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Charakterisierung von Umweltschadstoffen mit Hilfe oberflaechenanalytischer Methoden

Die Charakterisierung der Schadstoffkomponenten auf Luftaerosolen und Filterstaubproben aus Muellverbrennungsanlagen laesst Rueckschluesse auf die Prozesse bei der Entstehung, Ausbreitung und Filterung zu. Mit Hilfe oberflaechenanalytischer Methoden, insbesondere XPS und AES, werden Zusammensetzung und chemische Form von Schadstoffen bestimmt. Geplant sind ferner Untersuchungen zur katalytischen Schadstoffumwandlung an Modellaerosolen unter besonderer Beruecksichtigung der Schwermetallspezies und Untersuchungen zur Konzentrationsverteilung ueber den Teilchenquerschnitt, die Eignung oxidischer Substanzen in Aerosolen als Gassensoren soll geprueft werden. Aus bisherigen Arbeiten im Rahmen des POETA-Programms zeigt sich die besondere Bedeutung des Nachweises von Schwefelspezies sowie die Notwendigkeit grundlegender Untersuchungen zum Probenverhalten unter dem Einfluss von Roentgen- oder Elektronenbestrahlung.

Greenhouse gases in the River Elbe, 2020-2024

Measurements of dissovled greenhouse gases (GHG) being CO2, CH4 and N2O were performed from 2020 until 2024. Water samples were taken from bridges at tow locations at the river Elbe; Magdeburg and Wittenberge. For CO2, CH4, and N2O analysis, 30 mL water samples were collected in 60 mL plastic syringes. A headspace of 30 mL ambient air was added. After vigorously shaking for one minute the headspace was transferred to pre-evacuated 12 mL exetainers (Labco, UK) and water temperature in the syringe (=equilibration temperature) was measured. Ambient air samples for headspace correction were taken on each occasion. These samples were analysed in the laboratory with gaschromatography (Koschorreck et al 2021). Water physicochemical parameter (temperature, O2, pH) were measured immediately with a WTW-probe. Water-chemical variables were measured using standard methods as described in Kamjunke et al. (2021).

Entwicklung und Erprobung eines Relaxed Eddy Accumulation (REA)-Systems zur Bestimmung vertikaler Flüsse von salpetriger Säure (HONO)

Während der letzten Jahre wurde Salpetrige Säure (HONO) als eine Hauptquelle von OH-Radikalen in der unteren Atmosphäre erkannt. Da das OH Radikal für den Abbau der meisten Schadstoffe und die Bildung von Photooxidantien, wie z.B. Ozone, verantwortlich ist, sind die Identifizierung und die Quantifizierung von atmosphärischen HONO-Quellen von großer Bedeutung. Basierend auf Laborstudien wurden hauptsächlich bodennahe HONO-Quellen vorgeschlagen, um die unerwartet hohen HONO-Tageskonzentrationen in der unteren Atmosphäre zu erklären. Daraus resultierende vertikale Flussmessungen von HONO über atmosphärischen Oberflächen werden jedoch nur selten durchgeführt. Zudem wird hierbei auf Grund fehlender schneller und empfindlicher HONO-Messgeräte meist nur die aerodynamische Gradientenmethode eingesetzt, die mit großen Unsicherheiten behaftet ist. Daher soll im Rahmen des hier beantragten Projektes ein REA (Relaxed Eddy Accumulation) System, zur Quantifizierung vertikaler Flüsse salpetriger Säure (HONO) entwickelt und erprobt werden. Es soll ein Zweikanal-Messgerät aufgebaut werden, das auf dem LOPAP (Long Path Absorption Photometer)-Messprinzip basiert und das mit einem mikrometeorologischen Einlasssystem gekoppelt wird. Hierbei werden zwei schnelle Magnetventile mit Hilfe eines Ultraschallanemometers gesteuert und somit die beiden Kanäle für jeweils auf- und absteigende Luftmassen beprobt. Zusätzlich werden in einem dritten Kanal chemische Interferenzen bestimmt und zur Korrektur der Messsignale verwendet. Parallel zum Aufbau der Hardware soll für die Steuerung der Ventile und die Datenerfassung der meteorologischen Daten eine passende Software entwickelt werden. Das Gerät wird zunächst an der BUW auf seine technische Funktionalität getestet und optimiert. Zum Ende des Projektes sollen dann mit Hilfe des Messgerätes und begleitenden anderen Spurengasmessungen Tagesquellen von HONO über einem landwirtschaftlich genutzten Feld in Grignon (Frankreich) identifiziert und quantifiziert werden. Die gewonnenen Daten sollen mit Ergebnissen aus HONO-Gradientenmessungen verglichen werden, die im Rahmen eines früheren DFG-Projekts des Antragstellers am selben Messort gewonnen wurden.

Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Screening und Charakterisierung biologischer Eiskeime und Untersuchung deren Einflusses auf die Eiskeimaktivität von Boden-und Mineralstaub

Mikroorganismen sind im Boden, in kryptogamen Gemeinschaften und in der Atmosphäre von zentraler Bedeutung. Verschiedene Spezies von Bakterien, Pilzen, Flechten und Pollen wurden bereits als Eiskeime, welche eine Eisbildung bei relativ hohen Temperaturen initiieren können, identifiziert, und besonders biologische Bestandteile aus dem Boden sind eine vermutlich bedeutsame Quelle atmosphärischer Eiskeime. Die genauen Quellen biologischer Eiskeime in der Atmosphäre sind jedoch kaum bekannt, obwohl ein potentieller Beitrag dieser, zur Eis- und Niederschlagsbildung mittlerweile von verschiedenen Studien untermauert wird. Aktuelle Untersuchungen verschiedener Boden- und Luftproben zeigen Hinweise, dass verschiedene eisaktive Pilze unterschiedlicher Phyla nicht nur im Boden und in der Luft vorhanden sind, sondern auch häufig in der kultivierbaren Fraktion vorkommen können. Aus diesem Grund befasst sich das vorgeschlagene Projekt mit der Suche nach weiteren bisher unbekannten eisaktiven Mikroorganismen und Bestandteilen aus dem Boden, von Pflanzen und kryptogamen Gemeinschaften und mit der Erforschung ihres Einflusses auf die Eiskeimaktivität des Bodens. Die nötigen Methoden für ein Screening verschiedenster Kulturen z.B. von Cyanobakterien sind in unserem Labor gut etabliert. Zudem sollen die jeweiligen Eiskeime der neu gefundenen eisaktiven Organismen auf molekularer Ebene charakterisiert werden.

Forschergruppe (FOR) 1525: INUIT - Ice Nuclei research UnIT, Chemische und mineralogische Charakterisierung von Eisnuklei und Eisresiduen

Vorkommen, Häufigkeit, chemische Zusammensetzung und Mischungszustand jener Aerosolpartikel in der Erdatmosphäre, an denen sich durch heterogene Nukleation in unterkühlten Wolken Eis bilden kann (Ice Nucleating Particles = INP), werden experimentell untersucht. Diese Informationen sind wichtig für das Verständnis der Niederschlagsbildung, und finden in parametrisierter Form Eingang in meteorologische Modelle zur Vorhersage des Niederschlages. Das Projekt verwendet hierbei im Wesentlichen physikalische Methoden zur Identifikation und Isolation der Partikel aus der Atmosphäre, und nachfolgend elektronenmikroskopische Methoden zur mineralogischen Analyse einzelner Partikel. Die Identifikation jener wenigen Aerosolpartikel (ca. 1 von 10.000 bis 1 von 100.000), die Eisbildungsfähigkeit besitzen, erfolgt, indem eine Aerosolprobe einer Unterkühlung unter 0°C und Wasserdampfübersättigung ausgesetzt wird, und die an INP entstehenden Eiskristalle fotografiert und gezählt werden. Es werden sowohl Aerosolpartikel aus luftgetragenem Aerosol untersucht (aus dem Eiskeimzähler FINCH) wie auch Partikel, die aus einer Luftprobe auf einem Silizium-Probenträger niedergeschlagen und danach als INP identifiziert wurden (Eiskeimzähler FRIDGE). Eine dritte und vierte Methode (Ice-CVI und ISI) isolieren eisbildungsfähige Partikel, indem aus einer angesaugten Probe von Wolkenluft die Eiskristalle strömungstechnisch von den übrigen Luftbestandteilen getrennt werden. Alle Eiskeimproben werden im Rasterelektronenmikroskop auf Größe, Morphologie, Mischungszustand und chemische Zusammensetzung untersucht und die Ergebnisse der verschiedenen Ansätze verglichen. In Feldexperimenten werden Atmosphärenproben verschiedener geographischer Provenienz (Mitteleuropa, Forschungsstation Jungfraujoch, Wüstenstaub, Vulkanstaub) erhalten. In Laborexperimenten wird mit vorher gesammelt und charakterisierten Modellsubstanzen gearbeitet. Weiterhin wird durch tägliche Messungen der Anzahl-Konzentration und Zusammensetzung von Eiskeimen am Taunus Observatorium nahe Frankfurt über einen längeren Zeitraum untersucht, ob es Saisonalitäten, bevorzugte Quellgebiete (z.B. Wüsten, Industrie, etc.) und biologische Einflussfaktoren (z.B. Pollen, Pflanzenabrieb, Bakterien) für das Vorkommen von Eisnuklei gibt.

Messungen von vulkanischen Schwefel- und Kohlenstoffemissionen mit hoher Zeitauflösung

Dies ist ein Antrag auf Reisekosten für eine Reise von Deutschland nach Argentinien zum Besuch der Vulkane Copahue and Peteroa, dort planen wir zusammen mit Forschern aus Argentinien in-situ Messungen von vulkanischem SO2 mit einem neuartigen Instrument. In Kombination mit in-situ CO2 Messungen erwarten wir einen Datensatz von CO2/SO2 Verhältnissen mit bisher unerreichter Genauigkeit und Zeitauflösung.Obwohl Fernerkundungsmessungen von SO2 sich mittlerweile in der Vulkanologie weit verbreitet haben, stellen bodengebundene und Flugzeug-getragene in-situ-Messungen immer noch eine wichtige Quelle ergänzender Information dar. Heutzutage werden in-situ Messungen von SO2 häufig mittels elektrochemischer Sensoren vorgenommen, diese weisen allerdings eine Reihe von Nachteilen auf, insbesondere (1) relativ lange Ansprechzeiten (ca. 20 s und mehr), (2) Interferenzen durch eine Reihe anderer reaktiver Gase, die sich in Vulkanfahnen finden (und die schwer zu quantifizieren bzw. unbekannt sind), (3) Die Notwendigkeit häufiger Kalibration. Wir lösen diese Probleme mit einem neuentwickelten, optischen in-situ SO2-Sensor Prototypen, der nach dem Prinzip der nicht-dispersiven UV-Absorption arbeitet (PITSA, Portable in-situ Sulfurdioxide Analyser). Die preisgünstige Anwendung des Prinzips für SO2 - Messungen wurde durch die Entwicklung von UV-LEDs ermöglicht. Die Probenluft wird durch eine Glasröhre gesaugt und dort der kollimierten Strahlung einer UV-LED (ca. 290nm) ausgesetzt, in diesem Wellenlängenbereich absorbiert (von den relevanten Vulkangasen) praktisch nur SO2. Daher ist die Abschwächung der Strahlungsintensität nach Durchgang durch die Messzelle ein Mass für den SO2-Gehalt der Messluft. Das PITSA Instrument wird mit einem kommerziellen CO2 Sensor kombiniert, damit werden SO2 und CO2 Messungen mit 0.1 ppm bzw. 1 ppm Genauigkeit möglich. Dadurch eröffnen sich neue Möglichkeiten in der Vulkanologie.

Entwicklung einer Analysenmethode zur simultanen Bestimmung polarer und unpolarer flüchtiger Luftinhaltsstoffe (VOC) unter Verwendung zweidimensionaler Gaschromatographie

Aufbauend auf den Erfahrungen des Antragstellers auf dem Gebiet der mehrdimensionalen Gaschromatographie (GC) und der Luftanalytik wird eine Analysenmethode zur simultanen Bestimmung polarer und unpolarer flüchtiger Luftinhaltsstoffe (volatile organic compounds (VOC)) mittels zweidimensionaler GC entwickelt. Dazu werden Säulen unterschiedlicher Polarität für die Trennung der unpolaren und polaren Verbindungen getestet. Die aufgrund der ersten Untersuchungen ausgewählten Säulen werden seriell gekoppelt. Es wird eine GC-Methode entwickelt, mit deren Hilfe eine Ausschnittsdosierung der unpolaren Verbindungen auf die zweite Säule erfolgt. Weiterhin wird eine geeignete Strategie für die Probenahme entwickelt. Die Untersuchungen fokussieren sich dabei sowohl auf die adsorptive Anreicherung als auch auf die Probenahme mit Hilfe von Edelstahlkanistern. Es werden verschiedene Adsorbentien getestet und charakterisiert. Bei der Probenahme in Kanistern wird die Stabilität der polaren Verbindungen (Aldehyde, Ketone, Alkohole) im Kanister und der vollständige Probentransfer der Analyten in das Analysensystem untersucht. Zur Validierung der entwickelten gaschromatographischen Methode und zur Validierung der jeweiligen Probenahmestrategie werden Feldexperimente durchgeführt.

Kontrolle der Umweltradioaktivitaet

Es werden Luft-, Wasser- und sonstige fluessige und feste Proben untersucht. Die Arbeiten zielen darauf ab, die Empfindlichkeit des Nachweises zu verbessern und die Transportwege der kuenstlichen Radionuklide in der Umwelt zu verfolgen.

Messung der globalen Verteilung verschiedener Spurengase in der Troposphaere und Stratosphaere (CO, H2, CH4, H2CO, Hg, CFCl3, CF2Cl2, O3, N2O, CCl4)

Zielsetzung: Bestimmung der globalen Verteilung der oben genannten Gase in der Atmosphaere. Schwerpunkt liegt auf der Erfassung eines moeglichen Unterschiedes der Konzentration des betreffenden Gases zwischen der Troposphaere und Stratosphaere sowie zwischen den beiden Hemisphaeren. Aus den Messungen lassen sich wichtige Rueckschluesse auf moegliche Abbau- bzw. Produktionsprozesse ziehen. Methoden: Einbau von Messgeraeten in Flugzeuge und Messungen; Sammeln von Luftproben in der Stratosphaere mit Hilfe von Ballonen und Analyse im Labor; Einsatz von z.T. selbst entwickelten Messgeraeten.

Quantifizierung des Einflusses der stratosphärischen Zirkulation auf die Abschätzung troposphärischer Emissionen

Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.

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