Der Klimawandel stellt eines der größten Probleme unserer Gesellschaft der nächsten Jahrzehnte dar. Verlässliche Klimaprognosen sind in diesem Zusammenhang von enormer politischer und sozioökonomischer Relevanz. Genaue Vorhersagen sind jedoch derzeit durch ein noch begrenztes Verständnis wichtiger atmosphärischer Parameter, wie zum Beispiel der chemischen Zusammensetzung der Atmosphäre, der Aerosolbelastung, den Zirruswolken und Zirkulationsrückkopplungen in der oberen Troposphäre/unteren Stratosphäre (OTUS) nur sehr eingeschränkt möglich. Insbesondere unser Wissen über die wichtigsten klimarelevanten atmosphärischen Bestandteile wie z.B. der Wasserdampf, Eis- und Aerosolpartikel ist unvollständig.Kürzlich wurden in der OTUS starke Partikelneubildungsereignisse beobachtet, in einer Region, in der Eisbildung und tiefe Konvektion vorherrschen. Es scheint, dass die Region überhalb troposphärischen Wolken ein günstiger Ort für die Bildung neuer Teilchen ist. Der zugrunde liegende Bildungsmechanismus ist jedoch nur sehr qualitativ verstanden. Diese Partikelneubildungsereignisse sind möglicherweise mit der Bildung von kondensierbaren Dämpfen in großer Höhe verbunden und nicht nur mit dem Aufsteigen verschmutzter Luftmassen, die diese enthalten. Partikelneubildung erfordert somit eine Quelle von atmosphärischen Oxidationsmitteln, die die Flüchtigkeit von Vorläufergasen reduzieren, um Partikel im unteren Nanometerbereich durch Gas-zu-Partikel-Umwandlung zu bilden. Diese Oxidationsmittelquelle muss stark genug sein, um mit den durch die bereits vorhandenen Partikel induzierten Kondensationssenken zu konkurrieren.Wir vermuten, dass die Bildung von Eispartikeln durch das Gefrieren von unterkühltem flüssigem Wasser, gefolgt von Wasserkondensation, Quellen von H2O2 oder HOx-Radikalen in der OTUS sind, die zur Partikelneubildung führen Es ist bekannt, dass das Gefrieren wässriger Lösungen elektrische Felder erzeugt (sogenannter Workman-Reynolds-Effekt). In ähnlicher Weise wurde kürzlich gezeigt, dass die bevorzugte Orientierung der Wassermoleküle an der Grenzfläche zwischen Luft und Wasser ein elektrisches Grenzflächenpotential induziert. Solche lokalisierten elektrischen Felder können elektrochemische Prozesse in oder auf den Eispartikeln induzieren, die H2O2 oder HOx produzieren und erheblich zur Oxidationskapazität der Atmosphäre beitragen, wodurch die Bildung neuer Partikel und Wolken und schließlich der Strahlungshaushalt und das Klima der Erde beeinflusst werden. Diese Hypothese wird durch einige sehr aktuelle aktuelle Messungen gestützt.Dieses Projekt hat zum Ziel, diese Oxidationsprozesse zu charakterisieren und quantifizieren.
Der vorliegende Antrag ist der HALO Mission WISE zuzuordnen. Ein besonderes Augenmerk liegt dabei auf der Bildung der Tropopauseninversionsschicht (TIL) und deren Einfluss auf Stratosphären-Troposphären Austausch (STE) auf der Mesoskala. Diesem Projekt dienen idealisierte Studien der TIL in baroklinen Lebenszyklen als Grundlage. Die Hauptziele sind dabei die Überprüfung der Ergebnisse der idealisierten Studien zur TIL Bildung genauso wie ein erweitertes Verständnis der Prozesse, die zum STE auf der Mesoskala beitragen. Dabei soll auf drei wissenschaftliche Fragestellungen genauer eingegangen werden: (1) Wie stark schwankt die TIL in ihrem Auftreten über dem Nordatlantik, vor allem im Bereich barokliner Lebenszyklen und im Bereich von STE? (2) Welche Prozesse liefern den größten Beitrag zur TIL auf der Mesoskala und welchen Einfluss hat dies auf STE? (3) Wie groß ist der Beitrag von klein-skaligen Wellen in der unteren Stratosphäre auf die TIL Bildung und die Ausdehnung der extratropischen Mischungsschicht? Eine Kombination von Methoden wird verwendet werden um diese Fragen zu beantworten. Analysedaten des EZMW werden zusammen mit Lagrangeschen Methoden benutzt, um die TIL und STE über dem Nordatlantik zu untersuchen. Der Nordatlantik ist das Gebiet, das auch während WISE untersucht werden soll. Darüber hinaus sollen für WISE hoch aufgelöste Modellsimulationen mit dem neuen numerischen Wettervorhersagemodell ICON durchgeführt werden. Dabei sollen zum einen die Beiträge diverser Prozesse auf die Bildung der TIL am Beispiel von realen Zyklonen und Antizyklonen untersucht werden. Des Weiteren sollen die Modelldaten zusammen mit Beobachtungsdaten verwendet werden um den Einfluss der TIL und von klein-skaligen Wellen auf die vertikale Ausdehnung der extratropischen Mischungsschicht zu bestimmen.
Mit dem vorliegenden Antrag sollen 2 Hauptziele verfolgt werden. Einerseits wird die Teilnahme des mini-DOAS Instruments an den, für die Mitte 2016 bis Mitte 2019 geplanten HALO Missionen WISE, CAFE, EmerGe, and CoMet beantragt, und andererseits sollen die mit dem Instrument bei früheren Missionen (TACTS/ESMVal, NarVal, Cirrus, Acridicon und OMO) gemessenen Daten und jener aus in Zukunft stattfindenden HALO Missionen bzgl. dreier wissenschaftlicher Hauptziele im Detail ausgewertet, interpretiert und publiziert werden. Die 3 wissenschaftlichen Hauptziele sind: 1. die Untersuchung der Quellen und Senken und die Photochemie der NOx und NOy Verbindungen in der Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) für unterschiedliche photochemische Regime (u.a. Reinluft und durch diverse NOx Quellen verschmutzte Luft), wobei hier das mini-DOAS Instrument mit den Messungen von NO2, (und evt. HONO) zusammen mit den Messungen anderer Instrumenten (z.B. AENEAS, AIMS, ..) zum Gesamtbudget von NOy beiträgt, 2. die Bedeutung der volatiler organischer Verbindungen für die atmosphärische Oxidationskapazität in reiner und verschmutzter Luft durch Messungen von CH2O (und C2H2O2) mit dem mini-DOAS Instrument, die die Schließung des Oxidationsmechanismus VOC größer als oder gleich CH2O größer als oder gleich CO erlauben. 3. Messungen zum Budget und zur Photochemie von Brom in der UTLS, wobei hier das Instrument besonders mit seinen Messungen von BrO zum anorganischen Brombudget beiträgt, das zusammen mit den Messungen der organischen Bromverbindungen (der Universität Frankfurt) das Gesamtbudget an Brom schließt. Alle diese Untersuchungen sollen auch zur Überprüfung der Vorhersagen globaler Chemietransportmodelle (CTMs) (EMAC, CLAMS, TOMCAT/SLIMCAT, ...) dienen.
Das Projekt beinhaltet eine Studie der Auswirkungen einer begrenzten Region erhöhter atmosphärischer interner Schwerewellenaktivität und Schwerewellenrechens auf die mittlere Atmosphäre. Die Charakteristik solch einer Region, ihre räumlich und zeitliche Variabilität und Verbindung zu anderen Klimaparametern wird anhand von GPS Radiookkultationsanalysen untersucht. Es werden Algorithmen zur dreidimensionalen Analyse der Wellenreibung und der Brewer-Dobson-Zirkulation (BDC) verwendet; als Datengrundlage dienen Simulationen mit einem mechanistischen Zirkulationsmodell der mittleren Atmosphäre und Reanalysedaten. Die dreidimensionaler Variabilität der BDC und die Rolle lokalisierter erhöhte Schwerewellenaktivität wird so untersucht. Weiterhin wird die Anregung und folgende Ausbreitung planetarer Wellen durch eine Region erhöhter Schwerewellenaktivität untersucht. Die Auswirkungen auf die Polarregionen (mittlere Zirkulation, Präkonditionierung, winterliche Stratosphärenerwärmungen) und auf die äquatoriale Stratosphäre (Einfluss auf Tropopausen Brüche und Stratosphäre-Troposphäre-Austausch) werden untersucht. Weiterhin wird der Einfluss lokalisierten Schwerewellenbrechens auf die mittlere Zirkulation der Mesosphäre analysiert, insbesondere im Hinblick auf stationäre Wellen, und ihre Variabilität.
In jüngster Zeit wurde ein neuer Mechanismus zum Ozonabbau über besiedelten Gebieten in der wissenschaftlichen Gemeinschaft diskutiert, der vor einer zunehmenden Gefahr von niedrigem Ozon im Sommer in mittleren Breiten in der unteren Stratosphäre warnt. Der Ozonabbau soll durch erhöhte Mengen an Wasserdampf verursacht werden, die konvektiv in die Stratosphäre injiziert werden und zu durch Chlor bedingtem katalytischen Ozonverlust führen soll durch heterogene Reaktionen an binären Sulfat-Wasser-Aerosolen (H2SO4/H2O). Diese heterogenen Reaktionen werden durch erhöhte Mengen an Wasserdampf und niedrige Temperaturen beschleunigt. Vorausgesetzt, dass die Intensität und die Frequenz des konvektiv injizierten Wasserdampfes durch den anthropogenen Klimawandel in den nächsten Jahrzehnten ansteigen, ist mit einer Erhöhung der ultravioletten Strahlung (UV) auf der Erdoberfläche über besiedelten Gebieten zu rechnen. Die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus sind jedoch noch unklar, so dass eine genaue Quantifizierung des Ozonverlustes und seiner Sensitivität auf stratosphärischen Schwefel und Wasserdampf noch nicht möglich war. Ferner wurde im Rahmen von Climate-Engineering-Methoden, die Injektion von Sulfat-Aerosol in die Stratosphäre vorgeschlagen, um die globale Erderwärmung abzuschwächen. Dies könnte zusätzlich den Ozonabbau in der unteren Stratosphäre in mittleren Breiten verstärken. Motiviert durch diese Wissenslücken in unserem gegenwärtigen Verständnis von Ozonverlustprozessen in mittleren Breiten in der unter Stratosphäre, schlagen wir im Rahmen des DFG Schwerpunktprogramms 'Climate Engineering' ein Projekt vor, dass unter Bedingungen mit sowohl erhöhtem Wasserdampf als auch erhöhtem Sulfat-Aerosol den Ozonverlust analysiert. Unser Projekt basiert auf verschiedenen Simulationen mit dem drei-dimensionalen Chemie-Transport-Modell CLaMS mit dem Ziel die Details dieses neuen Ozonverlust-Mechanismus zu verstehen und zu quantifizieren. Ferner soll der mögliche Ozonverlustes unter Klima-Engineering-Bedingungen zuverlässig simulieren werden. Ein Algorithmus, der die Abhängigkeit des Ozonverlustes in mittleren Breiten von erhöhtem stratosphärischem Schwefel beschreibt, wird der Klima-Engineering-Community als Basis für weitere ökonomische Analysen zur Verfügung gestellt. Unsere Ergebnisse werden helfen zukünftige Entscheidungen über Klima-Engineering zu bewerten, um mögliche Risiken und Kosten für die Gesellschaft zu minimieren.
Die Quantifizierung der Effekte von Transport, Mischung und chemischer Prozessierung von klimarelevanten Spurengasen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) ist von großer Bedeutung für das Verständnis des Strahlungsbudgets der Atmosphäre. Dynamische Systeme wie der Jetstream, der Asiatische Monsun, Schwere- und Rossbywellen verändern die Verteilung und den Transport von Spurenstoffen in der UTLS und beeinflussen dadurch das Klima. Ziel des Projektes ist es die Veränderung der Zusammensetzung und des Transports in der UTLS durch diese dynamischen Systeme zu untersuchen. Ein spezifischer Fokus liegt hierbei auf den Spurengasen H2O, O3, Stickoxid- und Halogenverbindungen sowie Zirren. Zu diesem Zweck wird das Atmosphärische chemische Ionisations-Massenspektrometer AIMS und das durchstimmbare Diodenlaser Hygrometer WARAN bei WISE eingesetzt. Erfolgreiche erste Messungen wurden bereits während der Kampagnen TACTS/ESMVal, ML-CIRRUS und POLSTRACC/GW-Cycle/SALSA durchgeführt. Der Nachweis mit dem Reagenzien SF5- wurde bislang zur Messung der Spurengase HCl, HNO3, SO2 und HONO verwendet. In diesem Projekt schlagen wir den quantitativen Nachweis von ClONO2 und HBr mit AIMS als Weiterentwicklung vor. Im Rahmen der WISE Mission liegt der Fokus auf der quantitativen Bestimmung der Beiträge von stratosphärischem O3 und HNO3 in der UTLS abgeleitet aus dem stratosphärischen Tracer HCl. Transportprozesse und ihr Einfluss auf die Inversionsschicht der Tropopause (TIL) werden in Abhängigkeit von Breite und dynamischer Situation untersucht . Tracer-Tracer Korrelationen in der extratropischen Tropopausen Schicht werden eingesetzt um den Mischungszustand in und oberhalb dieser Schicht zu charakterisieren. Unsere in-situ Messungen werden zur Validierung der Fernerkundungsinstrumente GLORIA (HNO3, ClONO2, H2O und SO2), DOAS (HONO, Bry) und WALES (H2O) herangezogen. Der Einfluss von Eiswolken und kaltem Aerosol auf die Spurengaszusammen in der polaren UTLS wird mit Daten der Mission POLSTRACC bestimmt. Die Aufnahme von HNO3 in Eis und die Bildung von kondensierten Salpetersäure/Wasser Kondensaten ist bei tiefen Temperaturen unzureichend verstanden. Diese Fragestellungen werden aus Messungen von Wasser, gasförmiger HNO3 und HNO3 in Eispartikeln beantwortet. Tracer-tracer Korrelationen der Chlor- und Stickoxidverbindungen werden benutzt um die Verteilung von Chloraktivierung und De- und Nitrifizierung zu bestimmen. Unsere Messungen dienen dazu das Verständnis des Einflusses dynamischer und heterogener chemischer Prozesse auf die Verteilung klimarelevanter Spurengase in der UTLS zu verbessern.
Untersuchungen ueber die Verteilung von Spurenstoffen in der Atmosphaere werden im Institut fuer Chemie (ICH3) durchgefuehrt. Es erfolgt die Aufklaerung der Produktions- und Abbauprozesse und Modellrechnung zur Voraussage von Auswirkungen anthropogener Stoerungen. Folgende Themen werden schwerpunktmaessig bearbeitet: a) Entwicklung von Messverfahren fuer Radikale und Messungen in der Troposphaere und Stratosphaere mit folgenden Methoden: Laserresonanzfluoreszenz (fuer OH), vergleichende Absorptionsspektroskopie auf langen optischen Wegen (fuer OH), Matrix-Isolation und Elektronenspinresonanzspektroskopie (fuer HO2, NO2, RO2). b) Messung von langlebigen Spurengasen in der Atmosphaere mit gaschromatischen Methoden (z.B. CO, CH4, H2, N2O, CFCl3, CF2Cl2, CO2). c) Erarbeitung von chemischen und physikalisch-optischen Methoden zur Messung von kurzlebigen Spurengasen wie SO2, HNO3, NH4, CH2O, NO2 und Bestimmung ihrer Depositionsrate auf natuerliche bewachsene Boeden. d) Untersuchungen zum Isotopengehalt verschiedener Spurengase zur Aufklaerung ihres atmosphaerischen Kreislaufs (z.B. D in H2 und CH4, 13C in CO, CH4). Besondere Bedeutung hat die Messung von 14C im atmosphaerischen CO, weil sie Daten zur mitteleren globalen OH-Radikalkonzentration liefert. e) Entwicklung eines ein- und zweidimensionalen Modells zur Interpretation der Radikalmessungen, zur Untersuchung von Abbauprozessen in der Troposphaere und zur Voraussage der anthropogenen Stoerung der Ozonschicht.
Spektro-Radiometer im Millimeterwellenbereich erlauben wichtige Spurengase wie Ozon, Kohlenmonoxyd, Wasserdampf, Chlormonoxyd sowie Atmosphaerenparameter wie Temperatur und Druck ueber grosse Abstaende als Funktion der Hoehe in Strato- und Mesosphaere (ca. 10 bis 80 km) zu messen. Es werden Langzeitbeobachtungen vom Boden aus gemacht sowie mit Flugzeuggetragenen Instrumenten ueber grosse Abstaende (Meridian) geflogen, um sowohl zeitliche Entwicklung wie geographische Verteilung zu studieren. Ein Space-Shuttle-getragenes Experiment fuer globale Beobachtung ist in Vorbereitung. Das Ziel ist die Verbesserung des Verstaendnisses der Atmosphaeren-Chemie sowie die Verfolgung langzeitiger Veraenderungen durch natuerliche und anthropogene Einfluesse.
In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.
Unter Verwendung monatlich gemittelter Wind- und Temperaturfelder wird die troposphaerische Hintergrund-Chemie in ihren wesentlichen Reaktionswegen simuliert. Die allgemeine Windzirkulation mischt stratosphaerisches Ozon in die Troposphaere ein. In der unbelasteten Troposphaere wird dieses Ozon grundsaetzlich photochemisch abgebaut. Das Vorhandensein von Stickoxyden kann aber auf katalytischem Wege im Zuge der Methanoxidation auch zur Produktion von troposphaerischem Ozon fuehren. Das Modell ist in der Lage diese Vorgaenge auf einem 10 Grad mal 10 Grad mal 100 hPa Gitter in 2h-Schritten ueber mehrere Jahre zu simulieren. An der Erweiterung der Modellchemie (auch Wolkenchemie) wird gearbeitet.
| Organisation | Count |
|---|---|
| Bund | 663 |
| Europa | 114 |
| Land | 12 |
| Weitere | 3 |
| Wissenschaft | 368 |
| Zivilgesellschaft | 3 |
| Type | Count |
|---|---|
| Daten und Messstellen | 1 |
| Ereignis | 2 |
| Förderprogramm | 640 |
| Text | 19 |
| unbekannt | 17 |
| License | Count |
|---|---|
| Geschlossen | 32 |
| Offen | 646 |
| Unbekannt | 1 |
| Language | Count |
|---|---|
| Deutsch | 532 |
| Englisch | 228 |
| Resource type | Count |
|---|---|
| Bild | 1 |
| Datei | 3 |
| Dokument | 12 |
| Keine | 570 |
| Unbekannt | 1 |
| Webseite | 107 |
| Topic | Count |
|---|---|
| Boden | 488 |
| Lebewesen und Lebensräume | 559 |
| Luft | 679 |
| Mensch und Umwelt | 677 |
| Wasser | 471 |
| Weitere | 669 |