Ultrafeine Partikel haben in den letzten Jahren zunehmend an Bedeutung gewonnen. Diese sogenannten Nanopartikel sind vielfaeltig anwendbar, wie z.B. als Ausgangsmaterialien fuer hochfeste Werkstoffe, in Gassensoren, als Katalysatoren, in Arzneimitteln und in Testaerosolen fuer die Heissgasentstaubung. Es wurde eine Anlage zur Nanopartikelerzeugung durch Laserverdampfung entwickelt. Zur Herstellung wird Aluminiumoxidkeramik, Graphit, Kupfer oder Aluminium mit einem C02-Laser verdampft. Aus der Kondensation entstehen kugelfoermige Primaerpartikel in einem Groessenbereich zwischen 10 und 500 Nanometern. Nach der Erstarrung koennen die Partikel durch Agglomeration unregelmassig geformte Ketten oder Flocken bilden. Deshalb wird das Aerosol so weit verduennt, dass Kollisionen der Partikel unwahrscheinlich werden und damit die Agglomerationswahrscheinlichkeit stark reduziert wird. Das zu verdampfende Material, in Form eines runden Targets, ist unter einen Drehteller montiert, der in Rotation versetzt und gleichzeitig horizontal verschoben wird. Der Laserstrahl wird von unten auf das Target fokussiert und hinterlasst durch die Targetbewegung eine spiralfoermige Bahn auf der Materialoberflaeche. Das Material verdampft lokal im Laserfokus. Der Dampf wird durch radial zustroemendes Argon in einen Sinterkegel unterhalb des Targets transportiert, wo in der heissen Zone die Kondensation und Koagulation stattfindet. In diesem Bereich bleiben die Partikel durch Absorption der Laserstrahlung fluessig, unterhalb der heissen Zone erstarren sie. Durch die Volumenaufweitung des Kegels nach unten und das seitliche Zustroemen von Argon nimmt die Partikelkonzentration von oben nach unten stark ab. Die Partikel werden auf einer Filtermembran abgeschieden und mit einem Rasterelektronenmikroskop auf Groesse, Form und Agglomerationsgrad untersucht. Neben dem Ziel der Nanopartikelerzeugung werden die zugrundeliegenden Prozesse Verdampfung, Kondensation und Koagulation sowohl experimentell als auch theoretisch detailliert untersucht.
In this project we experimentally explore the transport of engineered inorganic nanoparticles (EINP) through soils. This is done for original EINPs and some pre-aged form. Transport of NPs in soil is expected to be different from that of reactive solutes, in that hydrodynamic drag, inertial and shear forces as well as the affinity to water-gas interfaces are expected to be more relevant. Hence, the mobility of EINPs in soil is highly sensitive to the morphology of the porous structure and the dynamics of water saturation.This project provides the pore network structure for natural soils using X-ray micro-tomography to allow for an up-scaling of pore-scale interactions explored by project partners to the scale of soil horizons. The pore structure is represented by a network model suitable for pore scale simulations including the dynamics of water-gas interfaces.Pore network simulations will be compared to column experiments for conservative tracers as well as for unaltered and pre-aged EINPs (obtained from INTERFACE). This includes steady state flow scenarios for saturated (ponding) and unsaturated conditions as well as for transient flow to explore the impact of moving water-gas interfaces. The final goal is to arrive at a consistent interpretation of experimental findings and numerical simulations to develop a module for modelling EINP transfer through soil as a function of particle properties, soil structural characteristics and external forcing in terms of flux boundary conditions.
So far, there is little knowledge on the fate of nanoparticles and nanoparticle-associated pollutants in soils. From the state of the art we presume nanoparticle aging in soils to change their surface characteristics, their sorption capacity and mobility. However, the processes controlling nanoparticles aging in soils are hardly investigated. We hypothesize that engineered inorganic nanoparticles (EINP) in soil undergo pedogenic processes such as chemical weathering, accumulation of organic matter and aggregation and that these processes govern both, the mobility of EINP and their sorption capacity for contaminants. Thereby we will mainly address the two key hypothesis of INTERNANO that (i) nanoparticle aging involves reversible and irreversible changes and (ii) that nanoparticle mobility and their interactions with pollutants are determined by environmental conditions rather than by original surface characteristics. We will expose nanoparticle to soils and soil suspensions under various, defined conditions. At the end of the respective incubation time we will study the change in surface properties, aggregation state and contaminant sorption onto nanoparticles, using methods, which are suitable for nano-scale analyses (light scattering, HR TEM, XANES). Size effects on aging will be analysed exemplarily for TiO2 EINPs. The derived process knowledge will help to evaluate the environmental significance of nanoparticles in soils and serve as a basis to predict risks associated with nanoparticle leaching from soils.
Natürliche Nanopartikel (NNP) und bodenstämmige Kolloide werden zunehmend als hoch relevante Transportform von Elementen in wässrigen Phasen von Ökosystemen anerkannt. Zur elementaren Zusammensetzung dieser Partikel und deren Größenspanne liegen erste Erkenntnisse vor, jedoch fehlen weiterhin wichtige fundamentale Informationen über deren zeitliche Dynamiken und deren Herkunft. Die Ziele dieses Projektes sind (i) die zeitlichen Dynamiken von NNP und Kolloiden aufzudecken, (ii) den Einfluss von signifikant erhöhten Abflussereignissen auf den Export von NNP und Kolloid-bedingtem Transport aufzuklären und (iii) die potentielle Herkunft von Bachwasser-NNP und Kolloiden zu erklären. Um eine Vorstellung über die Validität der Ergebnisse (iv) auf europäischer Skala und durch verschiedene Ökosysteme zu bekommen, werden die Analysen an Bachwasserproben von verschiedenen Dauerbeobachtungsflächen durch Europa durchgeführt. Diese Standorte, mit denen ich bereits erste eigene wissenschaftliche Kooperationen etablieren konnte, bieten Daten über die Böden, die Gewässerchemie und Stoffflüsse innerhalb des Ökosystems. Die Analytik wird mit Hilfe von Kombinationsverfahren der Feld Fluss Fraktionierung (FFF) durchgeführt. Für ausgewählte Proben wird größen- und elementspezifische Analytik von NNP und Kolloiden mit der Analyse von Lignin Phenolen, der natürlichen Häufigkeitsermittlung von 13C, Radiokarbondatierung und zusätzlicher d56Fe Analytik kombiniert. Durch die Kombination der Daten sollte es möglich sein das Vorkommen und die Variabilität von NNP und Kolloiden als vorherrschende Elementtransportform, sowie deren Herkunft aus verschiedenen Bodenhorizonten und die generelle Validität meiner Ergebnisse auf unterschiedliche Standorte in Europa besser verstehen zu können.
Titandioxid-Nanopartikel (n-TiO2) stellen aufgrund ihrer Persistenz und vermehrten Freisetzung aus Sonnenschutzmitteln ein zunehmendes Risiko für aquatische Ökosysteme dar. Ihre Auswirkungen sind jedoch nach wie vor schwer abzuschätzen, da einerseits erst kürzlich Analysemethoden zur Bestimmung ihrer Konzentration in Umweltmedien entwickelt wurden. Andererseits ist ihr Verbleib in aquatischen Systemen nur unzureichend erforscht. Insbesondere die Verteilung zwischen der Wasseroberfläche (SML), Wassersäule, Sedimenten, Pflanzen und Plankton hängt von Prozessen ab, die einzeln in Laborexperimenten untersucht, aber selten unter Umweltbedingungen bewertet wurden. Darüber hinaus wurde die Rolle des Windes bei der Dispersion von Nanopartikeln in der SML bisher nicht untersucht, obwohl Winddrift wahrscheinlich wesentlich zur räumlichen Dispersion von hydrophobem n-TiO2 beiträgt. In diesem Projekt untersuchen wir die Verteilung von n-TiO2 in einem typischen Badesee mittels Feldmessungen, Laborexperimenten und eines reaktiven Transportmodells. Wir werden den Eintrag von Sonnenschutzmitteln anhand von Umfragen und Proben unter den Badegästen quantifizieren und die Abwaschrate von Sonnenschutzmitteln von der Haut unter Feldbedingungen bestimmen. Die Menge an n-TiO2 in der Wasserphase, an der Wasseroberfläche (hydrophobe Filme) und in aquatischen Organismen wird mit einer neu entwickelten Methode bestimmt, die auf Spurenelementen beruht, um den natürlichen TiO2-Hintergrund zu korrigieren. Es wird eine Probenahmekampagne mit hoher Messfrequenz durchgeführt, um empirische Daten über die Ausbreitungsrate aufgrund von Konvektion und Winddrift zu erhalten. Die Akkumulation von anthropogenen n-TiO2 im Sediment wird ebenfalls durch Messungen der Konzentration vor und nach der Badesaison bestimmt. Die gewonnenen Daten werden für die Entwicklung, Prüfung und Optimierung von Verteilungsmodellen verwendet, die die räumliche Ausbreitung zusammen mit den Eigenschaften der Nanopartikeln und der Wasserchemie berücksichtigen. Zur Bestimmung der für das Modell erforderlichen Parameter werden Laborexperimente durchgeführt. Die Haftungseffizienz wird mit n-TiO2 bestimmt, dass aus Sonnenschutzmitteln extrahiert und auf natürliche Weise in Seewasser aufgebracht wurde. Surrogate für natürliche Kolloide werden auf der Grundlage einer detaillierten Untersuchung im Untersuchungssee ausgewählt und als Heteroaggregationspartner in den Laborexperimenten verwendet. Um den Einfluss des Windes auf die SML zu parametrisieren, werden Mesokosmen-Experimente durchgeführt, um die Stabilität von Sonnencreme-SML unter kontrollierten aero- und hydrodynamischen Bedingungen zu quantifizieren. Die Ergebnisse werden es erstmalig ermöglichen, die wichtigsten Prozesse zu bestimmen, die für den Verbleib von n-TiO2 aus Sonnenschutzmitteln in Badegewässern relevant sind, und die zukünftige ökologische Risikobewertung anorganischer UV-Filter in Sonnenschutzmitteln ermöglichen.
Die Bildung neuer Partikel und ihr anschließendes Wachstum in der Troposphäre sind wichtige Prozesse, die die Zusammensetzung der Atmosphäre und den globalen Klimawandel beeinflussen. Nach der Entstehung der Nanopartikel durch Keimbildung wird ihr Wachstum von organischen Molekülen bestimmt. Zurzeit wird die Bildung der extrem geringflüchtigen Verbindungen, die für das Wachstum von Nanopartikeln benötigt werden, ausschließlich auf Basis von Gasphasenchemie diskutiert. Die Partikelembryonen selbst bieten jedoch eine einzigartige nanoskalige Umgebung, die chemische Reaktionen innerhalb der neu gebildeten kondensierten Phase beeinflussen können. Eine physikalisch-chemische Besonderheit von Nanometerpartikeln ist der zunehmende Innendruck (Laplace pressure). Da bindungsbildende chemische Reaktionen (z. B. Oligomerisierung) bei höheren Drücken begünstigt werden, gewinnen solche Reaktionen in kleinen Partikeln an Bedeutung. Daher könnten Partikelgrößen-abhängige chemische Reaktionen eine entscheidende Rolle im Lebenszyklus von atmosphärischen Aerosolen spielen, indem sie die Lücke zwischen der anfänglichen Bildung von Partikelembryonen und ihrem Wachstum in Größen schließen, in denen ihre Überlebenswahrscheinlichkeit größer wird und sie schließlich als Wolkenkondensationskeime dienen können. Obwohl motiviert durch atmosphärenchemische Fragestellungen, kann das erarbeitete Wissen über größenabhängige chemische Reaktionen auch zu einem besseren Verständnis von Gleichgewichtsreaktionen in organischen Nanoreaktoren führen sowie - in einem sehr allgemeinen Sinn - ebenfalls Beiträge zum Verständnis der Entstehung des Lebens liefern.
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 841 |
| Land | 10 |
| Zivilgesellschaft | 4 |
| Type | Count |
|---|---|
| Chemische Verbindung | 3 |
| Förderprogramm | 809 |
| Gesetzestext | 3 |
| Text | 18 |
| unbekannt | 25 |
| License | Count |
|---|---|
| geschlossen | 43 |
| offen | 812 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 713 |
| Englisch | 252 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Datei | 1 |
| Dokument | 9 |
| Keine | 327 |
| Webseite | 522 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 512 |
| Lebewesen und Lebensräume | 589 |
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| Mensch und Umwelt | 855 |
| Wasser | 468 |
| Weitere | 833 |