Die Methode der Pulsradiolyse und Blitzphotolyse eignet sich im Prinzip zur Untersuchung der Eigenschaften von Radikalen, Radikalionen, Elektronen in Loesungen und elektronisch angeregten Zustaenden sowie der durch diese Teilchen ausgeloesten chemischen Prozesse. Mit ihr gelingt es, die Zwischenstufen sehr schnell ablaufender chemischer Reaktionen (Bruchteile von Sekunden) aufzuklaeren. Daher eignet sich die Methode unter anderem auch als Nachweisverfahren von Zwischenschritten umweltrelevanter Reaktionen. Beispiele aus der aktuellen Arbeit sind die Aufklaerung des Abbaus von organischen Halogenverbindungen oder die Aufklaerung anomaler Oxydationsstufen von Metallen, die Ursache fuer die Toxiditaet von metallorganischen Verbindungen sein koennen.
Wir planen die Nutzung eines U-Tube-KASMA Systems, welches von Prof. Tullis Onstott (Princeton University) in einem 600 m tiefen Bohrloch installiert wird, das eine aktive Störungszone im Roodepoort Quarzit in 3400 m Tiefe in der 'Moab Khotsong gold mine' antrifft. Das Bohrloch ist Teil des ICDP-finanzierten Projektes DSeis und dient der Beobachtung von seismisch ausgelösten in situ geochemischen und isotopischen Änderungen tiefer Fluide sowie mikrobiellen Aktivitäten. Die Kombination unsers Gas-Monitoring-Systems mit der U-Tube-KASMA Installation ergibt die einmalige Möglichkeit, minimal veränderte Geofluide aus einer tiefen aktiven Störungszone zu beproben.Während seismischer Ereignisse entlang der Verwerfungszone erwarten wir die Freisetzung von Geogasen, insbesondere H2, der als Energiequelle für tiefes mikrobielles Leben dienen kann. Das Geogas (inkl. H2 und O3) sollen kontinuierlich mit spezifischen Sensoren eines portablen gasanalytischen Systems detektiert werden, welches direkt an den Gasseparator des automatischen U-Tube-KASMA angeschlossen ist. Durch die chemische und isotopische Charakterisierung der Fluide vor und nach seismischer Aktivität hoffen wir die Herkunft und Genese von H2 aufklären zu können; letztere beruht auf Spaltung der O-H Bindungen von Wasser. In Kombination mit Daten zur Permeabilität und Porosität der Störungszone werden diese Ergebnisse helfen, verschiedene Migrationsmechanismen des Fluids, vom Entstehungsort bis zum Zielhorizont, zu verstehen. Dabei stellt sich die Frage, ob schwache seismische Ereignisse die Konnektivität isoliert bestehender Fluide durch Bildung neuer Wegsamkeiten erhöhen, oder ob frische Mineraloberflächen für Wasser-Gesteinsreaktionen erzeugt werden, die mechano-chemisch neu synthetisierten H2 freisetzen. Die Echtzeit-Analyse der U-Tube Proben vor Ort kann zeigen, wie schnell Änderungen in der Untergrund Gaschemie aufgrund seismischer Aktivität stattfinden. Ein weiteres Ziel ist die Identifizierung der seismischen Momente und der Abstand und die Orientierung des Erdbebenherdes zur Störungszone und dem Bohrloch. Die Probenahme und Analyse in Isotopen-Laboratorien ermöglicht die Abschätzung, in welchem Ausmaß sich die H/D-Isotopie von H2 und CH4, sowie 13CCO2 und 13CCH4 ändert. Es soll geprüft werden, ob sie aus der gleichen Quelle stammen und ob der Isotopenaustausch zwischen diesen Spezies im thermodynamischen Gleichgewicht ist.Edelgasisotopenmessungen erlauben es, die Residenzzeiten der Kluftfluide zu berechnen und könnten die Frage lösen, ob gemessene H2/He-Verhältnisse mit der berechneten radiolytisch/radiogenen Produktionsrate übereinstimmen. Die Daten der gaschemischen Messungen sind wichtige Eingangsparameter für physikalisch-chemische Modelle zur Beschreibung des geochemischen Verhaltens der Fluide. In Kombination mit seismischen Karten tragen sie zur genaueren Bestimmung des globalen Vorkommens von gas-chemischen Produktionsprozessen in Störungszonen bei.
Abbau biologisch resistenter organischer Verbindungen in Abwaessern der Zellstoffindustrie mittels ionisierender Strahlung und UV-Licht. Abbau von Cyaniden in Abwaessern mittel VUV-Licht. Bestimmung der Abbaurate, der Quantenausbeute des Abbaues, der Entstehungsprodukte, des Reaktionsmechanismus und der Reaktionskinetik. Analytische Arbeiten gekoppelt mit Computer-Simulation zur Erforschung der Reaktionsmechanismen und seiner Zwischenprodukte. Erfassung der Moeglichkeiten zur positiven Beeinflussung des Reaktionsmechanismus.
Neuere epidemiologische Studien geben Hinweise, dass das Krebsrisiko nach Expositionen, die den Dosisgrenzwerten für beruflich strahlenexponierte Personen entsprechen, höher sein könnten als gegenwärtig von der Internationalen Strahlenschutzkommission (ICRP) angenommen (Highlight: Krebsrisiko nach Exposition mit niedrigen Dosen. Die Höhe der Strahlenrisiken einzelner Krebstypen und -lokalisationen und ihre Abhängigkeiten von Strahlenart und individuellen Faktoren sind im Wesentlichen unbekannt. Der innovative Forschungsansatz des Projektes kombiniert Epidemiologie und Strahlenbiologie, um Krebsrisiken nach Expositionen mit niedrigen Dosen oder Dosisraten zu erfassen. Schlüsselfaktoren der Karzinogenese nach Strahlenexposition wie die genomische Instabilität werden in Krebsgeweben und Blutproben von Mitgliedern der französischen Kohorte von Hämangiomapatienten und der Kohorte der Majak Arbeiter, und von ukrainischen Schilddrüsenkrebspatienten nach dem Tschernobylunfall analysiert. Der interzelluläre Signalaustausch nach Exposition mit niedriger Dosis und sein Einfluss auf Apoptosis, genomische Instabilität und Zellproliferation und -differenzierung werden mit Zellkulturen und dreidimensionalen Gewebemodellen untersucht. Dies schließt Experimente mit Stammzellen ein, die aus gesundem menschlichem Brustgewebe isoliert werden sollen. Die Ergebnisse der strahlenbiologischen Experimente werden in Modelle der Karzinogenese nach Strahlenexposition integriert. Mit diesen Modellen werden Daten der folgenden strahlenepidemiologischen Kohorten analysiert: Atombombenüberlebende von Hiroshima und Nagasaki, französische, schwedische und italienische Schilddrüsenkrebspatienten, Majak Arbeiter, schwedische Hämangiomapatienten, ukrainische Schilddrüsenkrebspatienten nach dem Tschernobylunfall und beruflich strahlenexponierte Personen in Großbritannien. In den Kohorten werden Krebsrisiken für die weibliche Brust, die Lunge, die Schilddrüse und den Verdauungstrakt nach Exposition mit niedrig-LET Strahlung (externe Gammastrahlung oder interne Strahlung von inkorporiertem 131I) und für die Lunge nach Exposition mit hoch-LET Strahlung (Alpha-Strahlung von inkorporiertem Plutonium) analysiert. Basierend auf den Analysen der strahlen-epidemiologischen Daten werden Lebenszeitrisiken in Abhängigkeit von individuellen Risikofaktoren berechnet. Mögliche Anwendungen liegen in einer Überprüfung geltender Dosisgrenzwerte und in einer Optimierung von medizinischen Strahlenanwendungen.
Das Hauptziel des LET-Verbundes liegt in der Erarbeitung eines grundlegenden Verständnisses der erhöhten relativen biologischen Wirksamkeit (RBW) von dicht ionisierender Strahlung, also von Strahlung mit hohem LET (Linear Energy Transfer) im Vergleich zu Niedrig-LET-Strahlung. Insbesondere sollen Modelle zur Vorhersage der RBW in Abhängigkeit der von Ionen induzierten Ionisierungsdichte, also von LET und Teilchenenergien, anhand neuartiger experimenteller Ansätze validiert und ggf. verbessert werden. Das Arbeitsprogramm zielt auf ein enges Netzwerk zwischen der Gewinnung neuer strahlenbiologischer Daten für Bestrahlung mit fokussierten Niedrig-LET-Protonen oder weiteren leichten Ionensorten (Deuteronen, He- und Li-Ionen) an der Ionenmikrostrahlanlage SNAKE und für homogene Bestrahlung mit den gleichen Ionen, um einen direkten Vergleich mit Schwerionenbestrahlungen bei gleicher mittlerer Dosis zu erhalten. Damit wird die Weiterentwicklung und Validierung von Computermodellen zur Berechnung von RBW in Abhängigkeit des LET und der Ionengeschwindigkeit ermöglicht. Die Gewinnung von strahlenbiologisch relevanten Daten soll in enger Zusammenarbeit zwischen der Strahlenbiologischen Gruppe des Klinikums rechts der Isar der TU München und dem Institut für Angewandte Physik und Messtechnik der UniBwM erfolgen. Die Modellierung wird in enger Zusammenarbeit mit der GSI, Darmstadt und dem HHZM, München durchgeführt. Ergebnisse der Forschungsarbeiten werden eine noch präzisere Beschreibung der Wirkung von Hoch-LET-Strahlung erlauben, die sowohl für die Tumortherapie mit Ionenstrahlen als auch für die Abschätzung der Schädigungswirkung von Hoch-LET-Strahlung bei Strahlenunfällen, für das fliegende Personal und im Rahmen der bemannten Raumfahrt relevant sind. In einem interdisziplinären Ansatz zwischen Biologie und Physik sollen Doktoranden und Post-Doktoranden in einem für die Medizin und den Strahlenschutz höchst relevanten Forschungsfeld ausgebildet und qualifiziert werden.
-e/!,aj~ O-ll1 z· ~(\.{(.\ }J fvllt l r-- TÜV Hannover/Sachsen-Anhalte.V. 1 Bereich Energie- und Systemtechnik TÜV NORD GRUPPE GK-100.07.2 Hannover, 30.04.98 ETS Revision 1 vom 18.5.98 Stellungnahme zu den Auswirkungen möglicher Verschmutzungen des Grundwassers auf die Langzeitsicherheit des Endlagers Konrad Das Bundesamt für Strahlenschutz (BfS) als Antragsteller im Planfeststellungsverfahren Konrad hat dem Niedersächsischen Umweltministerium (MU) die Unterlage /1/ Prüfung und Bewertung einer möglichen Verschmutzung des Grundwassers durch bestimmte gefährliche Stoffe (ET-I8-94-REV-3), EU 509, Rev. 03, 30.03.1998, ( , vorgelegt. Das MU ,bat den Technischen Überwachungs-Verein Hannover/Sachsen- Anhalte.V. mit Schreiben vom 01.04.1998 (Az.: 402-40326/03-4/1; -4/2) im Rahmen der gutachterlichen Arbeiten zur Langzeitsicherheit um Kenntnisnahme und Durchsicht die- ser Unterlage sowie um Prüfung, ob die Ergebnisse des Gutachtenteils zur Langzeitsi- cherheit oder Teile davon vor dem Hintergrund dieser aktualisierten Antragsunterlage zu revidieren oder zu ergänzen sind. Das MU teilte außerdem mit. daß die Prüfung dieser Unterlage in wassertechtlicher Hinsicht unter Hinzuziehung des Niedersächsischen Lan- desamtes für Ökologie (NLÖ) durchgeführt wird. In der vorliegenden Stellungnahme beschreiben wir die von uns durchgeführten Prüfun:. gen und stellen deren Ergebnisse dar. Insofern ergänzen wir dadurch die Aussagen des Teils 2 unseres Gutachtens vom Juli 1997 /5/ und berücksichtigen die Unterl~ge de·s BfS /1/. die zum Zeitpunkt der Gutachtensabgabe noch f'!icht vorlag. In unserer Stellungnah~ me .behandeln wir keine wasserrechtlichen Fragestellungen. Umfang und Ergebn_isse der entsprechenden Prüfung durch das NLÖ sind uns nicht bekannt. ProJtktPSP-Element NAANNNNNNNNNNN Sk ObJ. Kenn. Funktion NNNNNN NNAAANN Komp. Baugr. AANNNA AANN Autoabe UA Lid. Nr. R1v. XAA XX AA NNNN NN JJ.1) ~ lf!K~ TÜV Hannover/Sachsen.Anhalte.V. Bereich Energie- und Systemtechnik ._ 2 - 1. ( Bisheriger Stand der Begutachtung In der Plausibilitätsbetrachtung zur Chemotoxizität radioaktiver Abfälle (EU 251) /3/ wer- den die Konzentrationen chemotoxischer Stoffe aus den Abfallgebinden nach Lösung in Tiefenwässern mit den Grenzkonzentrationen im Trinkwasser, z.B. nach der Trinkwas- serverordnung /4/, verglichen. Dabei wird angenommen, daß die Stoffe in 106 m3 Tiefen- wasser gelöst und während des Transports um den Faktor 103 verdünnt werden und an- schließend in das obertlächennahe Grundwasser gelangen. Die Schutzwirkung geologi- scher Barrieren. etwa Sorption oder Filterung, wird dabei nur in Einzelfällen berücksich- tigt. Unter Berücksichtigung des Verdünnungsfaktors 103 und der Transportzeit von min- destens 300000 Jahren aus de_m Endlager in die Biosphäre wird gezeigt, daß die einge- lagerten chemotoxischen bzw. wasserrechtlich relevanten Stoffe bis auf Konzentrationen verdünnt werden, die niedriger oder in der gleichen Größenordnung liegen als in ver- schiedenen wasserrechtlichen Verordnungen und Empfehlungen /4, 9, 10, 15/, im weite- ren Text „Regelwerk" genannt, festgelegt ist. In unserem Gutachten zur Langzeitsicherheit /5/ haben wir diese Vorgehensweise bewer- tet und sind wie der Antragsteller zu dem Ergebnis gekommen, daß sowohl für die anor- ganischen als auch für die organischen chemotoxischen Abfälle eine Mengenbeschrän- kung, die über den durch die Endlagerungsbedingungen (EU 11 7) /6/ vorgegebenen Umfang hinausgeht, nicht erforderlich ist. 2. ( . Neuer Sachstand Das BfS betrachtet in der eingangs genannten Unterlage eine mögliche Kontamination des Grundwassers durch das zusammen mit den radioaktiven Abfällen im Endlager Kon- rad eingelagerte Inventar an organischen und anorganischen nichtradioaktiven .Stoffen. Die Vorgehensweise des BfS lehnt_sich an eine Plausibilitätsbetrachtung zur Chemo- toxizität radioaktiver Abfälle {EU 251) /3/ an, zu der wir bereits in unserem Gutachten /5/ Stellung genommen haben. Das BfS hat in der nun vorliegenden Unterlage /1/ die Mög- lichkeit einer Verschmutzung des Grundwassers durch potentiell gefährliche Stoffe auch anhand der Grundwasserverordnung vom 18. M~rz 1997 /2/ bewertet. Der Antragsteller erläutert in seinem Arbeitsbericht EU 509 /1/ unter Verweis· auf die Aussagen im Plan /7/, daß das geplante Einlagerungsvolumen von 650000 m3 zu 98,2 % mit anorganischer und zu 1,8 % mit organischer Masse ausgefüllt wird. Seide Stoffarten (anorganische_wie organische Stoffe) enthalten Stoffe mit Gefahrenpote~tial, ·Eu;·so9.,-..,.,n/ ·_ im folgenden analog zu .den Ausführungen der EU 251 /3/ und der. :• . .. .'"(.·.~·. ... . ,,.. . . ,.cheinotoxische Stoffe" genannt, und weitere wasserrechtlichl elevante Stoffe;;.~~mtfolgen- .:·' · , den "wasserrechtlich relevante Stoffe" genannt. Iri der EU 509,/1/werden diesä'_ Stoffe·ats ·: . ~ organische oder anorganische Verbindungen bezeichnet. TÜV Hannover/Sachsen-Anhalt e. V. Bereich Energie- und Systemtechnik ·- 3 - ( ( In der EU 509 /1/ wird wie in der EU 251 /3/ angenommen. daß 9iese Stoffe in 106 m3 Konrad-Tiefenwässern gelöst und mit diesen Wässern transportiert werden, bis sie nach etwa 300000 Jahren die oberflächennahen Grundwasserstockwerke der Bio- sphäre erreichen. Filterungs-, Fällungsvorgänge oder andere Rückhaltemechanismen werden wie in der EU 251 /3/ nicht. Sorptionseffekte nur in Einzelfällen berücksichtigt. Radiolyse und mikrobielle Effekte werderr in dem Modell des BfS nicht berücksichtigt. In einem zusätzlichen Abschnitt wird eine natürliche Vorbelastung der Tiefenwässer geson- dert betrachtet. Der Antragsteller zeigt auf, daß die zu erwartende einlagerungsbedingte zusätzliche Belastung der Biosphäre weitgehend im Bereich der gemessenen natürlich bedingten Belastung des oberflächennahen Grundwassers oder teils mehrere Zehnerpo- tenzen darunter liegt. Die Verdünnung der Tiefenwässer auf ihrem Wege zur Biosphäre wird in dem Bericht ·EU 509 /1 / mit dem Faktor 104 bei Untersättigung, mit 103 bei Sätti- gung angenommen. Der Zahlenwert 104 leitet sich her aus der rechnerischen Konzen- trationsabnahme langlebiger Nuklide auf dem Weg vom Endlager über die verschiede- nen Ausbreitungspfade zum Quartär. In der EU 251 /3/ war der Antragsteller von einem Faktor 103 ausgegangen, der sich rechnerisch aus einer notwendigen Verdünnung der salinaren Tiefenwässer auf Salzkonzentrationen ergibt, die nach der Trinkwasserverord- nung /4/ zulässig wären. Aus der Palette organischer Verbindungen, die der Antragsteller bereits in der EU 251 /3/ dargestellt hatte, werden in der EU 509 /1/ die organischen chemotoxischen Stoffe und Verbindungen ausgewählt, die zur Endlagerung kommen und deren Konzentrationen vom Regelwerk begrenzt sind. Für diese ausgewählten Stoffe wird die jeweilige kumulier- te Masse angegeben. Die Ar.gaben zu den Stoffdaten und die Aussagen zur möglichen Gefährdung sind gegenüber der Unterlage EU 251 /3/ grundlegend überarbeitet. Zur Bewertung der anorganischen Stoffe, die in das Endlager. eingebracht wer~en, zieht der Antragsteller in der EU 509 /1/ die oben genannte Verdünnung der Tiefenwäs- ser aus dem Endlagerbereich auf ihrem Weg in die oberflächennahen Grundwässer der Biosphäre heran. Es wird angenommen, daß sich die anorganischen Schadstoffe in 106 m3 Tiefenwässem vollständig lösen. Nach der Anwendung des Verdünnungsfaktors werden die errechneten Konzentrationen mit den Grenzwerten des Regelwerks sowie mit gemessenen Konzentrationen der betrachteten Stoffe im derzeitigen- quartären Grund- wasser /11, 12/ verglichen. Der Antragsteller stellt dar, daß die Grenzkonzentrationen der Regelwerke nicht überschritten werd~n. wobei die realen Barriereeigenschaften des Deckgebirges bei der Berechnung und Prognose in wenigen Fällen berücksichtigt wer- den.- Die betrachteten anorganischen Stoffe gelangen i~ so niedriger. Konzentra~ion in das oberflächennahe Grundwasser, daß eine Gefahr der Beeinträchtigung der (?iosphäre~-- -nach seiner Ansicht nicht gegeben ist.
9G-/21 353210/HEIRB/004900 B3012550 Vorläufiger Quellterm LWR-Brennstoff zur Beschreibung der Korrosion im integrierten Nahfeldmodell Bestandteil des Auftrages PSP Element: 213 532 100 “Erstellung eines integrierten Nahfeldmodells von Gebinden hochradioaktiver Abfälle im Salzstock Gorleben: Geochemisch Fundierter Quellterm für HAW-Glas, abgebrannte Brennelemente und Zement” Auftragnehmer: Forschungszentrum Karlsruhe - Institut für Nukleare Entsorgungstechnik Postfach 3640, D-76021 Karlsruhe Verfasser: @ine.fzk.de Karlsruhe den IS.Aug. 1998 Die Studie wurde im Auftrag des Bundesamtes für Strahlenschutz erstellt. Das BfS behält sich alle Rechte vor. Insbesondere darf die Studie nur mit Zustimmung des BfS zitiert, ganz oder teilweise vervielfältigt bzw. Dritten zugänglich gemacht werden. Sie gibt die Meinung und Auffassung des Auftragnehmers wieder und muß nicht in jedem Falle mit der Meinung des BfS übereinstimmen. 2 Inhaltsverzeichnis INHALTSVERZEICHNIS................................................................................................................ 2 ZusammEnfassunG........................................................................................................... 3 EInLEItunG........................................................................................................................3 mECHAnIstIsCHE BAsIs DEs QuELLtERms................................................................ 7 Rolle der Brennstoffhülle als mechanische Barriere:...................................................11 Die Zircaloyhülle als Quelle für Radionuklidfreisetzung............................................... 11 Die Brennstofftablette als Quelle der Radionuklidfreisetzung...................................... 14 freisetzung von Rissen und freien Oberflächen..................................................... 14 Korngrenzen.........................................................................................................14 Gemeinsame Erfassung der freisetzung aus Korngrenzen und von Rißoberflächen 15 Radionuklidfreisetzung aus der Brennstoffmatrix........................................................ 16 Validität von modellen zur Korrosion der Brennstoffmatrix....................................... 16 Langzeitextrapolation: das Problem der Radiolyse..................................................19 QuantIfIZIERunG DEs QuELLtERms...................................................................................24 Quantifizierung des labilen Radionuklidinventars ........................................................ 26 Korrosionsrate für Zircaloy....................................................................................... 31 Korrosionsrate der strukturteile.................................................................................33 Korrosionsrate der Brennstoffmatrix.......................................................................... 33 Effekt der Oberflächenentwicklung........................................................................ 34 Langfristige Entwicklung des Laugenvolumens im Behälter........................................ 37 Langfristige Entwicklung des Redoxzustandes an den Einlagerungsorten................... 40 sCHLußfOLGERunG........................................................................................................................................... 42 BIBLIOGRaPHIE.................................................................................................................43 3 Zusammenfassung verschiedenen Die mechanismen Auflösung der von abgebrannten Kernbrennstoffen und der freisetzung von Radionukliden werden im Hinblick auf ihre Relevanz für Endlagerorte und -Konzepte quantifiziert. Es dabei wird zwischen im salzstock Gorleben mechanismen langfristigen der Radionuklidfreisetzung aus Brennstoffmatrix, Hüllrohrmatrix und strukturteilen und instantaner freisetzung unterschieden. Die wichtigste geochemische Randbedingung für die Auflösung der Brennstoffmatrix ist das Redoxpotential des zutretenden wäßrigen mediums. Das Redoxpotential wird vor allem durch Behälterkorrosion und durch Radiolyse beeinflußt. Demgegenüber spielen temperatur und pH-Wert eine nur untergeordnete Rolle. Die größte unsicherheit besteht darin, die Brennstoffkorrosion Wirkungvonradiolytischer vorhersagenzukönnen. Oxidation Obwohl auf aufgrund die zeitlich abnehmender Radiolyseeffekte mit einer zeitlichen Abnahme der Raten der Brennstoffkorrosion zu rechnen ist, kann man diesen Effekt noch nicht quantifizieren, sodaß derzeit konservativ mit konstanten Langzeitraten der Brennstoffkorrosion gerechnet werden muß. Im Vergleich der Einlagerungskonzepte „Polluxbehälter-streckenlagerung“ und „Endlagerbüchse in Bohrloch“ sind die instantanen freisetzungsterme identisch. Diese bestimmen die toxizität potentieller freisetzungen über viele tausend Jahre. Wesentliche unterschiede betreffen die Langzeitkorrosionsraten, die bei der Endlagerbüchse bei 10-4 a-1, beim Polluxbehälter 10-5-10-6 a-1 liegen. Der unterschied rührt daraus, daß bei der Endlagerbüchse nicht sicher ist, ob reduzierende Bedingungen langfristig aufrechterhalten werden können. Einleitung seit der Änderung des Atomgesetzes im Jahre 1994 ist die direkte Endlagerung abgebrannter Kernbrennstoffe ein gleichberechtigter Entsorgungsweg. Die abgebrannten Brennelemente werden für die Endlagerung zerlegt. Die gezogenen
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| Bund | 25 |
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| Förderprogramm | 23 |
| Text | 3 |
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| Deutsch | 24 |
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