Die stratosphärische Ozonschicht absorbiert die UV-C und UV-B Sonnenstrahlung und schützt damit Pflanzen, Tiere und Menschen vor Strahlenschäden. Durch anthropogen emittierte Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKWs) wird die Ozonschicht abgebaut. Da FCKWs seit dem Montrealer Protokoll stark zurückgegangen sind, werden halogenierte Verbindungen wie Chlormethan (CH3Cl), die aus natürlichen Quellen freigesetzt werden, für den Abbau der Ozonschicht in der Stratosphäre zunehmend relevant. CH3Cl ist das am häufigsten vorkommende chlorhaltige Spurengas in der Erdatmosphäre, das für etwa 17% der durch Chlor katalysierten Ozonzerstörung in der Stratosphäre verantwortlich ist. Daher wird CH3Cl vornehmlich die zukünftigen Gehalte an stratosphärischem Chlor bestimmen. Die aktuellen Schätzungen des globalen CH3Cl-Budgets und die Verteilung der Quellen und Senken sind sehr unsicher. Ein besseres Verständnis des atmosphärischen CH3Cl-Budgets ist daher das Hauptziel dieses Projektes.Die Analyse stabiler Isotopenverhältnisse von Wasserstoff (H), Kohlenstoff (C) und Chlor (Cl) hat sich zu einem wichtigen Werkzeug zur Untersuchung des atmosphärischen CH3Cl-Budgets entwickelt. Das zugrundeliegende Konzept besteht darin, dass das atmosphärische Isotopenverhältnis einer Verbindung wie CH3Cl gleich der Summe der Isotopenflüsse aus allen Quellen angesehen werden kann, korrigiert um den gewichteten durchschnittlichen kinetischen Isotopeneffekt aller Abbauprozesse. Dadurch ist es möglich, die Bedeutung wichtiger Quellen und Senken mit bekannten Isotopensignaturen zu entschlüsseln. Eine Grundvoraussetzung für detaillierte Hochrechnungen des globalen Budgets ist die Bestimmung der durchschnittlichen Isotopenverhältnisse von H, C und Cl des troposphärischen CH3Cl. Aufgrund der relativ geringen Konzentration von atmosphärischem CH3Cl von ~550 ppbv stellt dies eine große messtechnische Herausforderung dar. Daher liegt der Schwerpunkt dieses Antrags auf der erfolgreichen Entwicklung von Dreifachelement-Isotopenmethoden zur genauen Messung von atmosphärischem CH3Cl.Im ersten Schritt wird ein Probenahmesystem für große Luftmengen konstruiert und für die Messungen der stabilen Isotopenverhältnisse von CH3Cl optimiert. Das Probenahmegerät wird zunächst im Labor getestet und dann zum Sammeln von Luftproben an drei verschiedenen Orten eingesetzt: an der Universität Heidelberg, am Hohenpeißenberg und im Schneefernerhaus. Die Probenahmen werden über einen Zeitraum von einem Jahr durchgeführt, um möglichst auch saisonale Schwankungen zu erfassen. Die Isotopenverhältnisse der Proben werden mit modernsten massenspektrometrischen Methoden im Labor gemessen. Die Ergebnisse aller Standorte und Zeitpunkte werden in der Gesamtheit evaluiert, um die durchschnittlichen stabilen H-, C und Cl-Isotopenwerte einschließlich ihrer saisonalen Schwankungen darzustellen. Abschließend werden die Daten hinsichtlich ihrer Anwendbarkeit für komplexe numerische Modelle kritisch diskutiert.
Neuere Forschungsergebnisse legen nahe, dass Ozon in der mittleren Atmosphäre (10 bis 90 km) von der oberen Atmosphäre beeinflusst werden kann, durch Absinken von NOx (N, NO, NO2) aus Quellregionen in der unteren Thermosphäre (90 bis 120 km) im polaren Winter. Da Ozon eine der wesentlichen strahlungsaktiven Substanzen in der mittleren Atmosphäre ist, können Änderungen im Ozonbudget Temperaturen und Zirkulation der Atmosphäre bis zum Erdboden herunter beeinflussen. Da die Stärke dieser thermosphärischen Einträge mit der geomagnetischen Aktivität variiert, stellen diese winterlichen NOx-Zunahmen einen möglichen Mechanismus der Sonne-Klimakopplung dar. Derzeit sind gängige Chemie-Klimamodelle aber nicht in der Lage, die Quellregion des NOx in der unteren Thermosphäre und den Transport in die mittlere Atmosphäre im polaren Winter realistisch zu simulieren. Um diese Kopplung von der oberen Atmosphäre in die mittlere und untere Atmosphäre in den Modellen realistisch darzustellen, ist eine gute Darstellung der primären Prozesse notwendig: Änderungen der chemischen Zusammensetzung durch präzipitierende Elektronen aus der Aurora, Joule-Heizen, und das daraus folgende Kühlen im infraroten Spektralbereich sowie die Anregung von Schwerewellen. Da in der unteren Thermosphäre angeregte Schwerewellen sich nach oben ausbreiten, kann der letztgenannte Prozess auch einen Einfluss auf die Umgebung von Satelliten in niedrigen Orbits haben. In dem hier vorgeschlagenen Projekt werden wir das gekoppelte Chemie-Klimamodell xEMAC verwenden, welches in seiner derzeitigen Konfiguration bis in die untere Thermosphäre (170 km) reicht, um den Einfluss der verschiedenen mit geomagnetischer Aktivität verbundenen Prozesse auf den Zustand der unteren Thermosphäre, und deren Darstellung in Chemie-Klimamodellen, zu untersuchen. Dazu wollen wir in Zusammenarbeit mit unserem Kooperationspartner an der Jacobs-Universität Bremen die zeitliche und räumliche Variation von Joule-Heizen und Teilchenniederschlag im Modell durch Beobachtungen des Swarm-Instrumentes vorgeben. Sowohl geomagnetisch ruhige als auch sehr aktive Zeiten sollen untersucht werden. Das Modell wird im Rahmen dieses Projektes weiter nach oben erweitert werden, um voraussichtlich in der zweiten Phase des SPPs auch den Einfluss auf die Umgebung von Satelliten zu untersuchen. Der modellierte Einfluss von geomagnetischer Aktivität soll durch adäquate Beobachtungen validiert werden, und Modellergebnisse werden analysiert, um den Einfluss von Joule-Heizen und Teilchenniederschlag auf die chemische Zusammensetzung, Temperatur, und Zirkulation der unteren Thermosphäre sowie deren Kopplung einerseits in die untere und mittlere Atmosphäre, andererseits in die obere Atmosphäre, zu untersuchen. Ziel dieses Projektes ist es, das Verständnis von Sonne-Klimakopplung und die Darstellung der beteiligten Prozesse in Chemie-Klimamodellen zu verbessern, sowie geomagnetische Einflüsse auf die Umgebung von Satelliten zu untersuchen.
Ethylen spielt eine bedeutsame Rolle in Bildungs- und Abbauprozessen troposphärischen Ozons. Zudem kommt Ethylen in der Wechselwirkung zwischen Biosphäre und Atmosphäre eine besondere Bedeutung zu. So kann es durch Bildung von Ozon indirekt zu einer Schädigung von pflanzen führen, andererseits wird unter Stressbedingungen, z.B. unter erhöhten ambienten Ozonkonzentrationen, Ethylen von Pflanzen abgegeben. Ethylen wird jedoch auch von anthropogenen Quellen emittiert. Ziel des Vorhabens ist die Untersuchung des biogenen und anthropogenen Anteils der Ethylenemission und -immission in einem unter Ozonstress stehendem Waldgebiet. Das Vorhaben wird im besonderen auf die Ethylenemission von Buchen eingehen. Mittels gaschromatographischer Online-Messung von Ethylen, Isopren sowie Acetylen sollen die Emissions- und Immissionsgänge im Tagesverlauf sowie während einer Vegetationsperiode erfasst werden. Isopren wird nur durch biogene Prozesse emittiert. Für Acetylen sind keine biogenen Quellen bekannt. Somit ist über die gleichzeitige Messung von Acetylen und Isopren eine Diskriminierung des biogenen Anteils der Ethylenemissionen und -immissionen möglich. Als weitere Absicherung des biogenen Ethylenanteils soll die in der Ethylenbiosynthese wichtige Ethylenvorstufe 1-Aminocyclopropan1-Carboxylsäure berücksichtigt werden.
Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.
Aus Untersuchungen einer amerikanischen Arbeitsgruppe geht hervor, dass Fluorchlorkohlenwasserstoffe die die Erde umgebende Ozonschicht abbauen. Ueber das Mass dieses Abbaus lassen sich keine exakten Angaben machen, da zu viele Konzentrationen beteiligter Reaktanden und Gleichgewichts bzw. Geschwindigkeitskonstanten nur ungenuegend bekannt sind. Eine sehr grosse Bedeutung kommt bei den Berechnungen der HCl-Konzentration in der Troposphaere und Stratospaere zu. Das analytische Problem HCl-Konzentrationen, die kleiner als 0,01 ppbv sind, in der Troposphaere zu bestimmen, laesst sich nur durch neue Methoden loesen. Zur Zeit sind wir deshalb mit der Ausarbeitung von zwei Methoden beschaeftigt. Bei der ersten Methode wird zunaechst traegerfreies CrO3 durch Kernreaktionen hergestellt. Anschliessend erfolgt mit dem zu bestimmenden HCl eine Umsetzung und das gebildete CrO2Cl2 wird verfluechtigt und durch Bestimmung der Aktivitaet eine HCl-Bestimmung durchgefuehrt. Bei dem zweiten Verfahren wird die Selektivitaet eines EC-Detektors fuer bestimmte Substanzen ausgenutzt. HCl wird entweder mit halogenierten Epoxiden umgesetzt oder perfluorierte organische Verbindungen werden gespalten. Die entstehenden Verbindungen werden gaschromatographisch abgetrennt und mit hoher Nachweisempfindlichkeit mit einem EC-Detektor nachgewiesen.
Mit dem Projekt 'Klimaschutz' wird die Arbeit von Prof. Dr. Peter Hennicke als Sachverstaendigen in der Enquete-Kommission 'Vorsorge zum Schutz der Erdatmosphaere' wissenschaftlich unterstuetzt. Die Unterstuetzung erfolgt prinzipiell auf den zwei Gebieten 'Energie' (Kohlendioxid) und 'Chemie' (v.a. Ozonabbau/FCKW), jeweils durch Beratung, Teilnahme und Vorbereitung von Anhoerungen und durch Erstellung von Positionspapieren bzw. Klein-Gutachten. Diese werden erst im Laufe des Projektes genauer bestimmt.
Regelmaessige, taegliche Messung des Gesamtozongehaltes der Atmosphaere, Messung des Vertikalprofils des Ozons mittels Ballonsondierungen mit Radiosonden. Erforschung des Verhaltens des atmosphaerischen Ozons und der Zusammenhaenge zwischen atmosphaerischem Ozon und meterologischen Groessen. Untersuchungen zur Frage einer Aenderung der Ozonschicht der freien Atmosphaere durch anthropogene Einfluesse, besonders durch Fluorkohlenwasserstoffe (hierfuer muss die Sondierungsfolge auf 3-2 mal pro Woche erhoeht werden).
N2O ist ein wichtiges Treibhausgas und seine atmosphärische Lebensdauer ist ausreichend lang, um in die Stratosphäre zu gelangen wo es an ozonabbauenden photochemische Reaktionen beteiligt ist (de Bie et al. 2002). Der Ozean ist eine bedeutende Quelle von N2O und macht etwa 35% der natürlichen Quellen aus. Die mikrobielle Produktion von N2O (NH4+-Oxidation, Nitrifizierer-Denitrifikation, Denitrifikation) wird weitgehend über die Konzentration von gelöstem Sauerstoff (DO) reguliert. Unterhalb einer bestimmten, aber ungenau definierten DO-Konzentration, findet deutlich erhöhte N2O Produktion statt. Die Hinweise auf sinkende DO-Konzentrationen im Ozean häufen sich und dies wird zu einer erhöhten ozeanischen N2O Produktion und somit zu einer erhöhten N2O-Emission in die Atmosphäre führen. Bevor dies geschieht ist entscheidend, dass wir 1) die aktuellen N2O Bedingungen im Ozean identifizieren (d.h. N2O-Verteilung, Produktion und Produktionswege) und 2) bestimmen, wie sich die N2O Bedingungen unter verschiedenen Szenarien zukünftiger DO-Konzentrationen ändern werden. Für Punkt 1 werden Arbeiten im nordöstlichen tropischen Atlantik durchgeführt, da dort DO-Konzentrationen herrschen, die für den größten Teil des Ozeans charakteristisch sind. Für Punkt 2 werden wir Arbeit in zwei extremen Sauerstoffminimumzonen (OMZ) durchzuführen (im südöstlichen tropischen Pazifik und in einem low oxygen eddy im nordöstlichen tropischen Atlantik), wo die DO-Konzentrationen wesentlich niedriger sind als im Großteil des Ozeans. In beiden Regionen werden wir: 1) N2O-Konzentrationen messen; 2) del15N, del18O und 15N Site Preference von N2O messen, um die relative Bedeutung, die die verschiedenen Produktionswege von N2O an der Gesamtkonzentration haben, zu bestimmen; 3) N2O-Produktionsraten für jeden der verschiedenen Produktionswege mittels der 15N-Tracer-Technik bestimmen. Zusätzliche Molekularanalysen werden helfen, die verschiedenen N2O-produzierenden Organismen zu charakterisieren und zu quantifizieren. Um die Auswirkungen zu studieren, die eine erhöhte N2O-Produktion im Ozean (als Folge der abnehmenden DO-Konzentration) für die Atmosphäre hat, ist es wichtig, dass wir die Faktoren die den Gasaustausch von N2O beeinflussen, besser verstehen. Mittels der Eddy-Kovarianz-Technik werden wir N2O Flüsse aus dem Meer direkt messen und mit physikalischen, chemischen und biologischen Parametern vergleichen.
Die globale Ozonschicht ist von zentraler Bedeutung fuer alle Lebensvorgaenge auf der Erde, da sie die lebensfeindliche Ultraviolettstrahlung der Sonne abschirmt (Sonnenbrand). In neuester Zeit kann eine Gefaehrdung dieser irdischen Ozonschicht eintreten durch den Ueberschallverkehr in der Stratosphaere und anthropogene Spurenstoffe. Es wird die Dicke der Ozonschicht gemessen und die vertikale Verteilung der Ozonschicht, diese Messparameter werden zusammen mit den Daten des Ozons und Stratosphaeretemperaturen der US-Satelliten Nimbus analysiert. Die Rolle des Ozons bei den Aenderungen des globalen Strahlungsenergiehaushaltes wird untersucht. Dies ist fuer Klimastudien von Bedeutung.
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|---|---|
| Bund | 326 |
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| Chemische Verbindung | 4 |
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