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Vermessung des Brom- und Iodgehalts in der unteren und mittleren Stratosphäre

In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.

Airglow-Forschung mit astronomischen Spektren

In der oberen Erdatmosphäre ab 70 km herrschen spezielle Bedingungen, die ein Leuchten im sichtbaren und infraroten Licht verursachen. Die Airglow genannten Emissionen werden durch solare extreme Ultraviolettstrahlung hervorgerufen, die Luftmoleküle zerstört und Atome ionisert. Daraufhin finden diverse chemische Reaktionen und physikalische Prozesse statt, die teilweise zur Lichtemission durch verschiedene Atome und Moleküle führen. Bedeutend sind z.B. die Beiträge durch Sauerstoff- und Natriumatome sowie Hydroxyl-, Sauerstoff- und Eisenoxidmoleküle. Airglow ist zeitlich und räumlich sehr variabel und die damit verbundenen komplexen Prozesse sind noch nicht vollständig verstanden.Die direkte Erforschung der oberen Atmosphäre ist schwierig, da nur Raketen diese Höhe erreichen können. Daher werden hauptsächlich erd- und satellitengebundene Fernerkundungsmethoden angewendet. Die verbreitetsten Messverfahren erfassen nur einen kleinen Teil des Lichtspektrums, womit viele der gleichzeitigen und teilweise verknüpften Emissionen nicht studiert werden können.Eine bisher wenig genutzte aber vielversprechende Methode zur Airglowmessung sind astronomische Spektren von bodengebundenen Teleskopen. Neben dem Licht vom astronomischen Objekt zeigen diese immer auch atmosphärische Emissionen. Für astronomische Anwendungen müssen diese Beiträge aufwändig entfernt werden, aber für die Atmosphärenforschung sind sie wertvoll, zumal die Spektrographen an großen Teleskopen besonders leistungsfähig sind. Speziell Instrumente, die einen großen Spektralbereich abdecken, erlauben simultane Messungen von vielen verschiedenen Airglowemissionen.Das geplante Projekt wird auf Aufnahmen verschiedener Spektrographen am Very Large Telescope in Nordchile und Apache Point Observatory in New Mexico basieren. Der volle Datensatz, beginnend im Jahr 2000, wird um die 100.000 Spektren umfassen. Er wird viel größer sein als alles was bisher unter Nutzung von astronomischen Daten zur Erdatmosphäre publiziert worden ist.Das Projektziel ist die Charakterisierung der zeitlichen Variationen aller beobachtbaren Airglowemissionen in der oberen Erdatmosphäre mit besonderen Fokus auf (1) Linienemissionen von Hydroxyl- und Sauerstoffmolekülen, besonders im Hinblick auf ihren Wert als Temperaturindikator für die Klimaforschung, (2) Kontinuumsemission von Metall- und Stickoxiden und (3) hochvariablen aber zumeist schwachen Linienemissionen in der Ionosphäre. Die Analyse wird auch Modell-, ergänzende Satelliten- und bodengestützte Daten berücksichtigen. Die dabei gewonnenen Erkenntnisse werden einen signifikanten Beitrag zum Verständnis der chemischen und physikalischen Prozesse in der oberen Atmosphäre, aber auch zur Atom- und Molekülphysik liefern. Mit besseren Modellen der Emissionen wird es auch möglich werden die natürliche Nachthimmelshelligkeit genauer abzuschätzen und astronomische Daten besser zu verarbeiten.

Erweiterte experimentelle Untersuchungen der reaktiven Halogenchemie in Polarregionen (HALOPOLE III)

Halogenradikale spielen eine Schlüsselrolle in der Chemie der polaren Grenzschicht. Alljährlich im Frühjahr beobachtet man riesige Flächen von mehreren Millionen Quadratkilometern mit stark erhöhten Konzentrationen von reaktivem Brom, welches von salzhaltigen Oberflächen in der Arktis und Antarktis emittiert werden. Dieses Phänomen ist auch als Bromexplosion bekannt. Des Weiteren detektieren sowohl boden- als auch satellitengestützte Messungen signifikante Mengen von Jodoxid über der Antarktis, jedoch nicht in der Arktis. Die Gründe für diese Asymmetrie sind nach wie vor unbekannt, aber das Vorhandensein von nur wenigen ppt reaktiven Jods in der antarktischen Grenzschicht sollte einen signifikanten Einfluss auf das chemische Gleichgewicht der Atmosphäre haben und zu einer Verstärkung des durch Brom katalysierten Ozonabbaus im polaren Frühjahr haben. Der Schwerpunkt der Aktivitäten im Rahmen von HALOPOLE III wird auf der Untersuchung von wichtigen Fragestellungen liegen, die im Rahmen der Vorgängerprojekte HALOPOLE I und II im Bezug auf die Quellen, Senken und Transformationsprozesse von reaktiven Halogenverbindungen in Polarregionen aufgetreten sind. Basierend sowohl auf der synergistischen Untersuchung der bislang gewonnen Daten aus Langzeit - und Feldmessungen sowie auf neuartigen Messungen in der Antarktis sind die wesentlichen Schwerpunkte: (1) Die Untersuchung einer im Rahmen von HALOPOLE II aufgetretenen eklatanten Diskrepanz zwischen aktiven und passiven Messungen DOAS Messungen von IO. (2) Eine eingehende Analyse der DOAS Langzeitmessungen von der Neumayer Station und Arrival Heights (Antarktis) sowie Alert (Kanada) bezüglich Meteorologie, Ursprung der Luftmassen, Vertikalverteilung, sowie des Einflusses von Schnee, Meereis und Eisblumen auf die Freisetzung von reaktiven Halogenverbindungen. (3) Die Untersuchung der kleinskaligen räumlicher und zeitlichen Variation von BrO auf der Basis einer detaillierten Analyse der flugzeuggebundenen MAX-DOAS Messungen während der BROMEX 2012 Kampagne in Barrow/Alaska. (4) Die Analyse der kürzlich in der marginalen Eiszone der Antarktis auf dem Forschungsschiff Polarstern durchgeführten Messungen im Hinblick auf die horizontale und vertikale Verteilung von BrO und IO, sowie den Einfluss der Halogenchemie auf den Ozon- und Quecksilberhaushalt. (5) Weitere detaillierte Untersuchungen des Einflusses von Halogenradikalen, insbesondere Chlor und Jod, auf das chemische Gleichgewicht der polaren Grenzschicht auf der Basis einer Messkampagne in Halley Bay, Antarktis. (6) Detailliertere Langzeit-Messungen von Halogenradikalen und weiteren Substanzen auf der Neumayer Station mittels eines neuen Langpfad-DOAS Instruments welches im Rahmen dieses Projektes entwickelt wird. Zusätzlich zu den bereits existierenden MAX-DOAS Messungen werden diese eine ganzjährige Messungen des vollen Tagesganges sowie die Untersuchung nicht nur der Brom- und Jodchemie, sondern auch der Chlorchemie ermöglichen.

Die Anwendung Maschinellen Lernens bei der Fertigung von Festoxidzellen ( Machine-Learning for Solid Oxide Cells ), Teilvorhaben: MaLeFoG (Maschinelles Lernen für Foliengießen)

Im Rahmen des Projekts werden Verfahren des maschinellen Lernens (ML) angewandt, um die Herstellung von elektrochemischen Energiewandlern (Festoxidzellen als wichtige Technologie für die Wasserstoffwirtschaft) durch Foliengießen zu optimieren. Poröse Substrate und Elektrodenschichten für Brennstoff- und Elektrolysezellen weisen komplexe Mikrostrukturen auf, die stark von den Rohpulvern, den Eigenschaften des Schlickers, den Gießparametern und den anschließenden Trocknungs- und Sinterungsschritten abhängen und folglich die Funktionalität der Zellen bestimmen. Die Entwicklung von Schlickern und die Optimierung von Gieß- und Trocknungsparametern erfolgt bisher fast ausschließlich empirisch und mit großem Aufwand. Datenbasiertes maschinelles Lernen soll einerseits diese Entwicklungszeit im Labor minimieren und andererseits die Qualität und Produktivität erhöhen sowie den Gesamtenergieverbrauch (insbesondere beim Trocknen / Sintern) für die industrielle Produktion reduzieren. Dies wird zusätzlich zu den allgemeinen Zielen der Energie-wende und der Bewältigung der Klimakrise beitragen. Zu diesem Zweck wird eine neue Forschungsdatenmanagementstruktur aufgebaut, die eine lückenlose Erfassung aller Prozessschritte auf Basis eines elektronischen Laborbuchs, d.h. von der Schlickerherstellung bis zur fertigen Schicht, mittels in-situ Messmethoden ermöglicht. Anschließend werden Schlickerrezepte und Verarbeitungsparameter bereitgestellt und durch ausgewählte ML-Algorithmen getestet, um die optimalen Prozessparameter zu ermitteln. Schließlich werden diese durch Simulationen ermittelten Parameter von den Projektpartnern praktisch überprüft.

Biogeochemical interface formation in soils as controlled by different components

We consider clay minerals, iron oxides and charcoal as major components controlling the formation of interfaces relevant for sorption of organic chemicals, as they control the assemblage of organic matter and mineral particles. We studied the formation of interfaces in batch incubation experiments with inoculated artificial soils consisting of model compounds (clay minerals, iron oxide, char) and natural soil samples. Results show a relevant contribution of both iron oxides and clay minerals to the formation of organic matter as sorptive interfaces for hydrophobic compounds. Thus, we intend to focus our work in the second phase on the characterization of the interface as formed by organic matter associated with clay minerals and iron oxides. The interfaces will be characterized by the BET-N2 and ethylene glycol monoethyl ether (EGME) methods and 129Xe and 13C NMR spectroscopy for determination of specific surface area, sorptive domains in the organic matter and microporosity. A major step forward is expected by the analysis of the composition of the interface at different resolution by reflected-light microscopy (mm scale), SEM (scanning electron microscopy, micrometer scale) and secondary ion mass spectrometry at the nanometer scale (nanoSIMS). The outcomes obtained in combination with findings from cooperation partners will help to unravel the contribution of different types of soil components on the formation and characteristics of the biogeochemical interfaces and their effect on organic chemical sorption.

Entwicklung neuer zeolithischer Redoxkatalysatoren für die selektive Reduktion von NO durch Ammoniak durch Aufklärung der Beziehungen zwischen Katalysatorstruktur und katalytischen Eigenschaften

Ziel des Vorhabens ist die Entwicklung hochaktiver, selektiver und stabiler zeolithischer Redoxkatalysatoren für die selektive Reduktion von Stickstoffoxiden mit Ammoniak. Zu diesem Zweck werden durch Kombination katalytischer Untersuchungen mit Studien zur physikochemischen Charakterisierung von Aktivkomponente und Matrix (Methoden: EPR, ferromagnetische Resonanz (FMR), Mößbauerspektroskopie, EXAFX, XPS, ISS, UV-Vis, IR, Raman, XRD) gesicherte Erkenntnisse über die erforderliche Struktur der Redoxkomponente und der zeolithischen Matrix erarbeitet, die in verbesserte Präparationsstrategien für eine neue Katalysatorgeneration umgesetzt werden. Bezüglich der Strukturierung der Übergangsmetallkomponente ist durch Kombination katalytischer mit spektroskopischen Techniken zwischen der Wirkung isolierter Ionen auf Kationenplätzen sowie intra- bzw. extra-zeolithischer Oxidaggregate zu differenzieren, wobei dem Beweis der katalytischen Relevanz von Spezies über spektroskopische in situ-Studien (EPR, UV-Vis, Raman, EXAFS) besondere Bedeutung zukommt (1.-3. Jahr).

Multiskalige Operando-Analyse von Lithium/Schwefel-Zellen auf Polymerelektrolytbasis, FestPoLiS - Multiskalige Operando-Analyse von Lithium/Schwefel-Zellen auf Polymerelektrolytbasis

MEO-TBCs - Multikomponentige äquiatomare Oxide als Hochleistungsmaterialien für zukünftige Wärmedämmschichten

Selektive Polysilizium Finger, Teilvorhaben: Strukturierte passivierte Kontakte für TOPCon und IBC Solarzellen

TOPCon Solarzellen (Tunnel Oxide Passivating Contact) wurden in den letzten Jahren von vielen Forschungsinstituten und Firmen entwickelt und werden nun zunehmend in industrieller Produktion hergestellt und kommerziell vertrieben. Dabei werden Zellspannungen von knapp über 700 mV erreicht und Wirkungsgrade von 23.0% bis 23.8% erzielt. Die Spannung solcher Zellen wird vor allem durch die Rekombination auf der Vorderseite limitiert, weshalb als nächster Schritt eine Verbesserung der Zellvorderseite notwendig ist. Um optische Verluste durch parasitäre Absorption zu vermeiden, sind dafür strukturierte passivierte Kontakte notwendig. Entwickelt werden soll eine Prozess-Sequenz zur kostengünstigen Herstellung solcher strukturieren passivierten Kontakte. Diese soll in den Standardprozess für TOPCon Solarzellen eingebunden werden und basiert auf lokaler Laserdotierung von poly-Silizium zur Herstellung von in alkalischer Lösung ätzstabilen p+ poly-Silizium-Bereichen. Auf diese Weise sollen auf der Vorderseite der Solarzelle lokale passivierte Kontakte implementiert werden, um den Wirkungsgrad der Solarzelle, vor allem durch eine erhöhte Zellspannung von 715-720 mV, deutlich zu steigern. Eine weitere Anwendungsmöglichkeit des Verfahrens zur Herstellung solcher lokalen Kontakte besteht bei IBC Solarzellen (interdigitated back contact). Hierbei ermöglicht die lokale Behandlung durch den Laser die Herstellung separater p+ dotierter poly-Silizium Bereiche. Im Teilprojekt des ISC werden vor allem die Schichtentwicklung, die Laserprozessentwicklung und die Entwicklung der Zellstrukturen bearbeitet. Das überragende Ziel des ISC ist es, kosteneffiziente Prozessfolgen für TOPCon und IBC Solarzellen mit strukturierten passivierten Kontakten zu entwickeln, die sich in die industrielle Fertigung überführen lassen.

Neue Verfahren zur Behandlung asbesthaltiger Abfaelle

Die von uns in Laborversuchen und grosstechnisch durchgefuehrte thermische Behandlung, bei der die Temperaturen innerhalb der Sintergrenze liegen, ist ein energiesparendes und kostenguenstiges Verfahren, bei dem die Asbestfasern voellig zerstoert werden. Als Endprodukt entstehen asbestfreie Oxide und Silikate, z.T. mit hydraulischen Eigenschaften, die als Zuschlaege fuer Baustoffe, feuerfestkeramische Massen u.a. wieder verwertet werden koennen. Eine Vermehrung durch Zugabe z.B. von Bindemitteln findet nicht statt, sondern generell eine Reduktion von Gewicht und Volumen. Es entstehen keine Sonderabfaelle oder andere zu deponierende Materialien, sondern z.T. hochwertige Sekundaerrohstoffe. Deponieraum und neue Altlasten werden vermieden. Ziel ist es, den zu entsorgenden Asbest restlos zu vernichten. Ansaetze, dies durch thermische Behandlung zu erreichen, beduerfen der Vervollkommnung und weiteren Erprobung im grosstechnischen Massstab.

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