Die Methode der Pulsradiolyse und Blitzphotolyse eignet sich im Prinzip zur Untersuchung der Eigenschaften von Radikalen, Radikalionen, Elektronen in Loesungen und elektronisch angeregten Zustaenden sowie der durch diese Teilchen ausgeloesten chemischen Prozesse. Mit ihr gelingt es, die Zwischenstufen sehr schnell ablaufender chemischer Reaktionen (Bruchteile von Sekunden) aufzuklaeren. Daher eignet sich die Methode unter anderem auch als Nachweisverfahren von Zwischenschritten umweltrelevanter Reaktionen. Beispiele aus der aktuellen Arbeit sind die Aufklaerung des Abbaus von organischen Halogenverbindungen oder die Aufklaerung anomaler Oxydationsstufen von Metallen, die Ursache fuer die Toxiditaet von metallorganischen Verbindungen sein koennen.
Abbau biologisch resistenter organischer Verbindungen in Abwaessern der Zellstoffindustrie mittels ionisierender Strahlung und UV-Licht. Abbau von Cyaniden in Abwaessern mittel VUV-Licht. Bestimmung der Abbaurate, der Quantenausbeute des Abbaues, der Entstehungsprodukte, des Reaktionsmechanismus und der Reaktionskinetik. Analytische Arbeiten gekoppelt mit Computer-Simulation zur Erforschung der Reaktionsmechanismen und seiner Zwischenprodukte. Erfassung der Moeglichkeiten zur positiven Beeinflussung des Reaktionsmechanismus.
Wir planen die Nutzung eines U-Tube-KASMA Systems, welches von Prof. Tullis Onstott (Princeton University) in einem 600 m tiefen Bohrloch installiert wird, das eine aktive Störungszone im Roodepoort Quarzit in 3400 m Tiefe in der 'Moab Khotsong gold mine' antrifft. Das Bohrloch ist Teil des ICDP-finanzierten Projektes DSeis und dient der Beobachtung von seismisch ausgelösten in situ geochemischen und isotopischen Änderungen tiefer Fluide sowie mikrobiellen Aktivitäten. Die Kombination unsers Gas-Monitoring-Systems mit der U-Tube-KASMA Installation ergibt die einmalige Möglichkeit, minimal veränderte Geofluide aus einer tiefen aktiven Störungszone zu beproben.Während seismischer Ereignisse entlang der Verwerfungszone erwarten wir die Freisetzung von Geogasen, insbesondere H2, der als Energiequelle für tiefes mikrobielles Leben dienen kann. Das Geogas (inkl. H2 und O3) sollen kontinuierlich mit spezifischen Sensoren eines portablen gasanalytischen Systems detektiert werden, welches direkt an den Gasseparator des automatischen U-Tube-KASMA angeschlossen ist. Durch die chemische und isotopische Charakterisierung der Fluide vor und nach seismischer Aktivität hoffen wir die Herkunft und Genese von H2 aufklären zu können; letztere beruht auf Spaltung der O-H Bindungen von Wasser. In Kombination mit Daten zur Permeabilität und Porosität der Störungszone werden diese Ergebnisse helfen, verschiedene Migrationsmechanismen des Fluids, vom Entstehungsort bis zum Zielhorizont, zu verstehen. Dabei stellt sich die Frage, ob schwache seismische Ereignisse die Konnektivität isoliert bestehender Fluide durch Bildung neuer Wegsamkeiten erhöhen, oder ob frische Mineraloberflächen für Wasser-Gesteinsreaktionen erzeugt werden, die mechano-chemisch neu synthetisierten H2 freisetzen. Die Echtzeit-Analyse der U-Tube Proben vor Ort kann zeigen, wie schnell Änderungen in der Untergrund Gaschemie aufgrund seismischer Aktivität stattfinden. Ein weiteres Ziel ist die Identifizierung der seismischen Momente und der Abstand und die Orientierung des Erdbebenherdes zur Störungszone und dem Bohrloch. Die Probenahme und Analyse in Isotopen-Laboratorien ermöglicht die Abschätzung, in welchem Ausmaß sich die H/D-Isotopie von H2 und CH4, sowie 13CCO2 und 13CCH4 ändert. Es soll geprüft werden, ob sie aus der gleichen Quelle stammen und ob der Isotopenaustausch zwischen diesen Spezies im thermodynamischen Gleichgewicht ist.Edelgasisotopenmessungen erlauben es, die Residenzzeiten der Kluftfluide zu berechnen und könnten die Frage lösen, ob gemessene H2/He-Verhältnisse mit der berechneten radiolytisch/radiogenen Produktionsrate übereinstimmen. Die Daten der gaschemischen Messungen sind wichtige Eingangsparameter für physikalisch-chemische Modelle zur Beschreibung des geochemischen Verhaltens der Fluide. In Kombination mit seismischen Karten tragen sie zur genaueren Bestimmung des globalen Vorkommens von gas-chemischen Produktionsprozessen in Störungszonen bei.
Das Hauptziel des LET-Verbundes liegt in der Erarbeitung eines grundlegenden Verständnisses der erhöhten relativen biologischen Wirksamkeit (RBW) von dicht ionisierender Strahlung, also von Strahlung mit hohem LET (Linear Energy Transfer) im Vergleich zu Niedrig-LET-Strahlung. Insbesondere sollen Modelle zur Vorhersage der RBW in Abhängigkeit der von Ionen induzierten Ionisierungsdichte, also von LET und Teilchenenergien, anhand neuartiger experimenteller Ansätze validiert und ggf. verbessert werden. Das Arbeitsprogramm zielt auf ein enges Netzwerk zwischen der Gewinnung neuer strahlenbiologischer Daten für Bestrahlung mit fokussierten Niedrig-LET-Protonen oder weiteren leichten Ionensorten (Deuteronen, He- und Li-Ionen) an der Ionenmikrostrahlanlage SNAKE und für homogene Bestrahlung mit den gleichen Ionen, um einen direkten Vergleich mit Schwerionenbestrahlungen bei gleicher mittlerer Dosis zu erhalten. Damit wird die Weiterentwicklung und Validierung von Computermodellen zur Berechnung von RBW in Abhängigkeit des LET und der Ionengeschwindigkeit ermöglicht. Die Gewinnung von strahlenbiologisch relevanten Daten soll in enger Zusammenarbeit zwischen der Strahlenbiologischen Gruppe des Klinikums rechts der Isar der TU München und dem Institut für Angewandte Physik und Messtechnik der UniBwM erfolgen. Die Modellierung wird in enger Zusammenarbeit mit der GSI, Darmstadt und dem HHZM, München durchgeführt. Ergebnisse der Forschungsarbeiten werden eine noch präzisere Beschreibung der Wirkung von Hoch-LET-Strahlung erlauben, die sowohl für die Tumortherapie mit Ionenstrahlen als auch für die Abschätzung der Schädigungswirkung von Hoch-LET-Strahlung bei Strahlenunfällen, für das fliegende Personal und im Rahmen der bemannten Raumfahrt relevant sind. In einem interdisziplinären Ansatz zwischen Biologie und Physik sollen Doktoranden und Post-Doktoranden in einem für die Medizin und den Strahlenschutz höchst relevanten Forschungsfeld ausgebildet und qualifiziert werden.
9G-/21 353210/HEIRB/004900 B3012550 Vorläufiger Quellterm LWR-Brennstoff zur Beschreibung der Korrosion im integrierten Nahfeldmodell Bestandteil des Auftrages PSP Element: 213 532 100 “Erstellung eines integrierten Nahfeldmodells von Gebinden hochradioaktiver Abfälle im Salzstock Gorleben: Geochemisch Fundierter Quellterm für HAW-Glas, abgebrannte Brennelemente und Zement” Auftragnehmer: Forschungszentrum Karlsruhe - Institut für Nukleare Entsorgungstechnik Postfach 3640, D-76021 Karlsruhe Verfasser: @ine.fzk.de Karlsruhe den IS.Aug. 1998 Die Studie wurde im Auftrag des Bundesamtes für Strahlenschutz erstellt. Das BfS behält sich alle Rechte vor. Insbesondere darf die Studie nur mit Zustimmung des BfS zitiert, ganz oder teilweise vervielfältigt bzw. Dritten zugänglich gemacht werden. Sie gibt die Meinung und Auffassung des Auftragnehmers wieder und muß nicht in jedem Falle mit der Meinung des BfS übereinstimmen. 2 Inhaltsverzeichnis INHALTSVERZEICHNIS................................................................................................................ 2 ZusammEnfassunG........................................................................................................... 3 EInLEItunG........................................................................................................................3 mECHAnIstIsCHE BAsIs DEs QuELLtERms................................................................ 7 Rolle der Brennstoffhülle als mechanische Barriere:...................................................11 Die Zircaloyhülle als Quelle für Radionuklidfreisetzung............................................... 11 Die Brennstofftablette als Quelle der Radionuklidfreisetzung...................................... 14 freisetzung von Rissen und freien Oberflächen..................................................... 14 Korngrenzen.........................................................................................................14 Gemeinsame Erfassung der freisetzung aus Korngrenzen und von Rißoberflächen 15 Radionuklidfreisetzung aus der Brennstoffmatrix........................................................ 16 Validität von modellen zur Korrosion der Brennstoffmatrix....................................... 16 Langzeitextrapolation: das Problem der Radiolyse..................................................19 QuantIfIZIERunG DEs QuELLtERms...................................................................................24 Quantifizierung des labilen Radionuklidinventars ........................................................ 26 Korrosionsrate für Zircaloy....................................................................................... 31 Korrosionsrate der strukturteile.................................................................................33 Korrosionsrate der Brennstoffmatrix.......................................................................... 33 Effekt der Oberflächenentwicklung........................................................................ 34 Langfristige Entwicklung des Laugenvolumens im Behälter........................................ 37 Langfristige Entwicklung des Redoxzustandes an den Einlagerungsorten................... 40 sCHLußfOLGERunG........................................................................................................................................... 42 BIBLIOGRaPHIE.................................................................................................................43 3 Zusammenfassung verschiedenen Die mechanismen Auflösung der von abgebrannten Kernbrennstoffen und der freisetzung von Radionukliden werden im Hinblick auf ihre Relevanz für Endlagerorte und -Konzepte quantifiziert. Es dabei wird zwischen im salzstock Gorleben mechanismen langfristigen der Radionuklidfreisetzung aus Brennstoffmatrix, Hüllrohrmatrix und strukturteilen und instantaner freisetzung unterschieden. Die wichtigste geochemische Randbedingung für die Auflösung der Brennstoffmatrix ist das Redoxpotential des zutretenden wäßrigen mediums. Das Redoxpotential wird vor allem durch Behälterkorrosion und durch Radiolyse beeinflußt. Demgegenüber spielen temperatur und pH-Wert eine nur untergeordnete Rolle. Die größte unsicherheit besteht darin, die Brennstoffkorrosion Wirkungvonradiolytischer vorhersagenzukönnen. Oxidation Obwohl auf aufgrund die zeitlich abnehmender Radiolyseeffekte mit einer zeitlichen Abnahme der Raten der Brennstoffkorrosion zu rechnen ist, kann man diesen Effekt noch nicht quantifizieren, sodaß derzeit konservativ mit konstanten Langzeitraten der Brennstoffkorrosion gerechnet werden muß. Im Vergleich der Einlagerungskonzepte „Polluxbehälter-streckenlagerung“ und „Endlagerbüchse in Bohrloch“ sind die instantanen freisetzungsterme identisch. Diese bestimmen die toxizität potentieller freisetzungen über viele tausend Jahre. Wesentliche unterschiede betreffen die Langzeitkorrosionsraten, die bei der Endlagerbüchse bei 10-4 a-1, beim Polluxbehälter 10-5-10-6 a-1 liegen. Der unterschied rührt daraus, daß bei der Endlagerbüchse nicht sicher ist, ob reduzierende Bedingungen langfristig aufrechterhalten werden können. Einleitung seit der Änderung des Atomgesetzes im Jahre 1994 ist die direkte Endlagerung abgebrannter Kernbrennstoffe ein gleichberechtigter Entsorgungsweg. Die abgebrannten Brennelemente werden für die Endlagerung zerlegt. Die gezogenen
Neuere epidemiologische Studien geben Hinweise, dass das Krebsrisiko nach Expositionen, die den Dosisgrenzwerten für beruflich strahlenexponierte Personen entsprechen, höher sein könnten als gegenwärtig von der Internationalen Strahlenschutzkommission (ICRP) angenommen (Highlight: Krebsrisiko nach Exposition mit niedrigen Dosen. Die Höhe der Strahlenrisiken einzelner Krebstypen und -lokalisationen und ihre Abhängigkeiten von Strahlenart und individuellen Faktoren sind im Wesentlichen unbekannt. Der innovative Forschungsansatz des Projektes kombiniert Epidemiologie und Strahlenbiologie, um Krebsrisiken nach Expositionen mit niedrigen Dosen oder Dosisraten zu erfassen. Schlüsselfaktoren der Karzinogenese nach Strahlenexposition wie die genomische Instabilität werden in Krebsgeweben und Blutproben von Mitgliedern der französischen Kohorte von Hämangiomapatienten und der Kohorte der Majak Arbeiter, und von ukrainischen Schilddrüsenkrebspatienten nach dem Tschernobylunfall analysiert. Der interzelluläre Signalaustausch nach Exposition mit niedriger Dosis und sein Einfluss auf Apoptosis, genomische Instabilität und Zellproliferation und -differenzierung werden mit Zellkulturen und dreidimensionalen Gewebemodellen untersucht. Dies schließt Experimente mit Stammzellen ein, die aus gesundem menschlichem Brustgewebe isoliert werden sollen. Die Ergebnisse der strahlenbiologischen Experimente werden in Modelle der Karzinogenese nach Strahlenexposition integriert. Mit diesen Modellen werden Daten der folgenden strahlenepidemiologischen Kohorten analysiert: Atombombenüberlebende von Hiroshima und Nagasaki, französische, schwedische und italienische Schilddrüsenkrebspatienten, Majak Arbeiter, schwedische Hämangiomapatienten, ukrainische Schilddrüsenkrebspatienten nach dem Tschernobylunfall und beruflich strahlenexponierte Personen in Großbritannien. In den Kohorten werden Krebsrisiken für die weibliche Brust, die Lunge, die Schilddrüse und den Verdauungstrakt nach Exposition mit niedrig-LET Strahlung (externe Gammastrahlung oder interne Strahlung von inkorporiertem 131I) und für die Lunge nach Exposition mit hoch-LET Strahlung (Alpha-Strahlung von inkorporiertem Plutonium) analysiert. Basierend auf den Analysen der strahlen-epidemiologischen Daten werden Lebenszeitrisiken in Abhängigkeit von individuellen Risikofaktoren berechnet. Mögliche Anwendungen liegen in einer Überprüfung geltender Dosisgrenzwerte und in einer Optimierung von medizinischen Strahlenanwendungen.
Nachdem die Herstellung hitzebestaendiger Mikrosiebe aus Glimmer durch Bestrahlung mit Schwerionen am UNILAC bei der GSI (Darmstadt) und anschliessende Aetzung im Laboratorium in Marburg grundsaetzlich beherrscht wird, sollen jetzt anwendungsspezifisch Mikrosiebe zum Einsatz im Umweltschutz entwickelt werden: In Zusammenarbeit mit der NUKEM (Hanau) wird die Abluft aus einem im Betrieb befindlichen Sinterofen gereinigt. Die Abluft ist 300-500 Grad Celsius heiss und mit allen moeglichen radioaktiven Aerosolpartikeln beladen. Mit 3-5 hintereinandergeschalteten Mikrosieben (Kantenlaengen der Loecher werden immer kleiner, startend von k=15 mue bis k annaehernd 0.2 mue) in einem 'Kaskadenimpaktor' kann bis zu 99,5 Prozent der Radioaktivitaet abgeschieden werden. Wenn man die Eingangsloecher durch Aetzen in NaOH abrundet, erhaelt man auch eine Fraktionierung nach Korngroessen auf den verschiedenen Mikrosieben. Die abgeschiedenen Aerosole liegen flach auf der Glimmeroberflaeche und erlauben eine einfache Analyse mit alpha-Spektrographie oder Bestimmung der Korngroessen mittels Raster-Elektronenmikroskopaufnahmen.
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| Bund | 27 |
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| Förderprogramm | 25 |
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