Aus Untersuchungen einer amerikanischen Arbeitsgruppe geht hervor, dass Fluorchlorkohlenwasserstoffe die die Erde umgebende Ozonschicht abbauen. Ueber das Mass dieses Abbaus lassen sich keine exakten Angaben machen, da zu viele Konzentrationen beteiligter Reaktanden und Gleichgewichts bzw. Geschwindigkeitskonstanten nur ungenuegend bekannt sind. Eine sehr grosse Bedeutung kommt bei den Berechnungen der HCl-Konzentration in der Troposphaere und Stratospaere zu. Das analytische Problem HCl-Konzentrationen, die kleiner als 0,01 ppbv sind, in der Troposphaere zu bestimmen, laesst sich nur durch neue Methoden loesen. Zur Zeit sind wir deshalb mit der Ausarbeitung von zwei Methoden beschaeftigt. Bei der ersten Methode wird zunaechst traegerfreies CrO3 durch Kernreaktionen hergestellt. Anschliessend erfolgt mit dem zu bestimmenden HCl eine Umsetzung und das gebildete CrO2Cl2 wird verfluechtigt und durch Bestimmung der Aktivitaet eine HCl-Bestimmung durchgefuehrt. Bei dem zweiten Verfahren wird die Selektivitaet eines EC-Detektors fuer bestimmte Substanzen ausgenutzt. HCl wird entweder mit halogenierten Epoxiden umgesetzt oder perfluorierte organische Verbindungen werden gespalten. Die entstehenden Verbindungen werden gaschromatographisch abgetrennt und mit hoher Nachweisempfindlichkeit mit einem EC-Detektor nachgewiesen.
Das Projekt VolARC ist eines von fünf Projekten des Antrags für die zweite Phase der DFG Forschungsgruppe VolImpact (FOR 2820), deren erste Phase im Frühjahr 2019 begann. VolARC befasst sich mit wichtigen und offenen Fragen vulkanischer Effekte auf stratosphärische Aerosole und deren Einfluss auf die Strahlungsbilanz des Erdsystems. Basierend auf den Arbeiten der laufenden Phase I sollen in Phase II folgende drei Themen bearbeitet werden:(1) Konsolidierung des Verständnisses der Entwicklung stratosphärischer Aerosolparameter nach Vulkanausbrüchen und Untersuchung der Gründe für die verbleibenden Unterschiede zwischen beobachteten und modellierten stratosphärischen Aerosolparametern (Aerosolextinktionsprofile, optische Tiefe und insbesondere die Teilchengrößenverteilung stratosphärischer Aerosols), sowie Behebung der Ursachen für die Unterschiede. Insbesondere die zeitliche Entwicklung der Aerosolgrößenverteilung soll besser verstanden werden. (2) Untersuchung des Einflusses von Modellauflösung und Transport auf die Entwicklung vulkanischer Aerosolwolken in der Stratosphäre. In Phase II wird ein “Seamless Simulation”-Ansatz verwendet, der mittels mehrerer Nests eine konsistente Modellierung aller relevanten Prozesse auf den entsprechenden Skalen ermöglicht, von der initialen Entwicklung der Vulkanwolke bis hin zu globalen und längerfristigen Skalen. (3) Untersuchung der Fähigkeit von Limb- und Okkultationsinstrumenten, vulkanische Sulfataerosole in der Stratosphäre nach stärkeren Vulkanausbrüchen zu erfassen. Bereits bei relativ moderaten optischen Tiefen wird die Sichtlinie in Limb-Geometrie optisch dicht und eine robuste Bestimmung der Aerosolextinktion problematisch. Außerdem wird untersucht, ob aktuelle Satelliteninstrument in der Lage sind, eine im Rahmen von Geoengineering Aktivitäten künstliche verstärkte stratosphärische Aerosolschicht zu erfassen und zu überwachen. Diese Themen werden durch die Synergy globaler Satellitenbeobachtung stratosphärischer Aerosolparameter im optischen Spektralbereich und globaler Modellsimulationen mit expliziter Aerosolmikrophysik untersucht. Wir werden u.a. unsere eigenen Algorithmen verwenden um aus Messungen vergangener, aktueller und zukünftiger Satelliteninstrumente (bsp. OMPS-LP, SAGE III and SCIAMACHY) Aerosolparameter abzuleiten. Die Modellsimulationen werden hauptsächlich mit ICON-ART durchgeführt, aber auch MAECHAM-HAM-Simulationen werden zum Vergleich mit Messdaten und ICON-ART-Simulationen zum Einsatz kommen. Das VolARC-Projekt ist sehr gut mit den anderen vier VolImpact-Projekten vernetzt, insbesondere durch die definierten übergreifenden Forschungsthemen an denen jeweils mehrere VolImpact-Projekte beteiligt sind. Diese Themen sind: (1) die Aerosolteilchengrößenverteilung, (2) vulkanische H2O-Injektionen in die mittlere Atmosphäre und (3) Strahlungsantrieb durch vulkanische Effekte. Darüber hinaus wird VolARC alle Aktivitäten zur Seamless-Simulation in VolImpact koordinieren.
Mit dem vorliegenden Antrag sollen 2 Hauptziele verfolgt werden. Einerseits wird die Teilnahme des mini-DOAS Instruments an den, für die Mitte 2016 bis Mitte 2019 geplanten HALO Missionen WISE, CAFE, EmerGe, and CoMet beantragt, und andererseits sollen die mit dem Instrument bei früheren Missionen (TACTS/ESMVal, NarVal, Cirrus, Acridicon und OMO) gemessenen Daten und jener aus in Zukunft stattfindenden HALO Missionen bzgl. dreier wissenschaftlicher Hauptziele im Detail ausgewertet, interpretiert und publiziert werden. Die 3 wissenschaftlichen Hauptziele sind: 1. die Untersuchung der Quellen und Senken und die Photochemie der NOx und NOy Verbindungen in der Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) für unterschiedliche photochemische Regime (u.a. Reinluft und durch diverse NOx Quellen verschmutzte Luft), wobei hier das mini-DOAS Instrument mit den Messungen von NO2, (und evt. HONO) zusammen mit den Messungen anderer Instrumenten (z.B. AENEAS, AIMS, ..) zum Gesamtbudget von NOy beiträgt, 2. die Bedeutung der volatiler organischer Verbindungen für die atmosphärische Oxidationskapazität in reiner und verschmutzter Luft durch Messungen von CH2O (und C2H2O2) mit dem mini-DOAS Instrument, die die Schließung des Oxidationsmechanismus VOC größer als oder gleich CH2O größer als oder gleich CO erlauben. 3. Messungen zum Budget und zur Photochemie von Brom in der UTLS, wobei hier das Instrument besonders mit seinen Messungen von BrO zum anorganischen Brombudget beiträgt, das zusammen mit den Messungen der organischen Bromverbindungen (der Universität Frankfurt) das Gesamtbudget an Brom schließt. Alle diese Untersuchungen sollen auch zur Überprüfung der Vorhersagen globaler Chemietransportmodelle (CTMs) (EMAC, CLAMS, TOMCAT/SLIMCAT, ...) dienen.
Das sogenannte 'Climate Engineering' beschreibt ein gezieltes Eingreifen ins Klimasystem mit dem Ziel, der globalen Erwärmung entgegen zu wirken. Zusätzlich zu dem Entfernen von Kohlendioxid und der Beeinflussung von Solarstrahlung (solar radiation management), wurde eine Methode vorgeschlagen, die zu mehr Emission von langwelliger Strahlung in den Weltall führen soll. Hierbei soll der wärmende Effekt der Zirruswolken reduziert werden. Wir wollen diese Methode in unserem Forschungsantrag genauer untersuchen. Wir planen uns auf die mittleren und hohen Breiten der Nordhemisphäre im Winter zu konzentrieren, um die Strahlungseffekte von Zirren auf die Solarstrahlung zu minimieren. Insbesondere möchten wir folgender Frage nachgehen: Ist das Ausdünnen von arktischen Zirren im Winter (AWiCiT) durchführbar und was ist die maximale Abkühlung, die hiermit erreicht werden kann? Die hiermit verbundenen Risiken und Nebenwirkungen des AWiCiT wollen wir auf der regionalen Skala hinsichtlich möglicher Änderungen der arktischen Stratosphäre insbesondere Auswirkungen auf die Ozonschicht sowie mögliche Veränderungen in tiefer liegenden Wolken mit dem gekoppelten Wettervorhersage/Chemiemodell ICON-ART studieren. Mögliche Auswirkungen auf die globale Zirkulation, Meeresströmungen sowie die Meereisbedeckung werden mit Hilfe des globalen gekoppelten Aerosol-Atmosphären-Ozean Klimamodells MPI-ESM-HAM untersucht. Um die oben genannten Fragen zu beantworten, müssen wir die gegenwärtigen globalen Zirkulationsmodelle validieren insbesondere hinsichtlich ihrer Fähigkeit die beobachtete Ausbreitung und Höhe der Zirruswolken im arktischen Winter zu reproduzieren. Des Weiteren werden wir die Transportwege der natürlichen Eiskeime und der Impf-Eiskeime unten den dynamischen Bedingungen im arktischen Winter analysieren um die Lebensdauer der Impf-Eiskeime in der Impfregion abzuschätzen. Sind die Höhen und Flugrouten der kommerziellen Langstreckenflüge geeignet um einen Großteil des Arktischen Zirrus zu impfen oder sollte die Impfgegend in mittlere Breiten ausgedehnt werden? Ist Bismut(III)-iodid (BiI3), das als Impf-Eiskeim hierfür vorgeschlagen wird, unter diesen Umständen der am besten geeignete Impfstoff? Das Ausdünnen der Zirren ist nur dann effektiv, wenn der natürlich Zirrus hauptsächlich durch homogenes Gefrieren von Lösungströpfchen entsteht. Wenn er primär durch heterogene Nukleation gebildet werden würde, würde Impfen zu einer Erwärmung statt Abkühlung führen können. Deshalb müssen die Eigenschaften der Zirren noch besser verstanden werden, insbesondere der Anteil der Zirren, der im heutigen Klima durch heterogene Nukleation gebildet wird.
Wir schlagen vor, den von uns entwickelten Gaschromatographen GhOST-MS (Gas chromatograph for the Observation of tracers - coupled with a mass spectrometer) während der HALO Kampagne WISE einzusetzen um eine breite Palette von Tracern mit unterschiedlichen Lebenszeiten (von fast unendlich wie SF6 bis wenige Wochen, wie CHBr3) in der unteren und untersten Stratosphäre zu messen. Diese Messungen sollen gemeinsam mit den aus den Kampagnen TACTS, SALSA und POLSTRACC vorhandenen Beobachtungen ausgewertet werden. Bei der Auswertung wollen wir uns auf zwei Hauptaspekte konzentrieren. Dies sind die Ableitung von Transit-Zeit Verteilungen (Altersspektren) und die Bestimmung des Halogenbudgets der unteren Stratosphäre, insbesondre des Brombudgets. Die Auswertungen sollen für die verschiedenen Jahreszeiten der Kampagnen und auch im Hinblick auf unterschiedliche meteorologische Situation durchgeführt werden. Zur Ableitung der Altersspektren soll eine neue Methode entwickelt werden, die es erlaubt auch sogenannte bimodale Altersspektren abzuleiten, was eine bessere Beschreibung der Transportzeitverteilung der unteren und untersten Stratosphäre ermöglichen wird. Hierzu ist eine enge Zusammenarbeit mit dem Forschungszentrum Jülich und den Arbeiten zum CLaMS Modell geplant. Als Grundlage für die Methode zur Ableitung der Altersspektren soll der von Ehhalt et al. (2007) veröffentliche Ansatz verwendet werden. Beim Halogenbudget sollen unsere Messungen vor allem verwendet werden um abzuleiten, wieviel anorganisches Brom und Chlor aus kurzlebigen organischen Quellgasen in der unteren Stratosphäre vorhanden ist und dort zum Ozonabbau beitragen kann. Diese Daten sollen mit quasi-simultanen Messungen anorganischer Halogen-Komponenten der Universität Heidelberg kombiniert werden um insbesondre ein komplettes Brombudget der untersten Stratosphäre aufzustellen.
Im Rahmen des Projektes werden flugzeuggetragene Untersuchungen von Ferntransport und Austauschprozessen an der sogenannten Tropopause durchgeführt, die die Grenzfläche zwischen der turbulenten Troposphäre und der stabil geschichteten Stratosphäre bildet. Die Region spielt eine zentrale Rolle für die Strahlungsbilanz der Atmosphäre, sodass Änderungen der chemischen Zusammensetzung sich direkt auf die Oberflächentemperatur auswirken können. Die flugzeuggetragenen Messungen in der arktischen Tropopause im Winter haben zum Ziel, speziell die Rolle von gebirgsinduzierten Schwerewellen für einen Spurenstoffaustausch zu untersuchen und die Zeitskalen und Effizienz dieser Prozesse zu bestimmen. Hierzu werden mit hoher zeitlicher Auflösung geeignete Marker für den Transport (CO, N2O) gemessen. Insbesondere N2O eignet sich hervorragend zur Untersuchung dieser dynamischen Vorgänge, da es in der Troposphäre chemisch inert und fast homogen verteilt ist. Auf Grund dieser Tatsache und des stratosphärischen Vertikalgradientes eignet es sich damit hervorragend, die dynamische Prozesse und Wellenausbreitung innerhalb der Stratosphäre zu untersuchen. Jedoch ist der N2O Gradient an der Tropopause nur schwach ausgeprägt, was eine hohe Messpräzision erfordert. Das Institut für Atmosphärenphysik der Universität Mainz verfügt seit Sommer 2013 über eine flugfähige Messinstrumentierung, die die notwendige Präzision des N2O Nachweises erreicht. Mit dieser Technik sollen im Rahmen einer Messkampagne des Deutschen Zentrums für Luft- und Raumfahrt (DLR) mit dem Messflugzeug Falcon im Januar 2016 in Kiruna / Nordschweden Untersuchungen im Bereich sogenannter Schwerewellen durchgeführt werden, um:1) den Effekt der Wellen auf die Spurengasverteilungen nachzuweisen und turbulente Transportprozesse mit nie dagewesener zeitlicher und räumlicher Auflösung zu vermessen 2) die relevanten Zeitskalen und Wellenlängen für Transport und Mischung zu bestimmen3) Flüsse durch die Tropopause nachzuweisen und zu bestimmen4) die atmosphärischen Prozesse, die zur welleninduzierten Entstehung von Turbulenz und Mischung führen, zu bestimmen Ein in-situ Nachweis von Mischung und Turbulenz war in dieser Form mit N2O und CO Korrelationen bisher nicht möglich und ist mit der erreichten Zeitauflösung und Präzision momentan weltweit einzigartig. Die Kombination mit den Wind- und Turbulenzmessugen der Falcon erlauben es, Austauschflüsse zu quantifizieren und die relevanten Wellenlängen des Spurenstofftransports zu identifizieren. Vergleiche mit dem EULAG Modell erlauben es, die für die Entstehung von welleninduzierter Turbulenz und Mischung relevanten atmosphärischen Bedingungen zu identifizieren.
Der Ozean im Westpazifik ist mit Temperaturen von ganzjährig 30°C der wärmste Ozean der Welt. Im tropischen Westpazifik ist die Lufttemperatur der Grenzschicht weltweit am höchsten und die Ozonkonzentration am niedrigsten. Aufgrund der allgemeinen Advektion der Luftmassen in der unteren und mittleren Troposphäre aus dem Osten durch die Walker-Zirkulation über den Pazifik befindet sich die Luft über dem tropischen Westpazifik für längere Zeit in einer sauberen, warmen und feuchten Umgebung. Der Abbau von reaktiven Sauerstoff- und Ozonvorläufern wie NOx findet daher länger als anderswo in den Tropen, was zu sehr niedrigen Ozonkonzentrationen führte. Dies erhöht die Lebensdauer von kurzlebigen biogenen und anthropogenen Spurengasen. Darüber hinaus begünstigen hohe Meeresoberflächentemperaturen eine starke Konvektion im tropischen Westpazifik, was zu niedrigen Ozonmischungsverhältnissen in den konvektiven Ausflussgebieten in der oberen Troposphäre führen kann. Der Warmpool im Westpazifik ist auch eine wichtige Quellregion für stratosphärische Luft. Daher fallen die Region, in der die Lebensdauer kurzlebiger Spurengase erhöht ist, und die Quellregion der stratosphärischen Luft zusammen. Somit bestimmt die Zusammensetzung der troposphärischen Atmosphäre in dieser Region in hohem Maße auch die globale stratosphärische Zusammensetzung.Ozon ist aufgrund von Rückkopplungsprozessen zwischen Temperatur, Dynamik und Ozon ein wichtiges Spurengas in der Klimaforschung. Da der Warmpool im Westpazifik die Hauptquellenregion für stratosphärische Luft ist, ist die Kenntnis von Ozon und anderen kurzlebigen Spurengasen auch wichtig, um den Transport von Spurengasen in die Stratosphäre zu verstehen.Ziel unseres Projektes ist die Messung des Tagesgangs von Ozon und anderen Spurengasen mit Hilfe der hochauflösenden solaren Absorptions-FTIR-Spektroskopie. Die Messungen liefern die Gesamtsäulendichten von bis zu 20 Spurengasen. Für einige Spurengase erlaubt die Analyse der Spektrallinienform die Ableitung der Konzentrationsprofile in bis zu etwa vier atmosphärischen Höhenschichten. Ergänzt werden die Beobachtungen durch Ozonballonsondierungen, kontinuierliche Messungen der UV-Strahlung, und Modellrechnungen mit einem Chemie-Transport-Modell. Die Messungen sind für den Zeitraum August bis Oktober 2022 geplant, die Auswertung und Interpretation von November 2022 bis Januar 2023.
In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.
Unter Verwendung monatlich gemittelter Wind- und Temperaturfelder wird die troposphaerische Hintergrund-Chemie in ihren wesentlichen Reaktionswegen simuliert. Die allgemeine Windzirkulation mischt stratosphaerisches Ozon in die Troposphaere ein. In der unbelasteten Troposphaere wird dieses Ozon grundsaetzlich photochemisch abgebaut. Das Vorhandensein von Stickoxyden kann aber auf katalytischem Wege im Zuge der Methanoxidation auch zur Produktion von troposphaerischem Ozon fuehren. Das Modell ist in der Lage diese Vorgaenge auf einem 10 Grad mal 10 Grad mal 100 hPa Gitter in 2h-Schritten ueber mehrere Jahre zu simulieren. An der Erweiterung der Modellchemie (auch Wolkenchemie) wird gearbeitet.
The N2O emissions were estimated by calculating the change in total N2O flux. The total N2O global flux (TgN/yr) was calculated by clubbing the new SPICE core N2O data (Azharuddin et al, 2023) with the existing data from EPICA Dome C (EDC), Dronning Maud Land (EDML) (Flückiger et al., 2002; Schilt et al., 2010), Talos Dome Ice (TALDICE), North Greenland Ice Core Project (NGRIP) (Fischer et al., 2019), Law Dome (Rubino et al., 2019) and Styx and NEEM (Ryu et al., 2020) ice cores using a two-box model. The model assumed the stratosphere and troposphere as individual boxes where the stratospheric N2O destruction and troposphere-stratosphere N2O exchange were well constrained.
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