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Analysis of the chemical composition of nucleating clusters with Atmospheric Pressure Interface Time of Flight Mass Spectrometry

Das Projekt "Analysis of the chemical composition of nucleating clusters with Atmospheric Pressure Interface Time of Flight Mass Spectrometry" wird/wurde gefördert durch: Schweizerischer Nationalfonds zur Förderung der Wissenschaftlichen Forschung. Es wird/wurde ausgeführt durch: Paul Scherrer Institut, Labor für Atmosphärenchemie.Aerosols and clouds are recognized as representing the largest uncertainty in the current un-derstanding of climate change. Aerosols affect the climate by directly absorbing or scattering the solar radiation. Particles with diameters larger than ca50-100 nm can act as cloud conden-sation nuclei (CCN) and influence the lifetime and optical properties of clouds. Based on cur-rent model estimates, about 40-70Prozent of cloud drops in the present-day global atmosphere are formed on aerosol particles that were created through the process of nucleation. Thus, nuclea-tion is likely to be a major factor controlling changes in the radiative properties of clouds. It is also speculated that cosmic rays have an influence on clouds via a significant contribution of ion-mediated nucleation to the overall source strength of aerosol particles in the atmosphere. However, regarding this step there are large discrepancies in the recent literature. To date, most global climate models use very simple parameterizations of nucleation. However, to make reliable predictions of long-term changes in atmospheric aerosol, and hence past or future cli-mate forcing, a more fundamental understanding of particle formation processes is needed. Progress in this field was hampered by the fact that the capability to measure the aerosol chemical composition of particles in the range of a few nanometers was missing. Just now, the Atmospheric Pressure Interface Time of Flight Mass Spectrometer (APi-TOF MS) has been de-veloped by TOFWERK (Junninen et al., 2010). This instrument measures directly the mass spectra of ambient ions and ion clusters at their natural abundance. Typical naturally charged ion concentrations are around 100-1000 cm-3 per polarity, which indicates the extremely high sensitivity of the instrument. Moreover, TOFWERK has now even coupled an ion mobility spec-trometer (IMS) to the APi-TOF (System 1.0 IMS-HTOF). Thus, ions are separated according to their shape-to-charge ratio before their mass-to-charge is measured in the TOF MS. The addi-tion of an ion mobility cell to a mass spectrometer improves separation of isomers, isobars and conformers and adds a new dimension to the mass spectrometer. This proposal asks for support of an IMS-APi-TOF. The accurate measurement from the APi-TOF in combination with the additional information from the IMS will help to unambiguously resolve the atomic composition of clusters involved in new particle formation. This instrument is vital to unravel fundamental physical and chemical processes involved in new aerosol parti-cle formation and growth. It is our aim to better understand the new particle formation and to develop a mechanistic framework for this process. This will contribute to the reduction of un-certainties with regard to the influence of aerosols on climate change. (...)

Integration of European Simulation Chambers for Investigating Atmospheric Processes (EUROCHAMP)

Das Projekt "Integration of European Simulation Chambers for Investigating Atmospheric Processes (EUROCHAMP)" wird/wurde ausgeführt durch: Universität Wuppertal, Fachgruppe Chemie und Biologie, Arbeitsgruppe Physikalische und Theoretische Chemie.

Untersuchungen zur Entwicklung eines chemischen Reaktionsmodells atmosphaerischer Spurengasumsetzungen. Teil I: Durchfuehrung und Analyse der Smogkammer-Messungen. Beschreibung des chemischen Modells

Das Projekt "Untersuchungen zur Entwicklung eines chemischen Reaktionsmodells atmosphaerischer Spurengasumsetzungen. Teil I: Durchfuehrung und Analyse der Smogkammer-Messungen. Beschreibung des chemischen Modells" wird/wurde gefördert durch: Bundesminister des Innern,Umweltbundesamt. Es wird/wurde ausgeführt durch: Universität Bonn, Institut für Physikalische Chemie, Theoretische Chemie und Nuklearchemie.Es wird eine Smogkammer mit 425 Litern Rauminhalt beschrieben, in der Experimente mit gewoehnlicher Aussenluft entweder bei konstanter Lichtintensitaet oder unter Simulation eines Sommer-Tagesganges der Lichtintensitaet durchgefuehrt werden koennen. Die Aussenluft wird durch Analyse der Kohlenwasserstoffe mit einem Siemens U 180 Chromatographen sowie der NO- und NO2-Konzentrationen charakterisiert. Waehrend der Photolysen werden die Konzentrationen von NO, NO2, NOx (= NO + NO2 + andere Stickstoffverbindungen) und die Ozonkonzentration kontinuierlich gemessen. Insgesamt werden 131 Smogkammerexperimente ausgewertet, die - teilweise durch Zusatz von NOx und/oder einem standardisierten Gemisch aus Kohlenwasserstoffen - den zur Konstruktion von Isoplethen wichtigen Bereich von NMHC : NOx-Konzentrationen und Mischungsverhaeltnissen repraesentativ abdecken. - Mit Hilfe der Messdaten wird ein vereinfachtes chemisches Reaktionsmodell optimiert, das eine weitgehend ausfuehrliche anorganische Spurenstoffchemie sowie eine komprimierte organische Radikalchemie enthaelt. Die komplexe Mischung atmosphaerischer Kohlenwasserstoffe wird durch ein Gemisch aus zwei Kohlenwasserstoffen gleicher Struktur, aber unterschiedlicher Reaktionsgeschwindigkeit gegen OH und O3 repraesentiert.

Experimentelle Untersuchung des Ozonbildungspotentials von Motorabgasen bei Verwendung von Dieselkraftstoff und Rapsoelmethylester

Das Projekt "Experimentelle Untersuchung des Ozonbildungspotentials von Motorabgasen bei Verwendung von Dieselkraftstoff und Rapsoelmethylester" wird/wurde gefördert durch: Bundesministerium für Verbraucherschutz, Ernährung und Landwirtschaft. Es wird/wurde ausgeführt durch: Fraunhofer-Institut für Toxikologie und Aerosolforschung.Das Ozonbildungspotential der Motorabgase bei Verwendung von Rapsoelmethylester (RME) soll relativ zur Verwendung von Dieselkraftstoff am Fraunhofer-Institut in Hannover untersucht werden. Die Messungen werden in Teflonsaecken, die sich in einer Smogkammer befinden, vorgenommen. Der Reaktionsverlauf wird unter Messung der eingegebenen Kohlenwasserstoff-, Ozon- und Stickoxid-Konzentrationen sowie der Feuchte, Temperatur und Aerosolbildung verfolgt. In ersten Versuchen werden Testmischungen, entsprechend der Zusammensetzung der Hauptabgaskomponenten in Diesel- bzw. RME-Kraftstoffen eingesetzt. Das aus diesen Mischungen (unter bestimmten Verhaeltnissen zum eingesetzten NOx) gebildete Ozon soll in beiden Mischungen mit berechneten Ozonbildungspotentialen verglichen werden. In einer anschliessenden Phase sollen reale Gasmischungen aus den Verbrennungsvorgaengen im Diesel- bzw. RME-Kraftstoff in der Kammer untersucht werden. Das Projekt wird in Zusammenarbeit mit dem Institut fuer Biosystemtechnik an der Bundesanstalt fuer Landwirtschaft in Braunschweig durchgefuehrt.

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