Verlässliche Vorhersagen von Wetter und Klimawandel erfordern ein gutes Verständnis der Eisbildung in troposphärischen Wolken. Von besonderer Bedeutung ist dabei die sogenannte heterogene Eisnukleation durch atmosphärische Aerosolpartikel. Das hier beantragte Projekt beinhaltet eine umfassende Untersuchung der heterogenen Eisnukleation in Zirruswolken und Mischphasenwolken, gemeinsam mit 8 weiteren Projekten der Forschergruppe INUIT. Eisbildung durch Kontaktgefrieren wird für einzelne Tröpfchen in einem elektrodynamischen Levitator (Paulfalle) untersucht. Experimente zum Einfluss von Aerosolen auf Immersionsgefrieren, Kontaktgefrieren und Depositionsnukleation werden in der AIDA-Wolkenkammer und einer neuen dynamischen Wolkenkammer durchgeführt, falls diese wie geplant bis Anfang 2016 zur Verfügung stehen wird. Hauptziele und Arbeitspakete des Projekts sind (a) Untersuchungen zum Immersionsgefrieren, Kontaktgefrieren und zur Depositionsnukleation von INUIT-2 Referenzaerosolen in enger Zusammenarbeit mit allen anderen lNUlT-2-Partnern, (b) AIDA-Wolkensimulationsexperimente mit redispergierten atmosphärischen Aerosolen die auf Filtern gesammelt wurden (in Zusammenarbeit mit RP8), (c) AIDA-Experimente mit porösen Partikeln zur Untersuchung des Einflusses von Kapillarkondensation und Prä-aktivierung auf Eisnukleationsprozesse, (d) EDB-Experimente zur Kontaktnukleation mit atmosphärisch relevanten und komplexen Aerosolen, (e) Untersuchungen zu den grundlegenden Mechanismen des Kontaktgefrierens, (f) die Entwicklung einer umfassenden und einheitlichen Parametrisierung heterogener Eisnukleation in enger Zusammenarbeit mit RP3 und RP5, (g) erste Experimente zur Kontaktnukleation in einer neuen Wolkenkammer unter Nutzung der Expertise aus langjährigen Experimenten zum Kontaktgefrieren und mit der Wolkensimulationskammer, (h) die Durchführung von zwei AIDA-Messkampagnen, eine nur für die INUIT-2- Partner und eine mit internationaler Beteiligung, bei denen Labormethoden und Feld Instrumente für die Messung von Aerosolen und eisbildenden Partikeln getestet und miteinander verglichen werden um hohe internationale Standards in der Eisnukleationsforschung zu entwickeln und zu erhalten. Die Aktivitäten an der AIDA-Wolkenkammer bieten auch eine gute Verknüpfung der Labor-, Feld und Modellieraktivitäten innerhalb der Forschergruppe INUIT und mit externen Partnern. In Ergänzung der laufenden INUIT-Arbeiten möchten wir in weiteren drei Jahren der Forschergruppe folgende neue Schwerpunkte setzen: die Eisnukleationseigenschaften von porösen Partikeln, Immersionsgefrieren und Depositionsnukleation von größenselektierten Partikeln mit Durchmessern bis zu einigen Mikrometern, die Quantifizierung von Kontaktgefrierraten von atmosphärisch relevanten komplexen Aerosolpartikeln, und erste Wolkenkammerexperimente zum Kontaktgefrieren. Außerdem werden wir die Erstellung und Pflege einer neuen Datenbank für Laborergebnisse zur heterogenen Eisnukleation unterstützen.
Ultrafeine Partikel haben in den letzten Jahren zunehmend an Bedeutung gewonnen. Diese sogenannten Nanopartikel sind vielfaeltig anwendbar, wie z.B. als Ausgangsmaterialien fuer hochfeste Werkstoffe, in Gassensoren, als Katalysatoren, in Arzneimitteln und in Testaerosolen fuer die Heissgasentstaubung. Es wurde eine Anlage zur Nanopartikelerzeugung durch Laserverdampfung entwickelt. Zur Herstellung wird Aluminiumoxidkeramik, Graphit, Kupfer oder Aluminium mit einem C02-Laser verdampft. Aus der Kondensation entstehen kugelfoermige Primaerpartikel in einem Groessenbereich zwischen 10 und 500 Nanometern. Nach der Erstarrung koennen die Partikel durch Agglomeration unregelmassig geformte Ketten oder Flocken bilden. Deshalb wird das Aerosol so weit verduennt, dass Kollisionen der Partikel unwahrscheinlich werden und damit die Agglomerationswahrscheinlichkeit stark reduziert wird. Das zu verdampfende Material, in Form eines runden Targets, ist unter einen Drehteller montiert, der in Rotation versetzt und gleichzeitig horizontal verschoben wird. Der Laserstrahl wird von unten auf das Target fokussiert und hinterlasst durch die Targetbewegung eine spiralfoermige Bahn auf der Materialoberflaeche. Das Material verdampft lokal im Laserfokus. Der Dampf wird durch radial zustroemendes Argon in einen Sinterkegel unterhalb des Targets transportiert, wo in der heissen Zone die Kondensation und Koagulation stattfindet. In diesem Bereich bleiben die Partikel durch Absorption der Laserstrahlung fluessig, unterhalb der heissen Zone erstarren sie. Durch die Volumenaufweitung des Kegels nach unten und das seitliche Zustroemen von Argon nimmt die Partikelkonzentration von oben nach unten stark ab. Die Partikel werden auf einer Filtermembran abgeschieden und mit einem Rasterelektronenmikroskop auf Groesse, Form und Agglomerationsgrad untersucht. Neben dem Ziel der Nanopartikelerzeugung werden die zugrundeliegenden Prozesse Verdampfung, Kondensation und Koagulation sowohl experimentell als auch theoretisch detailliert untersucht.
Aerosolpartikel spielen eine wichtige Rolle für das regionale und globale Klima. Weltweit gibt es deshalb zahlreiche Messstationen, von denen allerdings nur ein kleiner Teil die marine Grenzschicht (MBL) erfasst, obwohl etwa 70% der Erdoberfläche mit Wasser bedeckt sind. Dieses Projekt soll dazu beitragen, das Wissen über Quellen und Austauschprozesse von Aerosolpartikeln in der MBL mithilfe einer Messkampagne über den Azoren im Nordostatlantik, welche nahezu unbeeinflusst von lokalen Quellen sind, zu verbessern.Die zentrale Hypothese ist, dass sowohl Ferntransport aus Nordamerika, als auch Partikelneubildung in der freien Troposphäre (FT) und an Wolkenrändern mit anschließendem Vertikaltransport wesentlich zur Anzahlkonzentration der Aerosolpartikel in der MBL beitragen. Das Verständnis der Partikelquellen und Senken zusammen mit dem vertikalen Partikelaustausch zwischen MBL und FT ist daher eine Grundvoraussetzung für die Vorhersagbarkeit der Partikelanzahlkonzentration in den unteren Schichten der MBL wo sie z.B. für die Wolkenbildung von großer Bedeutung ist. Diese Prozesse sind bisher über dem offenen Ozean nur unzureichend quantifiziert. Zur Verifizierung der Hypothese sollen vertikale Austauschprozesse und Partikelquellen über den Azoren mit hoher räumlicher Auflösung untersucht werden. Dazu werden mit einer am TROPOS entwickelten hubschraubergetragenen Messplattform Partikelanzahlkonzentration und Vertikalwind mit einer zeitlichen Auflösung gemessen, die erstmalig eine direkte Bestimmung des vertikalen turbulenten Partikelflusses in verschiedenen Höhen ermöglicht. Die hierfür notwendigen schnellen Partikelmessungen von mind. 10 Hz werden durch den Einsatz eines schnellen Partikelzählers ermöglicht, welcher am TROPOS im Rahmen eines abgeschlossenen DFG-Projektes entwickelt und erfolgreich eingesetzt wurde. Durch dieses Gerät ist es ebenfalls möglich zu prüfen, ob auch in dieser Region regelmäßig die Neubildung von Aerosolpartikeln an Wolkenrändern stattfindet, wie es an Passatwolken auf Skalen von wenigen Dekametern beobachtet wurde. Weiterhin werden Anzahlgrößenverteilungen von Aerosolpartikeln sowie Absorptionskoeffizienten bei drei Wellenlängen bestimmt. Damit sind Rückschlüsse auf die Herkunft der untersuchten Aerosolpartikel möglich.Da die Hubschrauberflüge zeitlich begrenzt sind und damit nur Momentaufnahmen darstellen, werden zusätzlich kontinuierliche Messungen der Partikelanzahlgrößenverteilung an zwei bodengebundenen Stationen installiert. Eine dieser Stationen ist wenige Meter über Meeresniveau gelegen, die andere auf 2200 m und somit in der FT. Damit wird auf der Basis kontinuierlicher Messungen über einen Zeitraum von einem Monat die Untersuchung der Austauschprozesse zwischen MBL und FT ermöglicht. Mit Hilfe der gewonnen Datensätze können Einflüsse globaler Klimaänderungen auf das lokale Klima und mögliche Rückkopplungseffekte über den Einfluss von Aerosol auf Wolken in dieser Region besser eingeordnet werden.
Der Klimawandel stellt eines der größten Probleme unserer Gesellschaft der nächsten Jahrzehnte dar. Verlässliche Klimaprognosen sind in diesem Zusammenhang von enormer politischer und sozioökonomischer Relevanz. Genaue Vorhersagen sind jedoch derzeit durch ein noch begrenztes Verständnis wichtiger atmosphärischer Parameter, wie zum Beispiel der chemischen Zusammensetzung der Atmosphäre, der Aerosolbelastung, den Zirruswolken und Zirkulationsrückkopplungen in der oberen Troposphäre/unteren Stratosphäre (OTUS) nur sehr eingeschränkt möglich. Insbesondere unser Wissen über die wichtigsten klimarelevanten atmosphärischen Bestandteile wie z.B. der Wasserdampf, Eis- und Aerosolpartikel ist unvollständig.Kürzlich wurden in der OTUS starke Partikelneubildungsereignisse beobachtet, in einer Region, in der Eisbildung und tiefe Konvektion vorherrschen. Es scheint, dass die Region überhalb troposphärischen Wolken ein günstiger Ort für die Bildung neuer Teilchen ist. Der zugrunde liegende Bildungsmechanismus ist jedoch nur sehr qualitativ verstanden. Diese Partikelneubildungsereignisse sind möglicherweise mit der Bildung von kondensierbaren Dämpfen in großer Höhe verbunden und nicht nur mit dem Aufsteigen verschmutzter Luftmassen, die diese enthalten. Partikelneubildung erfordert somit eine Quelle von atmosphärischen Oxidationsmitteln, die die Flüchtigkeit von Vorläufergasen reduzieren, um Partikel im unteren Nanometerbereich durch Gas-zu-Partikel-Umwandlung zu bilden. Diese Oxidationsmittelquelle muss stark genug sein, um mit den durch die bereits vorhandenen Partikel induzierten Kondensationssenken zu konkurrieren.Wir vermuten, dass die Bildung von Eispartikeln durch das Gefrieren von unterkühltem flüssigem Wasser, gefolgt von Wasserkondensation, Quellen von H2O2 oder HOx-Radikalen in der OTUS sind, die zur Partikelneubildung führen Es ist bekannt, dass das Gefrieren wässriger Lösungen elektrische Felder erzeugt (sogenannter Workman-Reynolds-Effekt). In ähnlicher Weise wurde kürzlich gezeigt, dass die bevorzugte Orientierung der Wassermoleküle an der Grenzfläche zwischen Luft und Wasser ein elektrisches Grenzflächenpotential induziert. Solche lokalisierten elektrischen Felder können elektrochemische Prozesse in oder auf den Eispartikeln induzieren, die H2O2 oder HOx produzieren und erheblich zur Oxidationskapazität der Atmosphäre beitragen, wodurch die Bildung neuer Partikel und Wolken und schließlich der Strahlungshaushalt und das Klima der Erde beeinflusst werden. Diese Hypothese wird durch einige sehr aktuelle aktuelle Messungen gestützt.Dieses Projekt hat zum Ziel, diese Oxidationsprozesse zu charakterisieren und quantifizieren.
Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.