgangsmaterialien fuer hochfeste Werkstoffe, in Gassensoren, als Katalysatoren, in Arzneimitteln und in Testaerosolen fuer die Heissgasentstaubung. Es wurde eine Anlage zur Nanopartikelerzeugung durch Laserverdampfung entwickelt. Zur Herstellung wird Aluminiumoxidkeramik, Graphit, Kupfer oder Aluminium mit einem C02-Laser verdampft. Aus der Kondensation entstehen kugelfoermige Primaerpartikel in einem Groessenbereich zwischen 10 und 500 Nanometern. Nach der Erstarrung koennen die Partikel durch Agglomeration unregelmassig geformte Ketten oder Flocken bilden. Deshalb wird das Aerosol so weit verduennt, dass Kollisionen der Partikel unwahrscheinlich werden und damit die Agglomerationswahrscheinlichkeit stark reduziert wird. Das zu verdampfende Material, in Form eines runden Targets, ist unter einen Drehteller montiert, der in Rotation versetzt und gleichzeitig horizontal verschoben wird. Der Laserstrahl wird von unten auf das Target fokussiert und hinterlasst durch die Targetbewegung eine spiralfoermige Bahn auf der Materialoberflaeche. Das Material verdampft lokal im Laserfokus. Der Dampf wird durch radial zustroemendes Argon in einen Sinterkegel unterhalb des Targets transportiert, wo in der heissen Zone die Kondensation und Koagulation stattfindet. In diesem Bereich bleiben die Partikel durch Absorption der Laserstrahlung fluessig, unterhalb der heissen Zone erstarren sie. Durch die Volumenaufweitung des Kegels nach unten und das seitliche Zustroemen von Argon nimmt die Partikelkonzentration von oben nach unten stark ab. Die Partikel werden auf einer Filtermembran abgeschieden und mit einem Rasterelektronenmikroskop auf Groesse, Form und Agglomerationsgrad untersucht. Neben dem Ziel der Nanopartikelerzeugung werden die zugrundeliegenden Prozesse Verdampfung, Kondensation und Koagulation sowohl experimentell als auch theoretisch detailliert untersucht.

Energetische Optimierung der Trockenpartie

Ausgangssituation/Problemstellungrn Die für Trocknung von Papier eingesetzte Energie wird - abgesehen von den durchaus nicht unbeträchtlichen Wärmeverlusten in der Trockenpartie - fast ausschließlich zur Erwärmung und - zu einem erheblich höheren Anteil - zur Verdampfung des Wassers benötigt, das die Bahn aus der Pressenpartie mitbringt.rnUm die hierfür aufgewendete, im abgeführten Dampf gebundene Energie zurückzugewinnen, muss der in der Haubenabluft enthaltene Dampfanteil möglichst vollständig kondensiert wer-den (was bedeutet, dass sich die Energie nach der Kondensation in dem Medium befindet, das die Haubenabluft gekühlt hat). Dabei ergeben sich eventuell eine operative und mit Ge-wissheit eine energetische Schwierigkeit:rn- Inhaltsstoffe der Haubenluft könnten Anbackungen oder Korrosion im Kondensator verursachen und dessen Wirkungsgrad reduzieren. rn- Die Qualität (also der technisch verwertbare Anteil der zurück gewonnenen Wärme = Exergie) und die Quantität der zurück gewonnenen Wärme folgen gegenläufigen Tendenzen: rn- Mit zunehmender Kondensationstemperatur steigt die Exergie der zurück gewonnen Wärme an. rn- Mit abnehmender Kondensationstemperatur steigt die - wegen ihrer tiefen Tempera-tur zunehmend wertlose - zurück gewonnene Wärmemenge an. rnrnForschungsziel/ForschungsergebnisrnZiele des Projekts sind rn- die Analyse und Bewertung des Problempotenzials der Inhaltsstoffe des Kondensats der Haubenluft auf die Arbeitsweise des Kondensators,rn- die Entwicklung und Erprobung eines Bilanzmodells auf Basis von Messwerten für die Papiertrocknung, rn- die Identifikation technisch-wirtschaftlich sinnvoller Lösungen des Zielkonflikts zwi-schen Menge und Qualität der rückgewinnbaren Energie, rn- die Bewertung des erreichbaren Potenzials an rückgewinnbarer Energie als Ersatz für Fremdenergie anhand von Fallbeispielen mittels dem Bilanzmodell und rn- die Abschätzung der technischen Realisierbarkeit sowie der Wirtschaftlichkeit der zur Nutzung dieses Potenzials erforderlichen Maßnahmen.rnrnAnwendungen/Wirtschaftliche BedeutungrnWärmeverluste über die Haubenabluft werden üblicherweise als unvermeidlich betrachtet und treten heute an allen Papier- und Kartonmaschinen auf. Die mittel- und langfristig zu er-wartende Entwicklung der Energiepreise legt es nahe, intensiv nach Möglichkeiten zu su-chen, dieses Energiepotenzial wirtschaftlich zu erschließen und damit den Fremdenergiebe-zug zu reduzieren. Betroffen von dieser Situation und damit potentieller Nutzer der ange-strebten Forschungsergebnisse ist also die gesamte Papier produzierende Industriern

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Untersuchung der Schlüsselmechanismen der Aerosolnukleation in der tropischen Troposphäre über dem Indopazifik im Rahmen der HALO-Mission CAFE-Pacific

Im Rahmen des Projekts soll die Neubildung von Aerosolpartikeln in der tropischen oberen Troposphäre über dem Indopazifik untersucht werden. Die chemischen Substanzen, die für die Aerosolnukleation und das Wachstum von Partikeln in der tropischen oberen Troposphäre verantwortlich sind, konnten bisher nicht identifiziert werden. Ein zentrales Ziel der Mission CAFE-Pacific mit dem Forschungsflugzeug HALO wird es sein, die Nukleationsprozesse in der oberen Troposphäre zu untersuchen und insbesondere die für die Nukleation verantwortlichen Substanzen erstmals zu identifizieren und zu quantifizieren. Mit Hilfe des in diesem Projekt eingesetzten Chemischen Ionisations-Massenspektrometers können schwerflüchtige Substanzen wie Schwefelsäure, Methansulfonsäure und hochoxidierte organische Verbindungen gemessen werden. Es werden die photochemischen Oxidationsprozesse, die im Ausfluss von hochreichender Konvektion ablaufen, untersucht, beispielsweise die Umwandlung von Dimethylsulfit zu Schwefeldioxid, Schwefelsäure und Methansulfonsäure. Die Aufklärung der Oxidations- und Nukleationsprozesse ermöglicht es, die Rolle der Aerosolnukleation in der tropischen oberen Troposphäre als zentrale Quellregion sowohl für die Entstehung von Wolkenkondensationskernen in den Tropen als auch für die Entstehung der stratosphärischen Aerosolschicht zu beurteilen.

Nutzung von ATTO-Daten zum Testen von Erdsystemmodellen auf der km-Skala (ICON), ATTOsynthesis - Primäre und sekundäre organische Bioaerosole - Massenspektrometrische Analyse von quellenspezifischen Tracern an ATTO

Abbau von aromatischen und aliphatischen Kohlenwasserstoffen und deren Derivaten

Polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) entstehen bei unvollstaendigen Verbrennungsprozessen von organischem Material (z.B. im Kraftfahrzeugverkehr oder durch Heizkraftwerke) und sind haeufig in Altlasten zu finden. Viele dieser Verbindungen wirken auf Mensch und Tier karzinogen. So ist es von grosser Bedeutung, neue Mikroorganismen zu finden, die diese umweltrelevanten Stoffe abbauen koennen. Der Einsatz thermophiler Mikroorganismen bietet den Vorteil, dass die geringe Wasserloeslichkeit der PAK (relevant fuer die niederen kondensierten) durch die hoeheren Wachstumstemperaturen (ab 60 Grad C.) erhoeht wird und damit ein schnellerer Abbau ermoeglicht werden kann. Einige thermophile, PAK abbauende Mikroorganismen wurden bereits isoliert. Weitere sollen angereichert und isoliert werden sowie auf ihre Faehigkeit zum Abbau von anderen PAK und weiteren Xenobiotica hin untersucht werden. Ebenso ist es von grossem Interesse, die Abbauwege aufzuklaeren, um weitere nuetzliche Informationen ueber die Moeglichkeiten einer PAK-Beseitigung zu erhalten und zur Bewaeltigung der Altlastprobleme beizutragen.

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