Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.
Die stratosphärische Ozonschicht bietet der Erde einen wirkungsvollen Schutzschild gegen den ultravioletten, schädigenden Anteil der solaren Strahlung. Der anthropogene Ozonabbau, verursacht durch Emissionen von langlebigen Fluorchlorkohlenwasserstoffen (FCKWs), war eines der größten Umweltprobleme der letzten Jahrzehnte. Emissionen von FCKWs wurden infolge des Montrealer Abkommens von 1987 stark reduziert und eine langsame Erholung der Ozonschicht wird im Laufe der nächsten Jahrzehnte erwartet. Im Gegensatz dazu werden die Emissionen von sehr kurzlebigen Halogenverbindungen (Very Short-Lived Halocarbons, VSLH), welche auch stratosphärisches Ozon zerstören, aufgrund von neuen Technologien ansteigen. Chemische Oxidationsprozesse in der marinen Umwelt, insbesondere die neuartigen Behandlungsverfahren von Ballastwasser, und anwachsende tropische Makroalgenkulturen beeinflussen biogeochemische Kreisläufe und können zu einem starken Anstieg der VSLH Produktion und Emission führen. Zusätzlich zu ihrem schädlichen Effekt auf die Ozonschicht, beeinflussen VSLH den atmosphärischen Strahlungsantrieb und das Vermögen der Atmosphäre viele natürliche und anthropogene Spurenstoffe zu entfernen (atmosphärische Oxidationspotential). Momentan ist nur sehr wenig über die zukünftig zu erwartenden anthropogenen VSLH Emissionen aus dem Ozean sowie ihre bedrohliche Wirkung auf die atmosphärische Chemie bekannt und fundierte wissenschaftliche Untersuchungen sind dringend erforderlich. Das Ziel dieses Antrages ist es, momentane und zukünftige Emissionen anthropogener VSLH und ihren Einfluss auf atmosphärische Zusammensetzung und Chemie zu quantifizieren. Ein besonderer Fokus liegt auf der Untersuchung einer möglichen neuen Bedrohung der stratosphärischen Ozonschicht. In einem ersten Schritt werden globale Karten der ozeanischen Emissionen von anthropogenen VSLH erstellt. Im zweiten Schritt wird, basierend auf atmosphärischer Chemie-Transport Modellierung, die Entwicklung der anthropogenen VSLH in der Atmosphäre quantifiziert. Zu diesem Zweck werden Küsten-auflösende Modellsysteme entwickelt, welche später dazu beitragen Parametrisierungen anthropogener VSLH Prozesse für globale Klima-Chemie Modelle zu erstellen. In einem dritten Schritt wird der globale Einfluss der anthropogenen VSLH auf Ozonabbau, Strahlungsantrieb und atmosphärisches Oxidationspotential bestimmt und mögliche Rückkopplungsmechanismen werden identifiziert. Der interdisziplinäre Forschungsplan umfasst die Synthese existierender Daten, Messungen, sowie Ozean-Zirkulation-, Biogeochemie- und atmosphärische Klima-Chemie Modellierung. Das Forschungsvorhaben wird die Frage beantworten, ob anthropogene Aktivitäten in der marinen Umwelt eine Bedrohung für die stratosphärische Ozonschicht darstellen. Solch eine Risikoabschätzung ist von großer gesellschaftlicher Bedeutung und liefert entscheidende Information für politische Entscheidungsträger bezüglich der Planung zukünftiger menschlicher Aktivitäten.
Energetische Elektronen aus der Aurora und den Strahlungsgürteln sind bekannte Quellen von Stickoxiden in der Auroraregion der oberen Mesosphäre und unteren Thermosphäre (MLT, 60-140 km). Im polaren Winter können diese Stickoxide bis in die mittlere Stratosphäre (30—45 km) herunter transportiert werden; sie variieren dabei mit der geomagnetischen Aktivität und dem dynamischen Zustand der Atmosphäre. Hier tragen Stickoxide maßgeblich zum katalytischen Ozonabbau bei; da Ozon eine wesentliche Rolle in der Strahlungsheizung der Stratosphäre spielt, ändern sich durch den Abwärtstransport von auroralen Stickoxiden auch Temperaturen und Windfelder. Diese Änderungen der Atmosphärendynamik können die ganze Atmosphäre bis hinunter zu troposphärischen Wettersystemen betreffen. Aus diesem Grund wurde kürzlich zum ersten Mal empfohlen, geomagnetische Aktivität als Teil des solaren Forcings des Klimasystems in Klima-Chemiemodellstudien wie CMIP-6 zu berücksichtigen. Die atmosphärischen Ionisationsraten, welche verwendet werden, um solche Modellexperimente anzutreiben, basieren empirisch auf Flüssen von präzipitierenden Elektronen, welche jedoch mit großen Unsicherheiten behaftet sind; neue Studien legen nahe, daß es ernsthafte Probleme mit der Genauigkeit dieser Daten gibt. In diesem Projekt werden wir untersuchen, wie vom Sonnenwind getriebene Prozesse in der Magnetosphäre präzipitierende Elektronen verschiedener Energien beeinflussen, und welchen Einfluß diese präzipitierenden Elektronen auf die Zusammensetzung, Temperatur, und Windfelder in der mittleren Atmosphäre haben.Insbesondere werden wir untersuchen:• Wie beeinflussen vom Sonnenwind getriebene Prozesse in der Magnetosphäre das Präzipitieren von Strahlungsgürtelelektronen in die Atmosphäre?• Zu welchen Energien werden präzipitierende Elektronen in den unterschiedlichen geomagnetischen Stürmen in der Magnetosphäre beschleunigt? • Welcher Energiebereich der Präzipitierenden Elektronen hat den größten Einfluss auf die Zusammensetzung und Dynamik der mittleren Atmosphäre?Dazu werden Modellsimulationen mit dem neuentwickelten VERB-4D Modell durchgeführt, welches Elektronenbeschleunigung in die Atmosphäre durch Welle-Teilchen-Wechselwirkungen mit Chorus, Plasmaspheric hiss, hiss in plumes, und EMIC-Wellen berücksichtigt. Ergebnisse werden mit NOAA POES Daten validiert. Modellierte Elektronenflüsse am Oberrand des Modells werden als Input verwendet für das neuentwickelte Klima-Chemiemodells EMAC/EDITh (Boden bis 220km). Modellierte Temperaturen und der Stickoxid-Gehalt werden anhand von Beobachtungen validiert. Fallstudien werden durchgeführt werden für geomagnetische Stürme, die durch Korotating Interaction Regions (CIR) und solare koronale Massenauswürfe (CMEs) ausgelöst wurden, um zu untersuchen, wie die verschiedenen Prozesse unterschiedliche Bereiche der Atmosphäre beeinflussen.
Eine Verlässlichkeit von Vorhersagen des Klimawandels ist nur dann gegeben, wenn die dabei verwendeten numerischen Modelle das gegenwärtige Klima aus den richtigen Gründen korrekt simulieren. Offene Fragen betreffen z.B. dynamische Aspekte wie die Vorhersage einer Verstärkung der Brewer-Dobson-Zirkulation, den dynamischen Einfluss der Stratosphäre auf die Troposphäre und ein Überschießen in der Erholung der Ozonschicht. Eine besonders große Unsicherheit stellen in diesem Zusammenhang interne Schwerewellen (SW) dar, die durch gegenwärtige Chemie-Klimamodelle nicht aufgelöst werden. Ihr Einfluss muss durch Parametrisierungen erfasst werden, die heutzutage stark vereinfacht sind. Die Forschergruppe (FG) wird explizite Modelle für die Anregung, Ausbreitung und Dissipation von SW formulieren, die mathematisch und physikalisch konsistent sind. Diese werden anhand von prozessauflösenden Simulationen und Messungen validiert. Spezielle Beachtung werden die Mehrskalenwechselwirkungen von SW mit Turbulenz und der balancierten Strömung finden, sowie die Wechselwirkung von kleinskaligen, nichtaufgelösten SW mit großskaligen, aufgelösten SW. Die entwickelten Modelle werden in eine einheitliche SW-Parametrisierung münden, von den Quellen bis zur Dissipation. Sowohl die SW-Parametrisierung als auch globale SW-erlaubende und lokale SW-auflösende Simulationen sollen verwendet werden, um die Unsicherheiten der SW-Effekte auf die atmosphärische Zirkulation, auf großskalige dynamische Prozesse und auf den Klimawandel einzuschränken. Die Untersuchungen der Wellenprozesse selbst als auch ihrer globalen Auswirkungen werden auf der engen interdisziplinären Wechselwirkung zwischen Mathematik, Theorie, hochauflösender numerischer Modellierung und Messungen basieren. Diese Kombination begründet sich darin, dass nur Messungen den direkten Bezug zur Realität haben, nur Theorie uns verstehen lehrt, und nur hochauflösende Modellierung eine detaillierte Diagnose erlaubt. Ein dergleichen umfassendes Programm übersteigt bei weitem die Möglichkeiten einzelner Institute oder ihrer bilateralen Zusammenarbeit. Es erfordert hingegen eine FG, in der experimentelle, numerische, theoretische und mathematische Erfahrungen zusammengeführt werden. Die langfristigen Ergebnisse der FG sollen sein:- Eine erweiterte und vertiefte Kenntnis der räumlichen, zeitlichen und spektralen Verteilung von SW in der Atmosphäre.- Ein wesentlich verbessertes Verständnis der Prozesse, welche die korrespondierende SW-Dynamik erzeugen und kontrollieren.- Darauf aufbauend eine Verbesserung der Belastbarkeit und Vollständigkeit der Parametrisierung von SW als Subgitterskalenphänomen, Quellprozesse, SW-Ausbreitung, die Wechselwirkung von SW mit der aufgelösten Strömung und SW-Dissipation betreffend.- Als Ergebnis ein verlässlicheres Verhalten von SW-Parametrisierungen unter anomalen Bedingungen, z.B. dem Klimawandel.
Wir schlagen vor, den von uns entwickelten Gaschromatographen GhOST-MS (Gas chromatograph for the Observation of tracers - coupled with a mass spectrometer) während der HALO Kampagne WISE einzusetzen um eine breite Palette von Tracern mit unterschiedlichen Lebenszeiten (von fast unendlich wie SF6 bis wenige Wochen, wie CHBr3) in der unteren und untersten Stratosphäre zu messen. Diese Messungen sollen gemeinsam mit den aus den Kampagnen TACTS, SALSA und POLSTRACC vorhandenen Beobachtungen ausgewertet werden. Bei der Auswertung wollen wir uns auf zwei Hauptaspekte konzentrieren. Dies sind die Ableitung von Transit-Zeit Verteilungen (Altersspektren) und die Bestimmung des Halogenbudgets der unteren Stratosphäre, insbesondre des Brombudgets. Die Auswertungen sollen für die verschiedenen Jahreszeiten der Kampagnen und auch im Hinblick auf unterschiedliche meteorologische Situation durchgeführt werden. Zur Ableitung der Altersspektren soll eine neue Methode entwickelt werden, die es erlaubt auch sogenannte bimodale Altersspektren abzuleiten, was eine bessere Beschreibung der Transportzeitverteilung der unteren und untersten Stratosphäre ermöglichen wird. Hierzu ist eine enge Zusammenarbeit mit dem Forschungszentrum Jülich und den Arbeiten zum CLaMS Modell geplant. Als Grundlage für die Methode zur Ableitung der Altersspektren soll der von Ehhalt et al. (2007) veröffentliche Ansatz verwendet werden. Beim Halogenbudget sollen unsere Messungen vor allem verwendet werden um abzuleiten, wieviel anorganisches Brom und Chlor aus kurzlebigen organischen Quellgasen in der unteren Stratosphäre vorhanden ist und dort zum Ozonabbau beitragen kann. Diese Daten sollen mit quasi-simultanen Messungen anorganischer Halogen-Komponenten der Universität Heidelberg kombiniert werden um insbesondre ein komplettes Brombudget der untersten Stratosphäre aufzustellen.
The N2O emissions were estimated by calculating the change in total N2O flux. The total N2O global flux (TgN/yr) was calculated by clubbing the new SPICE core N2O data (Azharuddin et al, 2023) with the existing data from EPICA Dome C (EDC), Dronning Maud Land (EDML) (Flückiger et al., 2002; Schilt et al., 2010), Talos Dome Ice (TALDICE), North Greenland Ice Core Project (NGRIP) (Fischer et al., 2019), Law Dome (Rubino et al., 2019) and Styx and NEEM (Ryu et al., 2020) ice cores using a two-box model. The model assumed the stratosphere and troposphere as individual boxes where the stratospheric N2O destruction and troposphere-stratosphere N2O exchange were well constrained.
In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.
Unter Verwendung monatlich gemittelter Wind- und Temperaturfelder wird die troposphaerische Hintergrund-Chemie in ihren wesentlichen Reaktionswegen simuliert. Die allgemeine Windzirkulation mischt stratosphaerisches Ozon in die Troposphaere ein. In der unbelasteten Troposphaere wird dieses Ozon grundsaetzlich photochemisch abgebaut. Das Vorhandensein von Stickoxyden kann aber auf katalytischem Wege im Zuge der Methanoxidation auch zur Produktion von troposphaerischem Ozon fuehren. Das Modell ist in der Lage diese Vorgaenge auf einem 10 Grad mal 10 Grad mal 100 hPa Gitter in 2h-Schritten ueber mehrere Jahre zu simulieren. An der Erweiterung der Modellchemie (auch Wolkenchemie) wird gearbeitet.
El Niño ist die warme Phase der El Niño/Southern Oscillation (ENSO), und beschreibt die dominante Variabilität der Tropen auf Zeitskalen von Monaten bis Jahren. Obwohl ENSO im tropischen Pazifik geschieht, werden starke regionale und globale Einflüsse auf das Klima, auf die Ökosysteme der Meere und auf dem Land, und damit auch auf die Wirtschaft einzelner Länder beobachtet. Klimamodelle sagen vorher, dass El Niño sich unter dem Einfluss der globalen Erwärmung verstärken könnte, und dass sich sogenannte Super El Niños entwickeln könnten, d.h. El Niño Ereignisse, welche stärker und langlebiger sind als die stärksten im 20. und 21. Jahrhundert beobachteten Ereignisse. Es ist allerdings noch unklar, ob sich zum Beispiel die sogenannten Teleconnections, also Fernwirkungen von El Niño, linear mit der Stärke des Ereignisses im tropischen Pazifik entwickeln werden. Es ist zudem noch unzureichend erforscht, ob sich die Teleconnections selbst verändern werden. Es gibt aber Hinweise, dass sich die Teleconnections von El Niño nichtlinear verhalten, und dass daher ein Super El Niño völlig andere globale Auswirkungen haben könnte als ein historischer El Niño. Durch die Vorhersage der Klimamodelle, dass sich solche Super El Niño - Ereignisse in Zukunft häufen könnten, ist ein besseres Verständnis möglicher Nichtlinearitäten von Teleconnections nötig. Dieses Forschungsvorhagen untersucht die Nichtlinearität in der Stärke und im Charakter von El Niño Teleconnections für eine Erde in einem wärmeren Klima. Im Speziellen wird die Fernwirkung von El Niño auf die Troposphäre und Stratospähre der mittleren Breiten in der Nord- und Südhalbkugel untersucht.
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