Dies ist ein Antrag auf Reisekosten für eine Reise von Deutschland nach Argentinien zum Besuch der Vulkane Copahue and Peteroa, dort planen wir zusammen mit Forschern aus Argentinien in-situ Messungen von vulkanischem SO2 mit einem neuartigen Instrument. In Kombination mit in-situ CO2 Messungen erwarten wir einen Datensatz von CO2/SO2 Verhältnissen mit bisher unerreichter Genauigkeit und Zeitauflösung.Obwohl Fernerkundungsmessungen von SO2 sich mittlerweile in der Vulkanologie weit verbreitet haben, stellen bodengebundene und Flugzeug-getragene in-situ-Messungen immer noch eine wichtige Quelle ergänzender Information dar. Heutzutage werden in-situ Messungen von SO2 häufig mittels elektrochemischer Sensoren vorgenommen, diese weisen allerdings eine Reihe von Nachteilen auf, insbesondere (1) relativ lange Ansprechzeiten (ca. 20 s und mehr), (2) Interferenzen durch eine Reihe anderer reaktiver Gase, die sich in Vulkanfahnen finden (und die schwer zu quantifizieren bzw. unbekannt sind), (3) Die Notwendigkeit häufiger Kalibration. Wir lösen diese Probleme mit einem neuentwickelten, optischen in-situ SO2-Sensor Prototypen, der nach dem Prinzip der nicht-dispersiven UV-Absorption arbeitet (PITSA, Portable in-situ Sulfurdioxide Analyser). Die preisgünstige Anwendung des Prinzips für SO2 - Messungen wurde durch die Entwicklung von UV-LEDs ermöglicht. Die Probenluft wird durch eine Glasröhre gesaugt und dort der kollimierten Strahlung einer UV-LED (ca. 290nm) ausgesetzt, in diesem Wellenlängenbereich absorbiert (von den relevanten Vulkangasen) praktisch nur SO2. Daher ist die Abschwächung der Strahlungsintensität nach Durchgang durch die Messzelle ein Mass für den SO2-Gehalt der Messluft. Das PITSA Instrument wird mit einem kommerziellen CO2 Sensor kombiniert, damit werden SO2 und CO2 Messungen mit 0.1 ppm bzw. 1 ppm Genauigkeit möglich. Dadurch eröffnen sich neue Möglichkeiten in der Vulkanologie.
Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.
Die Belastung der Luft mit toxischen Stoffen stellt insbesondere in Ballungsraeumen wie Hamburg eine Beeintraechtigung der Lebensqualtitaet und eine potentielle Gefaehrdung der Bevoelkerung dar. Insbesondere in der Umgebung hier angesiedelter Industrie kann die Belastung der Luft mit Schwermetallen mitunter erhebliche Werte erreichen. Die Schwermetallanalytik wird mit der durch Protonen induzierten Emission charakteristischer Roentgenstrahlung (PIXE) an der Hamburger Protonenmikrosonde durchgefuehrt. Die hohe Empfindlichkeit der verwendeten Analysemethode erlaubt auch die Durchfuehrung kurzzeitiger (stuendlicher) Probennahmen und damit die Erfassung kurzzeitiger Veraenderungen. Fuer einen 1-Jahres-Zeitraum (1991) wurde am Standort Kaltehove ein Luftprobennehmer aufgestellt und bei taeglichem Probenwechsel die Staubbelastung, zusammen mit dem Luftdruck, der Luftfeuchtigkeit, der Wind-Staerke und -Richtung gemessen. Die gemessenen Gesamtschwebstaubbelastungen lagen bei etwa 30 Prozent der Immisionsgrenzwerte fuer Langzeitmessungen (IW1) und fuer Kurzzeitemissionen (IW2) der TA Luft. Die Bleikonzentration zeigt eine starke Korrelation zur Windrichtung, hohe Werte bei suedwestlichem Wind weisen den Fahrzeugverkehr auf den Elbbruecken als Verursacher aus. Hohe Chrom-Nickel Konzentrationen bei suedlicher Windrichtung lassen auf den dort angesiedelten Industriebetrieb als Quelle schliessen. Wie zu erwarten, wird nach Niederschlaegen ein deutlicher Rueckgang der Schwebstaubkonzentration ermittelt. Der tageszeitliche Gang der Bleikonzentration weist in 1989 einen deutlichen Zusammenhang mit der Verkehrsdichte auf. Dagegen zeigen Untersuchungen, die im Jahr 1996 im Hamburger Elbtunnel durchgefuehrt wurden, keinen signifikanten Zusammenhang mit der Verkehrsbelastung. Dies wird auf die extensive Belueftung im Elbtunnel zurueckgefuehrt. Der Rueckgang der Bleikonzentration in der Luft spiegelt die Verringerung im Einsatz bleihaltiger Additive zu Kraftstoffen wider.
Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.
Die Mischungsverhältnisse der wichtigsten langlebigen Treibhausgase in der Atmosphäre steigen durch die anhaltenden anthropogenen Emissionen weiter an. Die langlebigen Treibhausgase, die am meisten zum menschengemachten Klimawandel beitragen, sind Kohlendioxid (CO2), Methan (CH4) und Lachgas (N2O). Neben ihrem Beitrag zum Klimawandel weisen die Verteilungen dieser Gase starke Gradienten über die Tropopause auf und sind daher gute Indikatoren atmosphärischer Transportpozesse. mit einer Lebensdauer von ca. 850 Jahren und kontinuierlich steigenden Mischungsverhältnissen ist auch Schwefelhexafluorid (SF6), ein synthetisches Gas mit starkem Erwärmungspotential, wird häufig als Indikator des sogenannten Alters von Luftmassen verwendet, das ein Maß für die Stärke der stratosphärischen Transports ist.Das Vorhaben basiert auf der Harmonisierung und wissenschaftlichen Auswertung bereits existierender Messdaten dieser vier wichtigsten Treibhausgase und weiterer langlebiger halogenierte Spurenstoffe der Messplattform IAGOS_CARIBIC aus der Tropopausenregion. Der Datensatz deckt den Zeitraum 2005-2020 and und wird ergänzt durch Daten existierende Messungen im Rahmen verschiedener Messkamapgnen des deutschen Forschungsflugzeugs HALO.Die Datenauswertung wird sich konzentrieren auf: Trends der Mischungsverhältnisse langlebiger Treibhausgase in der oberen Troposphäre, insbesondere ihren Zeitversatz zu Messungen an Bodenmessstationen, die Variabilität langlebiger Treibhausgase in der Tropopausenregion und die Identifizierung und Quellenzuordnung auffällig hoher Spurengasmischungsverhältnisse in der oberen Tropopause. Das Ziel ist ein bessseres Verständnis atmosphärischer Transportprozesse, vor allem in die und in der Tropopausenregion.Außerdem soll im Rahmen des Vorhabens ein bestehender Messaufbau für Messungen halogenierte Spurengase an Luftproben mittels Gaschromatographie (GC) gekoppelt mit Massenspektrometrie um eine kleine GC-Einheit zur Messung von SF6 bei minimalen Probenverbrauch erweitert werden. Dafür beinhaltet das Vorhaben Untersuchungen zur Eignung nicht-radioaktiver Nachweismethoden für SF6. Detektoren, die auf geplusten Entladungen basieren, sind grundsätzlich für Messungen von SF6 geeignet, wurden aber noch nicht für Messungen in der Atmosphäre verwendet. Ein solcher Detektor soll für den Aufbau der neuen GC-Einheit getestet werden. Als Alternative ist ein Elektroneinfangdetektor, die etablierte Messtechnik basierend auf dem radioaktiven Zerfall eines Nickelisotops, vorgesehen.
Aufbauend auf den Erfahrungen des Antragstellers auf dem Gebiet der mehrdimensionalen Gaschromatographie (GC) und der Luftanalytik wird eine Analysenmethode zur simultanen Bestimmung polarer und unpolarer flüchtiger Luftinhaltsstoffe (volatile organic compounds (VOC)) mittels zweidimensionaler GC entwickelt. Dazu werden Säulen unterschiedlicher Polarität für die Trennung der unpolaren und polaren Verbindungen getestet. Die aufgrund der ersten Untersuchungen ausgewählten Säulen werden seriell gekoppelt. Es wird eine GC-Methode entwickelt, mit deren Hilfe eine Ausschnittsdosierung der unpolaren Verbindungen auf die zweite Säule erfolgt. Weiterhin wird eine geeignete Strategie für die Probenahme entwickelt. Die Untersuchungen fokussieren sich dabei sowohl auf die adsorptive Anreicherung als auch auf die Probenahme mit Hilfe von Edelstahlkanistern. Es werden verschiedene Adsorbentien getestet und charakterisiert. Bei der Probenahme in Kanistern wird die Stabilität der polaren Verbindungen (Aldehyde, Ketone, Alkohole) im Kanister und der vollständige Probentransfer der Analyten in das Analysensystem untersucht. Zur Validierung der entwickelten gaschromatographischen Methode und zur Validierung der jeweiligen Probenahmestrategie werden Feldexperimente durchgeführt.
Zielsetzung: Bestimmung der globalen Verteilung der oben genannten Gase in der Atmosphaere. Schwerpunkt liegt auf der Erfassung eines moeglichen Unterschiedes der Konzentration des betreffenden Gases zwischen der Troposphaere und Stratosphaere sowie zwischen den beiden Hemisphaeren. Aus den Messungen lassen sich wichtige Rueckschluesse auf moegliche Abbau- bzw. Produktionsprozesse ziehen. Methoden: Einbau von Messgeraeten in Flugzeuge und Messungen; Sammeln von Luftproben in der Stratosphaere mit Hilfe von Ballonen und Analyse im Labor; Einsatz von z.T. selbst entwickelten Messgeraeten.
Im Stadtgebiet von Mannheim werden mit einem High-Volume-Air-Sampler Luftproben mit einem Glasfaser/PU-Schaumfilter entnommen. Die Proben werden extrahiert und im Ames-Test sowie im HGPRT-Rest (CHO-Zellen) auf ihre mutagene Wirksamkeit hin untersucht. Die Daten werden mit dem Immissions- und dem Emissionskataster fuer die Stadt Mannheim korreliert.
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