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Führen elektrochemische Prozesse in der Eisphase in hochreichender Konvektion zur Bildung von Partikeln in der oberen Troposphäre?

Der Klimawandel stellt eines der größten Probleme unserer Gesellschaft der nächsten Jahrzehnte dar. Verlässliche Klimaprognosen sind in diesem Zusammenhang von enormer politischer und sozioökonomischer Relevanz. Genaue Vorhersagen sind jedoch derzeit durch ein noch begrenztes Verständnis wichtiger atmosphärischer Parameter, wie zum Beispiel der chemischen Zusammensetzung der Atmosphäre, der Aerosolbelastung, den Zirruswolken und Zirkulationsrückkopplungen in der oberen Troposphäre/unteren Stratosphäre (OTUS) nur sehr eingeschränkt möglich. Insbesondere unser Wissen über die wichtigsten klimarelevanten atmosphärischen Bestandteile wie z.B. der Wasserdampf, Eis- und Aerosolpartikel ist unvollständig.Kürzlich wurden in der OTUS starke Partikelneubildungsereignisse beobachtet, in einer Region, in der Eisbildung und tiefe Konvektion vorherrschen. Es scheint, dass die Region überhalb troposphärischen Wolken ein günstiger Ort für die Bildung neuer Teilchen ist. Der zugrunde liegende Bildungsmechanismus ist jedoch nur sehr qualitativ verstanden. Diese Partikelneubildungsereignisse sind möglicherweise mit der Bildung von kondensierbaren Dämpfen in großer Höhe verbunden und nicht nur mit dem Aufsteigen verschmutzter Luftmassen, die diese enthalten. Partikelneubildung erfordert somit eine Quelle von atmosphärischen Oxidationsmitteln, die die Flüchtigkeit von Vorläufergasen reduzieren, um Partikel im unteren Nanometerbereich durch Gas-zu-Partikel-Umwandlung zu bilden. Diese Oxidationsmittelquelle muss stark genug sein, um mit den durch die bereits vorhandenen Partikel induzierten Kondensationssenken zu konkurrieren.Wir vermuten, dass die Bildung von Eispartikeln durch das Gefrieren von unterkühltem flüssigem Wasser, gefolgt von Wasserkondensation, Quellen von H2O2 oder HOx-Radikalen in der OTUS sind, die zur Partikelneubildung führen Es ist bekannt, dass das Gefrieren wässriger Lösungen elektrische Felder erzeugt (sogenannter Workman-Reynolds-Effekt). In ähnlicher Weise wurde kürzlich gezeigt, dass die bevorzugte Orientierung der Wassermoleküle an der Grenzfläche zwischen Luft und Wasser ein elektrisches Grenzflächenpotential induziert. Solche lokalisierten elektrischen Felder können elektrochemische Prozesse in oder auf den Eispartikeln induzieren, die H2O2 oder HOx produzieren und erheblich zur Oxidationskapazität der Atmosphäre beitragen, wodurch die Bildung neuer Partikel und Wolken und schließlich der Strahlungshaushalt und das Klima der Erde beeinflusst werden. Diese Hypothese wird durch einige sehr aktuelle aktuelle Messungen gestützt.Dieses Projekt hat zum Ziel, diese Oxidationsprozesse zu charakterisieren und quantifizieren.

Vermessung des Brom- und Iodgehalts in der unteren und mittleren Stratosphäre

In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.

Von El Nino zu Super - El Nino: Wie wird das Wetter beeinflusst?

El Niño ist die warme Phase der El Niño/Southern Oscillation (ENSO), und beschreibt die dominante Variabilität der Tropen auf Zeitskalen von Monaten bis Jahren. Obwohl ENSO im tropischen Pazifik geschieht, werden starke regionale und globale Einflüsse auf das Klima, auf die Ökosysteme der Meere und auf dem Land, und damit auch auf die Wirtschaft einzelner Länder beobachtet. Klimamodelle sagen vorher, dass El Niño sich unter dem Einfluss der globalen Erwärmung verstärken könnte, und dass sich sogenannte Super El Niños entwickeln könnten, d.h. El Niño Ereignisse, welche stärker und langlebiger sind als die stärksten im 20. und 21. Jahrhundert beobachteten Ereignisse. Es ist allerdings noch unklar, ob sich zum Beispiel die sogenannten Teleconnections, also Fernwirkungen von El Niño, linear mit der Stärke des Ereignisses im tropischen Pazifik entwickeln werden. Es ist zudem noch unzureichend erforscht, ob sich die Teleconnections selbst verändern werden. Es gibt aber Hinweise, dass sich die Teleconnections von El Niño nichtlinear verhalten, und dass daher ein Super El Niño völlig andere globale Auswirkungen haben könnte als ein historischer El Niño. Durch die Vorhersage der Klimamodelle, dass sich solche Super El Niño - Ereignisse in Zukunft häufen könnten, ist ein besseres Verständnis möglicher Nichtlinearitäten von Teleconnections nötig. Dieses Forschungsvorhagen untersucht die Nichtlinearität in der Stärke und im Charakter von El Niño Teleconnections für eine Erde in einem wärmeren Klima. Im Speziellen wird die Fernwirkung von El Niño auf die Troposphäre und Stratospähre der mittleren Breiten in der Nord- und Südhalbkugel untersucht.

Quantifizierung des Einflusses der stratosphärischen Zirkulation auf die Abschätzung troposphärischer Emissionen

Neue Studien zeigen, dass die Emissionen eines der wichtigsten Fluochlorkohlenwasserstoffe (FCKWs), des CFC--11, seit 2012 wieder ansteigen, was eine ernste Bedrohung für die Ozonschicht bedeutet. Allerdings sind die Abschätzungen der FCKW Emissionen mit großen Unsicherheiten behaftet. Die größte Unsicherheit stammt von Änderungen der stratosphärischen Zirkulation und deren Darstellung in derzeitigen atmosphärischen Modellen und Reanalysen. Die Methodiken, um diese Zirkulationsänderungen in Modellen besser einzuschränken, sind unzureichend.Ziel des Projekts ist es den Einfluß von Jahr-zu-Jahr Variabilität und dekadischen Änderungen im stratosphärischen Transport auf troposphärische Änderungen langlebiger Spurenstoffe, mit Fokus auf FCKWs, besser zu verstehen. Dazu werden neue Methodiken entwickelt und verbessert, um das stratosphärische Altersspektrum abzuleiten, die Verteilung der Transportzeit durch die Stratosphäre. In einem ersten Schritt wird die Methoden-Evaluierung im Modell durchgeführt. Drei verschiedene Methodiken zur Berechnung des Altersspektrums aus Mischungsverhältnissen chemischer Spezies werden verglichen. Diese Methodiken basieren auf (i) einer inversen Gauss-Funktions Parametrisierung, (ii) einer verbesserten Parametrisierung, und (iii) einer direkten Inversions-Methode. Für einen "proof of concept" werden die Resultate aller drei Methoden mit Altersspektren aus dem Lagrangeschen Atmosphären-Modell CLaMS verglichen, die im Modell exakt mit einer Pultracer-Methode berechnet werden. Im zweiten Schritt werden die Methodiken angewendet auf hochaufgelöste in-situ Spurengas-Messdaten aus Luftproben von Flugzeug-Messungen und von neuesten AirCore Messungen. Die Kombination von neuartigen Simulations- und Berechnungs-Methoden mit neuesten Messdaten zur Bestimmung des stratosphärischen Altersspektrums wird zu bisher nicht dagewesenen Einschränkungen des stratosphärischen Transports in Modellen führen. Durch Vergleich der Modell-Altersspektren aus Simulationen die mit verschiedenen meteorologischen Reanalysen angetrieben wurden, einschließlich der neuesten ERA5 Reanalyse und älterer Produkte (ERA-Interim, MERRA-2, JRA-55), soll die Robustheit der Modell-Darstellung stratosphärischer Transportänderungen abgeschätzt werden. Schließlich werden die Variabilitäten im stratosphärischen Transport untersucht und quantifiziert, sowie die Effekte dieser Variabilität auf die Spurengaszusammensetzung der unteren Stratosphäre und auf troposphärische Trends. Die aus dem Projekt resultierenden verbesserten Methodiken zur Abschätzung troposphärischer Spurenstoff-Budgets sollen der wissenschaftlichen Community zugänglich gemacht werden, und werden einen wichtigen Schritt darstellen hin zu einer verbesserten Berechnung von Emissionen langlebiger ozonzerstörender Substanzen und Treibhausgase.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Einfluss von Jet-Front Systemen in der oberen Troposphäre auf die mesoskalige Struktur der Tropopauseninversionsschicht und Stratosphären-Troposphären Austausch (MESO-TIL)

Der vorliegende Antrag ist der HALO Mission WISE zuzuordnen. Ein besonderes Augenmerk liegt dabei auf der Bildung der Tropopauseninversionsschicht (TIL) und deren Einfluss auf Stratosphären-Troposphären Austausch (STE) auf der Mesoskala. Diesem Projekt dienen idealisierte Studien der TIL in baroklinen Lebenszyklen als Grundlage. Die Hauptziele sind dabei die Überprüfung der Ergebnisse der idealisierten Studien zur TIL Bildung genauso wie ein erweitertes Verständnis der Prozesse, die zum STE auf der Mesoskala beitragen. Dabei soll auf drei wissenschaftliche Fragestellungen genauer eingegangen werden: (1) Wie stark schwankt die TIL in ihrem Auftreten über dem Nordatlantik, vor allem im Bereich barokliner Lebenszyklen und im Bereich von STE? (2) Welche Prozesse liefern den größten Beitrag zur TIL auf der Mesoskala und welchen Einfluss hat dies auf STE? (3) Wie groß ist der Beitrag von klein-skaligen Wellen in der unteren Stratosphäre auf die TIL Bildung und die Ausdehnung der extratropischen Mischungsschicht? Eine Kombination von Methoden wird verwendet werden um diese Fragen zu beantworten. Analysedaten des EZMW werden zusammen mit Lagrangeschen Methoden benutzt, um die TIL und STE über dem Nordatlantik zu untersuchen. Der Nordatlantik ist das Gebiet, das auch während WISE untersucht werden soll. Darüber hinaus sollen für WISE hoch aufgelöste Modellsimulationen mit dem neuen numerischen Wettervorhersagemodell ICON durchgeführt werden. Dabei sollen zum einen die Beiträge diverser Prozesse auf die Bildung der TIL am Beispiel von realen Zyklonen und Antizyklonen untersucht werden. Des Weiteren sollen die Modelldaten zusammen mit Beobachtungsdaten verwendet werden um den Einfluss der TIL und von klein-skaligen Wellen auf die vertikale Ausdehnung der extratropischen Mischungsschicht zu bestimmen.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), WISE: Wellengetriebener isentroper Austausch

Änderungen der Verteilung von Spurenstoffen wie Wasserdampf und Ozon, sowie die Verteilung von Zirruspartikeln in der unteren Stratosphäre/oberen Troposphäre (UTLS) haben einen großen Einfluss auf den Strahlungsantrieb. Unsicherheiten in der Beschreibung von Mischungsprozessen führen zu großen Unsicherheiten der Abschätzung des Strahlungsantriebs und sind deshalb von großer Bedeutung für die Quantifizierung des Klimawandels. Deshalb ist es wichtig, physikalische und chemische Prozesse (z.B. Austauschprozesse von Luftmassen, Zirrusbildung) zu quantifizieren, die die Zusammensetzung der UTLS bestimmen. Die sogenannte 'overworld' oberhalb von Theta=380K beeinflusst unmittelbar die Zusammensetzung der extratropischen Stratosphäre im Sommer durch Luftmassen, die aus der Region der asiatischen Monsunzirkulation stammen. Brechende planetare Wellen transportieren Monsun beeinflusste Luft in höhere Breiten, wo sie zum dortigen Wasserdampf- und Spurenstoffbudget beitragen. Die untere Grenze der UTLS, die extratropische Tropopausenschicht (ExTL), wird durch schnellen und effizienten bidirektionalen (quasi-isentropen) Austausch mit der Troposphäre gekennzeichnet. Die obere Grenze der der ExTL korrespondiert mit der Lage der Tropopauseninversionsschicht (TIL), die eine Region erhöhter statischer Stabilität oberhalb der Tropopause darstellt. Der Einfluss infrarotaktiver Tracer wie Wasserdampf oder Ozon auf die Temperaturstruktur macht die TIL zu einem sensitiven Indikator für Änderungen des Wasserdampf- oder Ozongehaltes oder auch Änderungen der Tropopausen Temperatur. Diese wirkt auf den Wasserdampfgehalt, der wiederum die statische Stabilität beeinflusst. WISE untersucht den Zusammenhang zwischen Zusammensetzung und der dynamischen Struktur der UTLS innerhalb der folgenden vier Hauptthemen:- Zusammenhang zwischen TIL und Spurengasverteilung in der unteren Stratosphäre- Wellenbrechung von planetaren Wellen und Wasserdampftransport in die extratropische untere Stratosphäre - Halogenierte Substanzen und deren Effekt auf Ozon in der UTLS- Nichtsichtbare Zirruspartikel und deren Effekt auf die UTLSBei WISE werden diese Themen mit einer neuartigen Nutzlast untersucht, die 2D- und 3D-Messungen von Spurenstoffen und Temperatur, Dropsondendaten und hochaufgelöste in-situ Spurengasmessungen vereint. Eine einzigartige Kombination von Limb- und Nadirmessngen wird verwendet, um die Eigenschaften optisch dünner Zirren in der UTLS Region zu untersuchen. Hochpräzise in-situ Daten erlauben detaillierte Untersuchungen zu Mischungsprozessen mit hoher Auflösung, sowie Zeitskalen und Altersbestimmung der Luft. WISE wird im September / Oktober stattfinden, und daher unmittelbar den Einfluss des sich auflösenden Monsuns auf die extratropische UTLS vermessen. Durch die Kombination mit Lagrange'schen und prozessorientierten Modellen wird der relative Beitrag verschiedener Quellregionen als auch Transportzeitskalen und Prozesse quantifiziert.

Schwerpunktprogramm (SPP) 1294: Bereich Infrastruktur - Atmospheric and Earth system research with the 'High Altitude and Long Range Research Aircraft' (HALO), Untersuchung der Auswirkungen von Zirren in hohen Breiten auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre

Die Auswirkungen von Zirrus-Wolken auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre sind ein nur mit großen Unsicherheiten bekannter Faktor im globalen Klimawandel. Die Nukleation und das Wachstum von Eispartikeln in Zirren können die vertikale Umverteilung des wichtigsten Treibhausgases Wasserdampf (H2O) bewirken. Weiterhin sind Eispartikel in Zirren in der Lage, Salpetersäure (HNO3) und weitere Verbindungen aufzunehmen und vertikal umzuverteilen. Genaue Simulationen von Zirren und deren Auswirkungen auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre stellen eine Herausforderung für numerische Wettervorhersagemodelle und Chemie-Klima-Modelle dar. In dem vorgestellten Projekt sollen mittels Messungen des GLORIA-Spektrometers während der HALO-Mission (High Altitude and LOng range research aircraft) POLSTRACC/GW-LCYCLE/SALSA und Modell-Simulationen die Auswirkungen von Zirren auf die chemische Zusammensetzung der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre in hohen Breiten untersucht werden.

Dreidimensionale globale Modellrechnung der troposphaerischen Luftchemie

Unter Verwendung monatlich gemittelter Wind- und Temperaturfelder wird die troposphaerische Hintergrund-Chemie in ihren wesentlichen Reaktionswegen simuliert. Die allgemeine Windzirkulation mischt stratosphaerisches Ozon in die Troposphaere ein. In der unbelasteten Troposphaere wird dieses Ozon grundsaetzlich photochemisch abgebaut. Das Vorhandensein von Stickoxyden kann aber auf katalytischem Wege im Zuge der Methanoxidation auch zur Produktion von troposphaerischem Ozon fuehren. Das Modell ist in der Lage diese Vorgaenge auf einem 10 Grad mal 10 Grad mal 100 hPa Gitter in 2h-Schritten ueber mehrere Jahre zu simulieren. An der Erweiterung der Modellchemie (auch Wolkenchemie) wird gearbeitet.

Photochemie von wichtigen reaktiven Stickstoffverbindungen in der Mesosphäre/unteren Thermosphäre und Stratosphäre

Starkes Nachtleuchten tritt in der oberen Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MUT) der oberen Erdatmosphäre auf und enthält eine Emissionsschicht, die von angeregtem Stickstoffdioxid (NO2) hervorgerufen wird. Anregungsmechanismen, die zum angeregten Stickstoffdioxid in der MUT und Stratosphäre beitragen, stehen im Mittelpunkt dieses Projekts, da sie nicht gut verstanden sind. Stickstoffdioxid ist auch in der Stratosphäre wichtig, da es zum Ozonabbau beiträgt. Die Photochemie von reaktiven Stickstoffverbindungen (N, NO, NO2) wird in der MUT und der Stratosphäre auf der Grundlage der jetzt verfügbaren globalen Emissionsmessungen analysiert. Für diese Aufgabe wird das MAC-Modell (Multiple Airglow Chemie) erweitert, um Reaktionen mit reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoffverbindungen (O(3P), O(1D), O3 und H, OH, HO2) zu berücksichtigen. Berechnungen mittels der aktuellen MAC Version ermöglichen die Berücksichtigung von reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoff-verbindungen. Diese Berechnungen wurden auf der Grundlage von in situ Raketenmessungen in der MUT validiert. In Anbetracht früherer Studien zur Untersuchung der Stickstoffdioxid-emissionen wird die Berechnung der Konzentrationen der wichtigsten Repräsentanten von reaktiven Sauerstoff-, Wasserstoff- und Stickstoffverbindungen in der Stratosphäre unter Verwendung der erweiterten Version des MAC-Modells auf der Grundlage neuer Messungen durchgeführt. Reaktionen, die in der erweiterten Version des MAC-Modells berücksichtigt werden, können in ein photochemisches Modul eines GCM (general circulation model) übernommen werden.

Ableitung von Statistiken höherer Ordnung aus Winddaten der unteren und mittleren Atmosphäre (HONDA)

Nichtlineare, stochastische und dissipative geophysikalische Strömungen in Atmosphäre und Ozean sind Teil der Turbulenztheorie. Diese beeinflussen die Dynamik im Bereich von Zentimetern bis zu mehreren hundert Metern sowie die meso- und synoptischen Skalen. Ein Beispiel hierfür ist das Powerspektrum von mesoskaligen horizontalen Winden, das sich statistisch ähnlich wie Meterskalen verhält und mit den Vorhersagen der klassischen isotropen 3D Turbulenz übereinstimmt, wie sie in der Arbeit von Nastrom und Gage von 1984 gefunden wurde. Diese Erkenntnis machte neue Turbulenztheorien nötig, die eine Alternative zur klassischen Erklärung der Schwerewellen bieten könnten, um die Physik hinter der mesoskaligen Dynamik in geophysikalischen Strömungen zu verstehen, wie etwa die Theorie der stratifizierten (geschichteten) Turbulenz (ST). Ein leistungsfähiges Untersuchungsinstrument der ST-Theorie ist die Analyse von Statistikdaten höherer Ordnung von Zustandsvariablen, die das mittlere Strömungsverhalten beschreiben. Dies gilt insbesondere für die Strukturfunktion (SF), die Messungen der gleichen Parameter zu verschiedenen Zeitpunkten und an verschiedenen Orten auf einen einzigen Wert, durch die Schätzung von Ensemble-Mittelwerten, synthetisiert. Eine wesentliche Einschränkung bei der Untersuchung der mesoskaligen Dynamik der Winde durch die Abschätzung von SFs hoher Ordnung für verschiedene atmosphärische Höhen ist jedoch der Mangel an geeigneten Messmöglichkeiten, die die horizontalen Mesoskalen mit ausreichend hoher Auflösung und zeitkontinuierlich erfassen können. Im Bereich der Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MLT) haben multistatische Meteorradarsysteme (SMRs) kürzlich bewiesen, dass sie diese Anforderungen erfüllen. Im Rahmen dieses Projekts werden zwei Hauptthemen verfolgt. Das erste ist die umfassende Analyse und Charakterisierung von SFs zweiter Ordnung der horizontalen mesoskaligen Winde aus multistatischen SMRs Beobachtungen in der MLT-Region. Wir wollen die Gültigkeit der Eigenschaft der horizontalen Isotropie beurteilen und ihre Auswirkungen auf die Dynamik von Rotations- und Divergenzmoden bewerten. Für diese Aufgaben stehen Messungen in mittleren und hohen Breitengraden zur Verfügung. Das zweite Hauptthema ist die Anwendung von Wind-SFs höherer Ordnung, die über die zweite Ordnung hinausgehen, unter Verwendung von MST-Radarwinddaten an einem einzelnen Standort. Die Anwendung der Taylor-Approximation Methode wird die Untersuchung der räumlichen Verschiebungen erleichtern, die aus zeitlichen Verzögerungen bestimmt werden. Die Methode wird anhand von Winden in der oberen Troposphäre und der unteren Stratosphäre implementiert und dann auf die mesosphärischen Winde ausgedehnt. Die Ergebnisse dieses Projekts werden Erkenntnisse über die Unterschiede und Gemeinsamkeiten im statistischen Verhalten der mesoskaligen Winde in verschiedenen atmosphärischen Höhen liefern.

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