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Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), NAWDEX - North Atlantic Waveguide and Downstream Impact Experiment

The North Atlantic Waveguide and Downstream Impact Experiment (NAWDEX) aims to provide the foundation for future improvements in the prediction of high impact weather events over Europe. The concept for the field experiment emerged from the WMO THORPEX program and contributes to the World Weather Research Program WWRP in general and to the High Impact Weather (HIWeather) project in particular. An international consortium from the US, UK, France, Switzerland and Germany has applied for funding of a multi-aircraft campaign supported by enhanced surface observations, over the North Atlantic and European region. The importance of accurate weather predictions to society is increasing due to increasing vulnerability to high impact weather events, and increasing economic impacts of weather, for example in renewable energy. At the same time numerical weather prediction has undergone a revolution in recent years, with the widespread use of ensemble predictions that attempt to represent forecast uncertainty. This represents a new scientific challenge because error growth and uncertainty are largest in regions influenced by latent heat release or other diabatic processes. These regions are characterized by small-scale structures that are poorly represented by the operational observing system, but are accessible to modern airborne remote-sensing instruments. HALO will play a central role in NAWDEX due to the unique capabilities provided by its long range and advanced instrumentation. With coordinated flights over a period of days, it will be possible to sample the moist inflow of subtropical air into a cyclone, the ascent and outflow of the warm conveyor belt, and the dynamic and thermodynamic properties of the downstream ridge. NAWDEX will use the proven instrument payload from the NARVAL campaign which combines water vapor lidar and cloud radar, supplemented by dropsondes, to allow these regions to be measured with unprecedented detail and precision. HALO operations will be supported by the DLR Falcon aircraft that will be instrumented with wind lidar systems, providing synergetic measurements of dynamical structures. These measurements will allow the first closely targeted evaluation of the quality of the operational observing and analysis systems in these crucial regions for forecast error growth. They will provide detailed knowledge of the physical processes acting in these regions and especially of the mechanisms responsible for rapid error growth in mid-latitude weather systems. This will provide the foundation for a better representation of uncertainty in numerical weather predictions systems, and better (probabilistic) forecasts.

Methan-Flüsse und Isotopenzusammensetzung über heterogenen Landschaften im arktischen Permafrost und sibirischen Moorgebieten (MICHAEL)

Arktischer Permafrost und sibirische Feuchtgebiete stellen global wichtige Quellen für das Treibhausgas Methan dar. Bei weiterer Klimaerwärmung werden die Emissionen zunehmen. Da nur sehr wenige kontinuierliche Methan-Messstationen in der russischen Arktis und Sibirien vorhanden sind, dienen sie als Ausgangspunkt für Schätzungen der Emissionen auf regionalen Skalen. Gleichzeitig tragen kleinskalige Heterogenitäten der Landschaft wesentlich an Unsicherheit zur Abschätzung von Methan-Flüssen bei. Zeitlich und räumlich hochaufgelöste Methanflüsse und Wärme- und Feuchtebilanzen sind nur mit einer Kombination von mehreren Messmethoden möglich. Dieser Mangel an hochaufgelösten Datensätzen behindert die Weiterentwicklung und Validierung der Simulation des Zusammenhangs von Landbedeckung und Emissionen.Das Projekt MICHAEL hat als Ziele i) die Erhebung eines zeitlich und räumlich hochaufgelösten Datensatzes von Methan-Emissionen, turbulenten Wärmeflüssen und der Methan-Isotopen-Verteilung mit neuen und traditionellen Beobachtungsmethoden und ii) die Weiterentwicklung von Land-Oberflächen-Modellen und Parametrisierungen zur besseren Berücksichtigung von Landschafts-Inhomogenitäten. Dafür werden an zwei Orten Messkampagnen durchgeführt, nämlich an der Samoylov-Station im Lena-Delta und Mukhrino, zentral in Westsibirien gelegen. Der besondere Fokus liegt auf kleinskaliger Variabilität und dem Einfluss von verschiedenen Landschafts-Strukturen auf die Atmosphäre. Bodengestützte Eddy-Kovarianz (EC)- und Kammer-Messungen werden ergänzt mit zusätzlichen boden- und fluggestützten Messungen mit unbemannten Flugsystemen (UAS) von meteorologischen Parametern und Bodeneigenschaften, Wärme- und Methanflüssen, sowie Profilen der Methankonzentration und –isotopie. Drei UAS werden eingesetzt: Ein Flächenflugzeug für meteorologische Messungen und Strahlung, ein Quadrocopter für Vertikalprofile der Methankonzentration und –isotopie durch Analyse von Luftproben, und ein Kipprotor-System für Methan-Flüsse. Die UAS werden abhängig von Windrichtung, Stabilität und Oberfläche in einem Radius von 10 km um die Observatorien eingesetzt. Damit werden die Genauigkeit von traditionellen EC- und Kammer-Messungen und Ansätze zur Skalierung bewertet.Mit numerischen Simulationen wird die 3D-Variabilität von Methan-Emissionen in die Atmosphäre berechnet. Die zusätzlich entwickelte Land-Oberflächen-Modellierung berücksichtigt Austauschprozesse über inhomogenen Oberflächen. Die Ergebnisse der Simulationen werden mit Messdaten bewertet, und der Einfluss von räumlichen Inhomogenitäten auf die Atmosphäre wird bestimmt.

Messungen von vulkanischen Schwefel- und Kohlenstoffemissionen mit hoher Zeitauflösung

Dies ist ein Antrag auf Reisekosten für eine Reise von Deutschland nach Argentinien zum Besuch der Vulkane Copahue and Peteroa, dort planen wir zusammen mit Forschern aus Argentinien in-situ Messungen von vulkanischem SO2 mit einem neuartigen Instrument. In Kombination mit in-situ CO2 Messungen erwarten wir einen Datensatz von CO2/SO2 Verhältnissen mit bisher unerreichter Genauigkeit und Zeitauflösung.Obwohl Fernerkundungsmessungen von SO2 sich mittlerweile in der Vulkanologie weit verbreitet haben, stellen bodengebundene und Flugzeug-getragene in-situ-Messungen immer noch eine wichtige Quelle ergänzender Information dar. Heutzutage werden in-situ Messungen von SO2 häufig mittels elektrochemischer Sensoren vorgenommen, diese weisen allerdings eine Reihe von Nachteilen auf, insbesondere (1) relativ lange Ansprechzeiten (ca. 20 s und mehr), (2) Interferenzen durch eine Reihe anderer reaktiver Gase, die sich in Vulkanfahnen finden (und die schwer zu quantifizieren bzw. unbekannt sind), (3) Die Notwendigkeit häufiger Kalibration. Wir lösen diese Probleme mit einem neuentwickelten, optischen in-situ SO2-Sensor Prototypen, der nach dem Prinzip der nicht-dispersiven UV-Absorption arbeitet (PITSA, Portable in-situ Sulfurdioxide Analyser). Die preisgünstige Anwendung des Prinzips für SO2 - Messungen wurde durch die Entwicklung von UV-LEDs ermöglicht. Die Probenluft wird durch eine Glasröhre gesaugt und dort der kollimierten Strahlung einer UV-LED (ca. 290nm) ausgesetzt, in diesem Wellenlängenbereich absorbiert (von den relevanten Vulkangasen) praktisch nur SO2. Daher ist die Abschwächung der Strahlungsintensität nach Durchgang durch die Messzelle ein Mass für den SO2-Gehalt der Messluft. Das PITSA Instrument wird mit einem kommerziellen CO2 Sensor kombiniert, damit werden SO2 und CO2 Messungen mit 0.1 ppm bzw. 1 ppm Genauigkeit möglich. Dadurch eröffnen sich neue Möglichkeiten in der Vulkanologie.

Greenhouse gases in the River Elbe, 2020-2024

Measurements of dissovled greenhouse gases (GHG) being CO2, CH4 and N2O were performed from 2020 until 2024. Water samples were taken from bridges at tow locations at the river Elbe; Magdeburg and Wittenberge. For CO2, CH4, and N2O analysis, 30 mL water samples were collected in 60 mL plastic syringes. A headspace of 30 mL ambient air was added. After vigorously shaking for one minute the headspace was transferred to pre-evacuated 12 mL exetainers (Labco, UK) and water temperature in the syringe (=equilibration temperature) was measured. Ambient air samples for headspace correction were taken on each occasion. These samples were analysed in the laboratory with gaschromatography (Koschorreck et al 2021). Water physicochemical parameter (temperature, O2, pH) were measured immediately with a WTW-probe. Water-chemical variables were measured using standard methods as described in Kamjunke et al. (2021).

Charakterisierung von Umweltschadstoffen mit Hilfe oberflaechenanalytischer Methoden

Die Charakterisierung der Schadstoffkomponenten auf Luftaerosolen und Filterstaubproben aus Muellverbrennungsanlagen laesst Rueckschluesse auf die Prozesse bei der Entstehung, Ausbreitung und Filterung zu. Mit Hilfe oberflaechenanalytischer Methoden, insbesondere XPS und AES, werden Zusammensetzung und chemische Form von Schadstoffen bestimmt. Geplant sind ferner Untersuchungen zur katalytischen Schadstoffumwandlung an Modellaerosolen unter besonderer Beruecksichtigung der Schwermetallspezies und Untersuchungen zur Konzentrationsverteilung ueber den Teilchenquerschnitt, die Eignung oxidischer Substanzen in Aerosolen als Gassensoren soll geprueft werden. Aus bisherigen Arbeiten im Rahmen des POETA-Programms zeigt sich die besondere Bedeutung des Nachweises von Schwefelspezies sowie die Notwendigkeit grundlegender Untersuchungen zum Probenverhalten unter dem Einfluss von Roentgen- oder Elektronenbestrahlung.

Entwicklung einer Analysenmethode zur simultanen Bestimmung polarer und unpolarer flüchtiger Luftinhaltsstoffe (VOC) unter Verwendung zweidimensionaler Gaschromatographie

Aufbauend auf den Erfahrungen des Antragstellers auf dem Gebiet der mehrdimensionalen Gaschromatographie (GC) und der Luftanalytik wird eine Analysenmethode zur simultanen Bestimmung polarer und unpolarer flüchtiger Luftinhaltsstoffe (volatile organic compounds (VOC)) mittels zweidimensionaler GC entwickelt. Dazu werden Säulen unterschiedlicher Polarität für die Trennung der unpolaren und polaren Verbindungen getestet. Die aufgrund der ersten Untersuchungen ausgewählten Säulen werden seriell gekoppelt. Es wird eine GC-Methode entwickelt, mit deren Hilfe eine Ausschnittsdosierung der unpolaren Verbindungen auf die zweite Säule erfolgt. Weiterhin wird eine geeignete Strategie für die Probenahme entwickelt. Die Untersuchungen fokussieren sich dabei sowohl auf die adsorptive Anreicherung als auch auf die Probenahme mit Hilfe von Edelstahlkanistern. Es werden verschiedene Adsorbentien getestet und charakterisiert. Bei der Probenahme in Kanistern wird die Stabilität der polaren Verbindungen (Aldehyde, Ketone, Alkohole) im Kanister und der vollständige Probentransfer der Analyten in das Analysensystem untersucht. Zur Validierung der entwickelten gaschromatographischen Methode und zur Validierung der jeweiligen Probenahmestrategie werden Feldexperimente durchgeführt.

Kontrolle der Umweltradioaktivitaet

Es werden Luft-, Wasser- und sonstige fluessige und feste Proben untersucht. Die Arbeiten zielen darauf ab, die Empfindlichkeit des Nachweises zu verbessern und die Transportwege der kuenstlichen Radionuklide in der Umwelt zu verfolgen.

Messung der globalen Verteilung verschiedener Spurengase in der Troposphaere und Stratosphaere (CO, H2, CH4, H2CO, Hg, CFCl3, CF2Cl2, O3, N2O, CCl4)

Zielsetzung: Bestimmung der globalen Verteilung der oben genannten Gase in der Atmosphaere. Schwerpunkt liegt auf der Erfassung eines moeglichen Unterschiedes der Konzentration des betreffenden Gases zwischen der Troposphaere und Stratosphaere sowie zwischen den beiden Hemisphaeren. Aus den Messungen lassen sich wichtige Rueckschluesse auf moegliche Abbau- bzw. Produktionsprozesse ziehen. Methoden: Einbau von Messgeraeten in Flugzeuge und Messungen; Sammeln von Luftproben in der Stratosphaere mit Hilfe von Ballonen und Analyse im Labor; Einsatz von z.T. selbst entwickelten Messgeraeten.

Quantifizierung des Einflusses der stratosphärischen Zirkulation auf die Abschätzung troposphärischer Emissionen

Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.

Tripelelement-Stabilisotopensignaturen zur Untersuchung des atmosphärischen Chlormethanbudgets

Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.

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