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Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), WISE: Wellengetriebener isentroper Austausch

Änderungen der Verteilung von Spurenstoffen wie Wasserdampf und Ozon, sowie die Verteilung von Zirruspartikeln in der unteren Stratosphäre/oberen Troposphäre (UTLS) haben einen großen Einfluss auf den Strahlungsantrieb. Unsicherheiten in der Beschreibung von Mischungsprozessen führen zu großen Unsicherheiten der Abschätzung des Strahlungsantriebs und sind deshalb von großer Bedeutung für die Quantifizierung des Klimawandels. Deshalb ist es wichtig, physikalische und chemische Prozesse (z.B. Austauschprozesse von Luftmassen, Zirrusbildung) zu quantifizieren, die die Zusammensetzung der UTLS bestimmen. Die sogenannte 'overworld' oberhalb von Theta=380K beeinflusst unmittelbar die Zusammensetzung der extratropischen Stratosphäre im Sommer durch Luftmassen, die aus der Region der asiatischen Monsunzirkulation stammen. Brechende planetare Wellen transportieren Monsun beeinflusste Luft in höhere Breiten, wo sie zum dortigen Wasserdampf- und Spurenstoffbudget beitragen. Die untere Grenze der UTLS, die extratropische Tropopausenschicht (ExTL), wird durch schnellen und effizienten bidirektionalen (quasi-isentropen) Austausch mit der Troposphäre gekennzeichnet. Die obere Grenze der der ExTL korrespondiert mit der Lage der Tropopauseninversionsschicht (TIL), die eine Region erhöhter statischer Stabilität oberhalb der Tropopause darstellt. Der Einfluss infrarotaktiver Tracer wie Wasserdampf oder Ozon auf die Temperaturstruktur macht die TIL zu einem sensitiven Indikator für Änderungen des Wasserdampf- oder Ozongehaltes oder auch Änderungen der Tropopausen Temperatur. Diese wirkt auf den Wasserdampfgehalt, der wiederum die statische Stabilität beeinflusst. WISE untersucht den Zusammenhang zwischen Zusammensetzung und der dynamischen Struktur der UTLS innerhalb der folgenden vier Hauptthemen:- Zusammenhang zwischen TIL und Spurengasverteilung in der unteren Stratosphäre- Wellenbrechung von planetaren Wellen und Wasserdampftransport in die extratropische untere Stratosphäre - Halogenierte Substanzen und deren Effekt auf Ozon in der UTLS- Nichtsichtbare Zirruspartikel und deren Effekt auf die UTLSBei WISE werden diese Themen mit einer neuartigen Nutzlast untersucht, die 2D- und 3D-Messungen von Spurenstoffen und Temperatur, Dropsondendaten und hochaufgelöste in-situ Spurengasmessungen vereint. Eine einzigartige Kombination von Limb- und Nadirmessngen wird verwendet, um die Eigenschaften optisch dünner Zirren in der UTLS Region zu untersuchen. Hochpräzise in-situ Daten erlauben detaillierte Untersuchungen zu Mischungsprozessen mit hoher Auflösung, sowie Zeitskalen und Altersbestimmung der Luft. WISE wird im September / Oktober stattfinden, und daher unmittelbar den Einfluss des sich auflösenden Monsuns auf die extratropische UTLS vermessen. Durch die Kombination mit Lagrange'schen und prozessorientierten Modellen wird der relative Beitrag verschiedener Quellregionen als auch Transportzeitskalen und Prozesse quantifiziert.

Eine neue Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht durch anthropogene kurzlebige Halogenverbindungen

Die stratosphärische Ozonschicht bietet der Erde einen wirkungsvollen Schutzschild gegen den ultravioletten, schädigenden Anteil der solaren Strahlung. Der anthropogene Ozonabbau, verursacht durch Emissionen von langlebigen Fluorchlorkohlenwasserstoffen (FCKWs), war eines der größten Umweltprobleme der letzten Jahrzehnte. Emissionen von FCKWs wurden infolge des Montrealer Abkommens von 1987 stark reduziert und eine langsame Erholung der Ozonschicht wird im Laufe der nächsten Jahrzehnte erwartet. Im Gegensatz dazu werden die Emissionen von sehr kurzlebigen Halogenverbindungen (Very Short-Lived Halocarbons, VSLH), welche auch stratosphärisches Ozon zerstören, aufgrund von neuen Technologien ansteigen. Chemische Oxidationsprozesse in der marinen Umwelt, insbesondere die neuartigen Behandlungsverfahren von Ballastwasser, und anwachsende tropische Makroalgenkulturen beeinflussen biogeochemische Kreisläufe und können zu einem starken Anstieg der VSLH Produktion und Emission führen. Zusätzlich zu ihrem schädlichen Effekt auf die Ozonschicht, beeinflussen VSLH den atmosphärischen Strahlungsantrieb und das Vermögen der Atmosphäre viele natürliche und anthropogene Spurenstoffe zu entfernen (atmosphärische Oxidationspotential). Momentan ist nur sehr wenig über die zukünftig zu erwartenden anthropogenen VSLH Emissionen aus dem Ozean sowie ihre bedrohliche Wirkung auf die atmosphärische Chemie bekannt und fundierte wissenschaftliche Untersuchungen sind dringend erforderlich. Das Ziel dieses Antrages ist es, momentane und zukünftige Emissionen anthropogener VSLH und ihren Einfluss auf atmosphärische Zusammensetzung und Chemie zu quantifizieren. Ein besonderer Fokus liegt auf der Untersuchung einer möglichen neuen Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht. In einem ersten Schritt werden globale Karten der ozeanischen Emissionen von anthropogenen VSLH erstellt. Im zweiten Schritt wird, basierend auf atmosphärischer Chemie-Transport Modellierung, die Entwicklung der anthropogenen VSLH in der Atmosphäre quantifiziert. Zu diesem Zweck werden Küsten-auflösende Modellsysteme entwickelt, welche später dazu beitragen Parametrisierungen anthropogener VSLH Prozesse für globale Klima-Chemie Modelle zu erstellen. In einem dritten Schritt wird der globale Einfluss der anthropogenen VSLH auf Ozonabbau, Strahlungsantrieb und atmosphärisches Oxidationspotential bestimmt und mögliche Rückkopplungsmechanismen werden identifiziert. Der interdisziplinäre Forschungsplan umfasst die Synthese existierender Daten, Messungen, sowie Ozean-Zirkulation-, Biogeochemie- und atmosphärische Klima-Chemie Modellierung. Das Forschungsvorhaben wird die Frage beantworten, ob anthropogene Aktivitäten in der marinen Umwelt eine Bedrohung für die stratosphärische Ozonschicht darstellen. Solch eine Risikoabschätzung ist von großer gesellschaftlicher Bedeutung und liefert entscheidende Information für politische Entscheidungsträger bezüglich der Planung zukünftiger menschlicher Aktivitäten.

Untersuchungen des Tagesgangs verschiedener Spurengase mit Hilfe der solaren Absorptionsspektroskopie im infraroten Spektralbereich im tropischen Westpazifik (TROPAC)

Der Ozean im Westpazifik ist mit Temperaturen von ganzjährig 30°C der wärmste Ozean der Welt. Im tropischen Westpazifik ist die Lufttemperatur der Grenzschicht weltweit am höchsten und die Ozonkonzentration am niedrigsten. Aufgrund der allgemeinen Advektion der Luftmassen in der unteren und mittleren Troposphäre aus dem Osten durch die Walker-Zirkulation über den Pazifik befindet sich die Luft über dem tropischen Westpazifik für längere Zeit in einer sauberen, warmen und feuchten Umgebung. Der Abbau von reaktiven Sauerstoff- und Ozonvorläufern wie NOx findet daher länger als anderswo in den Tropen, was zu sehr niedrigen Ozonkonzentrationen führte. Dies erhöht die Lebensdauer von kurzlebigen biogenen und anthropogenen Spurengasen. Darüber hinaus begünstigen hohe Meeresoberflächentemperaturen eine starke Konvektion im tropischen Westpazifik, was zu niedrigen Ozonmischungsverhältnissen in den konvektiven Ausflussgebieten in der oberen Troposphäre führen kann. Der Warmpool im Westpazifik ist auch eine wichtige Quellregion für stratosphärische Luft. Daher fallen die Region, in der die Lebensdauer kurzlebiger Spurengase erhöht ist, und die Quellregion der stratosphärischen Luft zusammen. Somit bestimmt die Zusammensetzung der troposphärischen Atmosphäre in dieser Region in hohem Maße auch die globale stratosphärische Zusammensetzung.Ozon ist aufgrund von Rückkopplungsprozessen zwischen Temperatur, Dynamik und Ozon ein wichtiges Spurengas in der Klimaforschung. Da der Warmpool im Westpazifik die Hauptquellenregion für stratosphärische Luft ist, ist die Kenntnis von Ozon und anderen kurzlebigen Spurengasen auch wichtig, um den Transport von Spurengasen in die Stratosphäre zu verstehen.Ziel unseres Projektes ist die Messung des Tagesgangs von Ozon und anderen Spurengasen mit Hilfe der hochauflösenden solaren Absorptions-FTIR-Spektroskopie. Die Messungen liefern die Gesamtsäulendichten von bis zu 20 Spurengasen. Für einige Spurengase erlaubt die Analyse der Spektrallinienform die Ableitung der Konzentrationsprofile in bis zu etwa vier atmosphärischen Höhenschichten. Ergänzt werden die Beobachtungen durch Ozonballonsondierungen, kontinuierliche Messungen der UV-Strahlung, und Modellrechnungen mit einem Chemie-Transport-Modell. Die Messungen sind für den Zeitraum August bis Oktober 2022 geplant, die Auswertung und Interpretation von November 2022 bis Januar 2023.

Holocene total nitrous oxide flux based on the composite nitrous oxide concentration data

The N2O emissions were estimated by calculating the change in total N2O flux. The total N2O global flux (TgN/yr) was calculated by clubbing the new SPICE core N2O data (Azharuddin et al, 2023) with the existing data from EPICA Dome C (EDC), Dronning Maud Land (EDML) (Flückiger et al., 2002; Schilt et al., 2010), Talos Dome Ice (TALDICE), North Greenland Ice Core Project (NGRIP) (Fischer et al., 2019), Law Dome (Rubino et al., 2019) and Styx and NEEM (Ryu et al., 2020) ice cores using a two-box model. The model assumed the stratosphere and troposphere as individual boxes where the stratospheric N2O destruction and troposphere-stratosphere N2O exchange were well constrained.

Vermessung des Brom- und Iodgehalts in der unteren und mittleren Stratosphäre

In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.

Dreidimensionale globale Modellrechnung der troposphaerischen Luftchemie

Unter Verwendung monatlich gemittelter Wind- und Temperaturfelder wird die troposphaerische Hintergrund-Chemie in ihren wesentlichen Reaktionswegen simuliert. Die allgemeine Windzirkulation mischt stratosphaerisches Ozon in die Troposphaere ein. In der unbelasteten Troposphaere wird dieses Ozon grundsaetzlich photochemisch abgebaut. Das Vorhandensein von Stickoxyden kann aber auf katalytischem Wege im Zuge der Methanoxidation auch zur Produktion von troposphaerischem Ozon fuehren. Das Modell ist in der Lage diese Vorgaenge auf einem 10 Grad mal 10 Grad mal 100 hPa Gitter in 2h-Schritten ueber mehrere Jahre zu simulieren. An der Erweiterung der Modellchemie (auch Wolkenchemie) wird gearbeitet.

Von El Nino zu Super - El Nino: Wie wird das Wetter beeinflusst?

El Niño ist die warme Phase der El Niño/Southern Oscillation (ENSO), und beschreibt die dominante Variabilität der Tropen auf Zeitskalen von Monaten bis Jahren. Obwohl ENSO im tropischen Pazifik geschieht, werden starke regionale und globale Einflüsse auf das Klima, auf die Ökosysteme der Meere und auf dem Land, und damit auch auf die Wirtschaft einzelner Länder beobachtet. Klimamodelle sagen vorher, dass El Niño sich unter dem Einfluss der globalen Erwärmung verstärken könnte, und dass sich sogenannte Super El Niños entwickeln könnten, d.h. El Niño Ereignisse, welche stärker und langlebiger sind als die stärksten im 20. und 21. Jahrhundert beobachteten Ereignisse. Es ist allerdings noch unklar, ob sich zum Beispiel die sogenannten Teleconnections, also Fernwirkungen von El Niño, linear mit der Stärke des Ereignisses im tropischen Pazifik entwickeln werden. Es ist zudem noch unzureichend erforscht, ob sich die Teleconnections selbst verändern werden. Es gibt aber Hinweise, dass sich die Teleconnections von El Niño nichtlinear verhalten, und dass daher ein Super El Niño völlig andere globale Auswirkungen haben könnte als ein historischer El Niño. Durch die Vorhersage der Klimamodelle, dass sich solche Super El Niño - Ereignisse in Zukunft häufen könnten, ist ein besseres Verständnis möglicher Nichtlinearitäten von Teleconnections nötig. Dieses Forschungsvorhagen untersucht die Nichtlinearität in der Stärke und im Charakter von El Niño Teleconnections für eine Erde in einem wärmeren Klima. Im Speziellen wird die Fernwirkung von El Niño auf die Troposphäre und Stratospähre der mittleren Breiten in der Nord- und Südhalbkugel untersucht.

Photochemie von wichtigen reaktiven Stickstoffverbindungen in der Mesosphäre/unteren Thermosphäre und Stratosphäre

Starkes Nachtleuchten tritt in der oberen Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MUT) der oberen Erdatmosphäre auf und enthält eine Emissionsschicht, die von angeregtem Stickstoffdioxid (NO2) hervorgerufen wird. Anregungsmechanismen, die zum angeregten Stickstoffdioxid in der MUT und Stratosphäre beitragen, stehen im Mittelpunkt dieses Projekts, da sie nicht gut verstanden sind. Stickstoffdioxid ist auch in der Stratosphäre wichtig, da es zum Ozonabbau beiträgt. Die Photochemie von reaktiven Stickstoffverbindungen (N, NO, NO2) wird in der MUT und der Stratosphäre auf der Grundlage der jetzt verfügbaren globalen Emissionsmessungen analysiert. Für diese Aufgabe wird das MAC-Modell (Multiple Airglow Chemie) erweitert, um Reaktionen mit reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoffverbindungen (O(3P), O(1D), O3 und H, OH, HO2) zu berücksichtigen. Berechnungen mittels der aktuellen MAC Version ermöglichen die Berücksichtigung von reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoff-verbindungen. Diese Berechnungen wurden auf der Grundlage von in situ Raketenmessungen in der MUT validiert. In Anbetracht früherer Studien zur Untersuchung der Stickstoffdioxid-emissionen wird die Berechnung der Konzentrationen der wichtigsten Repräsentanten von reaktiven Sauerstoff-, Wasserstoff- und Stickstoffverbindungen in der Stratosphäre unter Verwendung der erweiterten Version des MAC-Modells auf der Grundlage neuer Messungen durchgeführt. Reaktionen, die in der erweiterten Version des MAC-Modells berücksichtigt werden, können in ein photochemisches Modul eines GCM (general circulation model) übernommen werden.

Ableitung von Statistiken höherer Ordnung aus Winddaten der unteren und mittleren Atmosphäre (HONDA)

Nichtlineare, stochastische und dissipative geophysikalische Strömungen in Atmosphäre und Ozean sind Teil der Turbulenztheorie. Diese beeinflussen die Dynamik im Bereich von Zentimetern bis zu mehreren hundert Metern sowie die meso- und synoptischen Skalen. Ein Beispiel hierfür ist das Powerspektrum von mesoskaligen horizontalen Winden, das sich statistisch ähnlich wie Meterskalen verhält und mit den Vorhersagen der klassischen isotropen 3D Turbulenz übereinstimmt, wie sie in der Arbeit von Nastrom und Gage von 1984 gefunden wurde. Diese Erkenntnis machte neue Turbulenztheorien nötig, die eine Alternative zur klassischen Erklärung der Schwerewellen bieten könnten, um die Physik hinter der mesoskaligen Dynamik in geophysikalischen Strömungen zu verstehen, wie etwa die Theorie der stratifizierten (geschichteten) Turbulenz (ST). Ein leistungsfähiges Untersuchungsinstrument der ST-Theorie ist die Analyse von Statistikdaten höherer Ordnung von Zustandsvariablen, die das mittlere Strömungsverhalten beschreiben. Dies gilt insbesondere für die Strukturfunktion (SF), die Messungen der gleichen Parameter zu verschiedenen Zeitpunkten und an verschiedenen Orten auf einen einzigen Wert, durch die Schätzung von Ensemble-Mittelwerten, synthetisiert. Eine wesentliche Einschränkung bei der Untersuchung der mesoskaligen Dynamik der Winde durch die Abschätzung von SFs hoher Ordnung für verschiedene atmosphärische Höhen ist jedoch der Mangel an geeigneten Messmöglichkeiten, die die horizontalen Mesoskalen mit ausreichend hoher Auflösung und zeitkontinuierlich erfassen können. Im Bereich der Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MLT) haben multistatische Meteorradarsysteme (SMRs) kürzlich bewiesen, dass sie diese Anforderungen erfüllen. Im Rahmen dieses Projekts werden zwei Hauptthemen verfolgt. Das erste ist die umfassende Analyse und Charakterisierung von SFs zweiter Ordnung der horizontalen mesoskaligen Winde aus multistatischen SMRs Beobachtungen in der MLT-Region. Wir wollen die Gültigkeit der Eigenschaft der horizontalen Isotropie beurteilen und ihre Auswirkungen auf die Dynamik von Rotations- und Divergenzmoden bewerten. Für diese Aufgaben stehen Messungen in mittleren und hohen Breitengraden zur Verfügung. Das zweite Hauptthema ist die Anwendung von Wind-SFs höherer Ordnung, die über die zweite Ordnung hinausgehen, unter Verwendung von MST-Radarwinddaten an einem einzelnen Standort. Die Anwendung der Taylor-Approximation Methode wird die Untersuchung der räumlichen Verschiebungen erleichtern, die aus zeitlichen Verzögerungen bestimmt werden. Die Methode wird anhand von Winden in der oberen Troposphäre und der unteren Stratosphäre implementiert und dann auf die mesosphärischen Winde ausgedehnt. Die Ergebnisse dieses Projekts werden Erkenntnisse über die Unterschiede und Gemeinsamkeiten im statistischen Verhalten der mesoskaligen Winde in verschiedenen atmosphärischen Höhen liefern.

Bestimmung von sehr geringen Konzentrationen an HCl in Troposphaere und Stratosphaere

Aus Untersuchungen einer amerikanischen Arbeitsgruppe geht hervor, dass Fluorchlorkohlenwasserstoffe die die Erde umgebende Ozonschicht abbauen. Ueber das Mass dieses Abbaus lassen sich keine exakten Angaben machen, da zu viele Konzentrationen beteiligter Reaktanden und Gleichgewichts bzw. Geschwindigkeitskonstanten nur ungenuegend bekannt sind. Eine sehr grosse Bedeutung kommt bei den Berechnungen der HCl-Konzentration in der Troposphaere und Stratospaere zu. Das analytische Problem HCl-Konzentrationen, die kleiner als 0,01 ppbv sind, in der Troposphaere zu bestimmen, laesst sich nur durch neue Methoden loesen. Zur Zeit sind wir deshalb mit der Ausarbeitung von zwei Methoden beschaeftigt. Bei der ersten Methode wird zunaechst traegerfreies CrO3 durch Kernreaktionen hergestellt. Anschliessend erfolgt mit dem zu bestimmenden HCl eine Umsetzung und das gebildete CrO2Cl2 wird verfluechtigt und durch Bestimmung der Aktivitaet eine HCl-Bestimmung durchgefuehrt. Bei dem zweiten Verfahren wird die Selektivitaet eines EC-Detektors fuer bestimmte Substanzen ausgenutzt. HCl wird entweder mit halogenierten Epoxiden umgesetzt oder perfluorierte organische Verbindungen werden gespalten. Die entstehenden Verbindungen werden gaschromatographisch abgetrennt und mit hoher Nachweisempfindlichkeit mit einem EC-Detektor nachgewiesen.

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