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Aerosolpartikel in der Outflow-Region des Asiatischen Monsuns: Zusammensetzung und Bildungsprozesse

Der asiatische Monsun spielt eine wichtige Rolle beim Verständnis der chemischen und klimarelevanten Prozesse in der globalen Atmosphäre, nicht zuletzt wegen seines Einflusses auf die Aerosol- und Wolkeneigenschaften in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre. Bereits seit einigen Jahren wird die sogenannte Asian Tropopause Aerosol Layer (ATAL) mit Fernerkundungsmethoden und Ballon-basierten Messungen untersucht. Es existieren allerdings nur wenige in-situ Beobachtungen innerhalb der ATAL, beziehungsweise in der Ausströmregion (Outflow) des asiatischen Monsuns in Richtung mittlere Breiten, die Informationen über die chemischen Zusammensetzung der Aerosolpartikel geben. Es wird davon ausgegangen, dass die Luftmassen im Outflow des asiatischen Monsuns Aerosolpartikel enthalten, die aufgrund von photochemischer Prozessierung und sekundärer Bildung während des Transports veränderte Eigenschaften aufweisen. Diese Prozesse haben einen Einfluss auf die Fähigkeit der Partikel zur Eisnukleation und damit wiederum auf den indirekten Klimaeffekt dieser Partikel. Dieser Antrag zielt daher auf die in-situ Untersuchung der chemischen Zusammensetzung der Aerosolpartikel im submikrometer Bereich ab. Wir schlagen vor, das Hybrid-Aerosolmassenspektrometer ERICA (ERC instrument for the chemical composition of aerosols) im Rahmen der PHILEAS Kampagne auf dem Forschungsflugzeug HALO einzusetzen. Das ERICA kombiniert zwei Typen von Aerosolmassenspektrometrie-Methoden und ermöglicht es somit, zeitgleich Einzelpartikel- und Ensemblemessungen zur chemischen Zusammensetzung durchzuführen. Zusätzlich wird die Messkapazität zum einen durch den Einbau eines Impaktors erweitert, welcher eine spätere offline-Analyse der Partikel mittels Röntgenstrahlung und Elektronenmikroskopie ermöglicht. Zum anderen wird ein neuer Messmodus zur quantitativen chemischen Analyse von Einzelpartikeln in das ERICA integriert. Dieser Datensatz, zusammen mit Spurengasmessungen und der lagrangeschen Modellierung der Luftmassenherkunft, wird somit die Untersuchung von Quellen, Bildungsprozessen sowie der photochemische Entwicklung der Aerosolpartikel während des Transports ermöglichen.

Messung der globalen Verteilung verschiedener Spurengase in der Troposphaere und Stratosphaere (CO, H2, CH4, H2CO, Hg, CFCl3, CF2Cl2, O3, N2O, CCl4)

Zielsetzung: Bestimmung der globalen Verteilung der oben genannten Gase in der Atmosphaere. Schwerpunkt liegt auf der Erfassung eines moeglichen Unterschiedes der Konzentration des betreffenden Gases zwischen der Troposphaere und Stratosphaere sowie zwischen den beiden Hemisphaeren. Aus den Messungen lassen sich wichtige Rueckschluesse auf moegliche Abbau- bzw. Produktionsprozesse ziehen. Methoden: Einbau von Messgeraeten in Flugzeuge und Messungen; Sammeln von Luftproben in der Stratosphaere mit Hilfe von Ballonen und Analyse im Labor; Einsatz von z.T. selbst entwickelten Messgeraeten.

METOP GOME-2 - Sulfur Dioxide (SO2) - Global

Gridded Level 3 SO2 total column densities derived from the Metop/GOME-2-instruments. Volcanoes are the largest soures of SO2 in the atmosphere, depending on the erruption the Sulfurous compounds can be injected into stratosphere but in most cases it stays within the troposphere. Another important source is the coal combustion. Desulfurisation facilities within the power stations have reduced the sulfur emissions around the globe. In the stratosphere sulfur is a key component for building up aerosols, which reflect parts of the solar irradiation. The total SO2 column is retrieved from GOME solar back-scattered measurements in the ultraviolet wavelength region [using the DOAS method]. Depending on the plume SO2 can be a very strong absorber, because of that the ODAS retrieval might have some smaller issues, they can be reduced by choosing different wavelenght ranges depending on the signal. We apply three different fitting windows between 310 and 360nm. For the AMF, we assume a plumeheight of 6 km altitude. The Global Ozone Monitoring Experiment-2 (GOME-2) instrument continues the long-term monitoring of atmospheric trace gas constituents started with GOME / ERS-2 and SCIAMACHY / Envisat. Three instruments operate on board EUMETSAT's Meteorological Operational satellites MetOp-A, -B, and -C, launched in 2006, 2012, and 2018, respectively. GOME-2 measures a range of atmospheric trace constituents, with the emphasis on global ozone distribution. Furthermore, cloud properties and intensities of ultraviolet radiation are retrieved. These data are crucial for monitoring the atmospheric composition and the detection of pollutants. DLR generates operational GOME-2 / MetOp products in the framework of EUMETSAT's Satellite Application Facility on Atmospheric Composition Monitoring (AC-SAF).

METOP GOME-2 - Bromine Monoxide (BrO) - Global

Gridded Level 3 BrO total column densities derived from the Metop/GOME-2-instruments. In the troposphere BrO is a short-lived atmospheric constituent released from the sea (via algae or so called ice flowers). Also volcanic eruptions emit bromine compounds reacting to BrO. In the stratosphere, the major source of BrO are halogenated hydrocarbos that are destroyed by high energy UV radiation. In the stratosphere, BrO plays a key role in the ozone hole chemistry. The total BrO column is retrieved from GOME solar back-scattered measurements in the UV wavelength region between 332 and 359 nm [using the DOAS method]. The applied Airmassfactor is based on monthly climatologies. The Global Ozone Monitoring Experiment-2 (GOME-2) instrument continues the long-term monitoring of atmospheric trace gas constituents started with GOME / ERS-2 and SCIAMACHY / Envisat. Three instruments operate on board EUMETSAT's Meteorological Operational satellites MetOp-A, -B, and -C, launched in 2006, 2012, and 2018, respectively. GOME-2 measures a range of atmospheric trace constituents, with the emphasis on global ozone distribution. Furthermore, cloud properties and intensities of ultraviolet radiation are retrieved. These data are crucial for monitoring the atmospheric composition and the detection of pollutants. DLR generates operational GOME-2 / MetOp products in the framework of EUMETSAT's Satellite Application Facility on Atmospheric Composition Monitoring (AC-SAF).

Quantifizierung des Einflusses der stratosphärischen Zirkulation auf die Abschätzung troposphärischer Emissionen

Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.

Eine neue Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht durch anthropogene kurzlebige Halogenverbindungen

Die stratosphärische Ozonschicht bietet der Erde einen wirkungsvollen Schutzschild gegen den ultravioletten, schädigenden Anteil der solaren Strahlung. Der anthropogene Ozonabbau, verursacht durch Emissionen von langlebigen Fluorchlorkohlenwasserstoffen (FCKWs), war eines der größten Umweltprobleme der letzten Jahrzehnte. Emissionen von FCKWs wurden infolge des Montrealer Abkommens von 1987 stark reduziert und eine langsame Erholung der Ozonschicht wird im Laufe der nächsten Jahrzehnte erwartet. Im Gegensatz dazu werden die Emissionen von sehr kurzlebigen Halogenverbindungen (Very Short-Lived Halocarbons, VSLH), welche auch stratosphärisches Ozon zerstören, aufgrund von neuen Technologien ansteigen. Chemische Oxidationsprozesse in der marinen Umwelt, insbesondere die neuartigen Behandlungsverfahren von Ballastwasser, und anwachsende tropische Makroalgenkulturen beeinflussen biogeochemische Kreisläufe und können zu einem starken Anstieg der VSLH Produktion und Emission führen. Zusätzlich zu ihrem schädlichen Effekt auf die Ozonschicht, beeinflussen VSLH den atmosphärischen Strahlungsantrieb und das Vermögen der Atmosphäre viele natürliche und anthropogene Spurenstoffe zu entfernen (atmosphärische Oxidationspotential). Momentan ist nur sehr wenig über die zukünftig zu erwartenden anthropogenen VSLH Emissionen aus dem Ozean sowie ihre bedrohliche Wirkung auf die atmosphärische Chemie bekannt und fundierte wissenschaftliche Untersuchungen sind dringend erforderlich. Das Ziel dieses Antrages ist es, momentane und zukünftige Emissionen anthropogener VSLH und ihren Einfluss auf atmosphärische Zusammensetzung und Chemie zu quantifizieren. Ein besonderer Fokus liegt auf der Untersuchung einer möglichen neuen Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht. In einem ersten Schritt werden globale Karten der ozeanischen Emissionen von anthropogenen VSLH erstellt. Im zweiten Schritt wird, basierend auf atmosphärischer Chemie-Transport Modellierung, die Entwicklung der anthropogenen VSLH in der Atmosphäre quantifiziert. Zu diesem Zweck werden Küsten-auflösende Modellsysteme entwickelt, welche später dazu beitragen Parametrisierungen anthropogener VSLH Prozesse für globale Klima-Chemie Modelle zu erstellen. In einem dritten Schritt wird der globale Einfluss der anthropogenen VSLH auf Ozonabbau, Strahlungsantrieb und atmosphärisches Oxidationspotential bestimmt und mögliche Rückkopplungsmechanismen werden identifiziert. Der interdisziplinäre Forschungsplan umfasst die Synthese existierender Daten, Messungen, sowie Ozean-Zirkulation-, Biogeochemie- und atmosphärische Klima-Chemie Modellierung. Das Forschungsvorhaben wird die Frage beantworten, ob anthropogene Aktivitäten in der marinen Umwelt eine Bedrohung für die stratosphärische Ozonschicht darstellen. Solch eine Risikoabschätzung ist von großer gesellschaftlicher Bedeutung und liefert entscheidende Information für politische Entscheidungsträger bezüglich der Planung zukünftiger menschlicher Aktivitäten.

Untersuchungen zum Einfluß des Weltraumwetters auf die Chemie und Dynamik der Erdatmosphäre (SPEACH)

Energetische Elektronen aus der Aurora und den Strahlungsgürteln sind bekannte Quellen von Stickoxiden in der Auroraregion der oberen Mesosphäre und unteren Thermosphäre (MLT, 60-140 km). Im polaren Winter können diese Stickoxide bis in die mittlere Stratosphäre (30—45 km) herunter transportiert werden; sie variieren dabei mit der geomagnetischen Aktivität und dem dynamischen Zustand der Atmosphäre. Hier tragen Stickoxide maßgeblich zum katalytischen Ozonabbau bei; da Ozon eine wesentliche Rolle in der Strahlungsheizung der Stratosphäre spielt, ändern sich durch den Abwärtstransport von auroralen Stickoxiden auch Temperaturen und Windfelder. Diese Änderungen der Atmosphärendynamik können die ganze Atmosphäre bis hinunter zu troposphärischen Wettersystemen betreffen. Aus diesem Grund wurde kürzlich zum ersten Mal empfohlen, geomagnetische Aktivität als Teil des solaren Forcings des Klimasystems in Klima-Chemiemodellstudien wie CMIP-6 zu berücksichtigen. Die atmosphärischen Ionisationsraten, welche verwendet werden, um solche Modellexperimente anzutreiben, basieren empirisch auf Flüssen von präzipitierenden Elektronen, welche jedoch mit großen Unsicherheiten behaftet sind; neue Studien legen nahe, daß es ernsthafte Probleme mit der Genauigkeit dieser Daten gibt. In diesem Projekt werden wir untersuchen, wie vom Sonnenwind getriebene Prozesse in der Magnetosphäre präzipitierende Elektronen verschiedener Energien beeinflussen, und welchen Einfluß diese präzipitierenden Elektronen auf die Zusammensetzung, Temperatur, und Windfelder in der mittleren Atmosphäre haben.Insbesondere werden wir untersuchen:• Wie beeinflussen vom Sonnenwind getriebene Prozesse in der Magnetosphäre das Präzipitieren von Strahlungsgürtelelektronen in die Atmosphäre?• Zu welchen Energien werden präzipitierende Elektronen in den unterschiedlichen geomagnetischen Stürmen in der Magnetosphäre beschleunigt? • Welcher Energiebereich der Präzipitierenden Elektronen hat den größten Einfluss auf die Zusammensetzung und Dynamik der mittleren Atmosphäre?Dazu werden Modellsimulationen mit dem neuentwickelten VERB-4D Modell durchgeführt, welches Elektronenbeschleunigung in die Atmosphäre durch Welle-Teilchen-Wechselwirkungen mit Chorus, Plasmaspheric hiss, hiss in plumes, und EMIC-Wellen berücksichtigt. Ergebnisse werden mit NOAA POES Daten validiert. Modellierte Elektronenflüsse am Oberrand des Modells werden als Input verwendet für das neuentwickelte Klima-Chemiemodells EMAC/EDITh (Boden bis 220km). Modellierte Temperaturen und der Stickoxid-Gehalt werden anhand von Beobachtungen validiert. Fallstudien werden durchgeführt werden für geomagnetische Stürme, die durch Korotating Interaction Regions (CIR) und solare koronale Massenauswürfe (CMEs) ausgelöst wurden, um zu untersuchen, wie die verschiedenen Prozesse unterschiedliche Bereiche der Atmosphäre beeinflussen.

Sekundäre Aerosolbildung und Partikelwachstum in der tropischen oberen Troposphäre: Messungen der chemischen Zusammensetzung der Aerosolpartikel mittels Aerosolmassenspektrometrie

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), DECOR: Der Einfluss der Dynamik auf die Zusammensetzung und den Transport von klimarelevanten Spurenstoffen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre

Die Quantifizierung der Effekte von Transport, Mischung und chemischer Prozessierung von klimarelevanten Spurengasen in der extratropischen oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) ist von großer Bedeutung für das Verständnis des Strahlungsbudgets der Atmosphäre. Dynamische Systeme wie der Jetstream, der Asiatische Monsun, Schwere- und Rossbywellen verändern die Verteilung und den Transport von Spurenstoffen in der UTLS und beeinflussen dadurch das Klima. Ziel des Projektes ist es die Veränderung der Zusammensetzung und des Transports in der UTLS durch diese dynamischen Systeme zu untersuchen. Ein spezifischer Fokus liegt hierbei auf den Spurengasen H2O, O3, Stickoxid- und Halogenverbindungen sowie Zirren. Zu diesem Zweck wird das Atmosphärische chemische Ionisations-Massenspektrometer AIMS und das durchstimmbare Diodenlaser Hygrometer WARAN bei WISE eingesetzt. Erfolgreiche erste Messungen wurden bereits während der Kampagnen TACTS/ESMVal, ML-CIRRUS und POLSTRACC/GW-Cycle/SALSA durchgeführt. Der Nachweis mit dem Reagenzien SF5- wurde bislang zur Messung der Spurengase HCl, HNO3, SO2 und HONO verwendet. In diesem Projekt schlagen wir den quantitativen Nachweis von ClONO2 und HBr mit AIMS als Weiterentwicklung vor. Im Rahmen der WISE Mission liegt der Fokus auf der quantitativen Bestimmung der Beiträge von stratosphärischem O3 und HNO3 in der UTLS abgeleitet aus dem stratosphärischen Tracer HCl. Transportprozesse und ihr Einfluss auf die Inversionsschicht der Tropopause (TIL) werden in Abhängigkeit von Breite und dynamischer Situation untersucht . Tracer-Tracer Korrelationen in der extratropischen Tropopausen Schicht werden eingesetzt um den Mischungszustand in und oberhalb dieser Schicht zu charakterisieren. Unsere in-situ Messungen werden zur Validierung der Fernerkundungsinstrumente GLORIA (HNO3, ClONO2, H2O und SO2), DOAS (HONO, Bry) und WALES (H2O) herangezogen. Der Einfluss von Eiswolken und kaltem Aerosol auf die Spurengaszusammen in der polaren UTLS wird mit Daten der Mission POLSTRACC bestimmt. Die Aufnahme von HNO3 in Eis und die Bildung von kondensierten Salpetersäure/Wasser Kondensaten ist bei tiefen Temperaturen unzureichend verstanden. Diese Fragestellungen werden aus Messungen von Wasser, gasförmiger HNO3 und HNO3 in Eispartikeln beantwortet. Tracer-tracer Korrelationen der Chlor- und Stickoxidverbindungen werden benutzt um die Verteilung von Chloraktivierung und De- und Nitrifizierung zu bestimmen. Unsere Messungen dienen dazu das Verständnis des Einflusses dynamischer und heterogener chemischer Prozesse auf die Verteilung klimarelevanter Spurengase in der UTLS zu verbessern.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Untersuchung der Auswirkungen von Zirren in hohen Breiten auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre

Die Auswirkungen von Zirrus-Wolken auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre sind ein nur mit großen Unsicherheiten bekannter Faktor im globalen Klimawandel. Die Nukleation und das Wachstum von Eispartikeln in Zirren können die vertikale Umverteilung des wichtigsten Treibhausgases Wasserdampf (H2O) bewirken. Weiterhin sind Eispartikel in Zirren in der Lage, Salpetersäure (HNO3) und weitere Verbindungen aufzunehmen und vertikal umzuverteilen. Genaue Simulationen von Zirren und deren Auswirkungen auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre stellen eine Herausforderung für numerische Wettervorhersagemodelle und Chemie-Klima-Modelle dar. In dem vorgestellten Projekt sollen mittels Messungen des GLORIA-Spektrometers während der HALO-Mission (High Altitude and LOng range research aircraft) POLSTRACC/GW-LCYCLE/SALSA und Modell-Simulationen die Auswirkungen von Zirren auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre in hohen Breiten untersucht werden.

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