Die Asian Tropopause Aerosol Layer (ATAL), eine Schicht mit erhöhtem Aerosolgehalt, tritt jedes Jahr von Juni bis September in 14-18 km Höhe in einem Gebiet auf, das sich vom Mittelmeer bis zum westlichen Pazifik erstreckt. Hinsichtlich der Zusammensetzung der Partikel, sowie ihrer Bedeutung für die Strahlungsbilanz in dieser klimasensitiven Höhenregion bestehen große Unsicherheiten. Die bisher einzigen Flugzeugmessungen aus dem Zentrum der ATAL wurden 2017 im Rahmen der StratoClim Kampagne von Kathmandu aus gewonnen. Dabei entdeckten wir mit Hilfe des Infrarotspektrometers GLORIA auf dem Forschungsflugzeug Geophysica, dass feste Ammoniumnitrat (AN) â€Ì Partikel einen beträchtlichen Teil der Aerosolmasse ausmachen. Diese zählen zu den effizientesten Eiskeimen in der Atmosphäre. Zudem zeigte die gleichzeitige Messung von Ammoniakgas (NH3) durch GLORIA, dass dieses Vorläufergas durch starke Konvektion in die obere Troposphäre verfrachtet wird. Im Rahmen der PHILEAS-Kampagne schlagen wir eine gemeinsamen Betrachtung von atmosphärischen Modellsimulationen und Messungen vor, um die Zusammensetzung, Ursprung, Auswirkungen und Verbleib der ATAL-Partikel zu untersuchen â€Ì insbesondere im Hinblick auf ihre Prozessierung sowie ihren Einfluss auf die obere Troposphäre und die untere Stratosphäre der nördlichen Hemisphäre. Messungen von monsunbeeinflussten Luftmassen über dem östlichen Mittelmeer sowie über dem nördlichen Pazifik werden es uns erlauben, Luft mit gealtertem Aerosol- und Spurengasgehalt zu analysieren und damit die StratoClim-Beobachtungen aus dem Inneren des Monsuns zu komplementieren. Um dabei die wahrscheinlich geringeren Konzentrationen an Aerosol und Spurengasen zu quantifizieren, schlagen wir vor, die GLORIA-Datenerfassung von NH3 und AN u.a. durch die Verwendung neuartiger spektroskopischer Daten zu verbessern. Ferner werden wir die Analyse der GLORIA-Spektren auf Sulfataerosole sowie deren Vorläufergas SO2 auszudehnen. Auf der Modellseite werden wir das globale Wetter- und Klimamodellsystem ICON-ART weiterentwickeln, um die ATAL unter Einbeziehung verschiedener Aerosoltypen (Nitrat, Ammonium, Sulfat, organische Partikel, Staub) zu simulieren â€Ì unter Berücksichtigung der hohen Eiskeimfähigkeit von festem AN. Modellläufe werden durchgeführt, um einerseits einen globalen Überblick über die Entwicklung der ATAL 2023 zu gewinnen und zudem detaillierte, auf die relevanten Kampagnenperioden zugeschnittene, wolkenauflösende Informationen über die Aerosol-Wolken-Strahlungs-Wechselwirkungen zu erhalten. Über die direkte Analyse der PHILEAS-Kampagne hinausgehend wird diese Arbeit die Grundlage für eine verbesserte Analyse von Aerosolparametern aus GLORIA-Beobachtungen früherer und zukünftiger HALO-Kampagnen sowie aus Satellitenbeobachtungen legen. Darüber hinaus wird sie ICON-ART, einem der zentralen Klimamodellsysteme in Deutschland die Simulation von Aerosolprozessen sowie Aerosol/Wolken-Wechselwirkungen im Zusammenhang mit der ATAL ermöglichen.
Der Klimawandel stellt eines der größten Probleme unserer Gesellschaft der nächsten Jahrzehnte dar. Verlässliche Klimaprognosen sind in diesem Zusammenhang von enormer politischer und sozioökonomischer Relevanz. Genaue Vorhersagen sind jedoch derzeit durch ein noch begrenztes Verständnis wichtiger atmosphärischer Parameter, wie zum Beispiel der chemischen Zusammensetzung der Atmosphäre, der Aerosolbelastung, den Zirruswolken und Zirkulationsrückkopplungen in der oberen Troposphäre/unteren Stratosphäre (OTUS) nur sehr eingeschränkt möglich. Insbesondere unser Wissen über die wichtigsten klimarelevanten atmosphärischen Bestandteile wie z.B. der Wasserdampf, Eis- und Aerosolpartikel ist unvollständig.Kürzlich wurden in der OTUS starke Partikelneubildungsereignisse beobachtet, in einer Region, in der Eisbildung und tiefe Konvektion vorherrschen. Es scheint, dass die Region überhalb troposphärischen Wolken ein günstiger Ort für die Bildung neuer Teilchen ist. Der zugrunde liegende Bildungsmechanismus ist jedoch nur sehr qualitativ verstanden. Diese Partikelneubildungsereignisse sind möglicherweise mit der Bildung von kondensierbaren Dämpfen in großer Höhe verbunden und nicht nur mit dem Aufsteigen verschmutzter Luftmassen, die diese enthalten. Partikelneubildung erfordert somit eine Quelle von atmosphärischen Oxidationsmitteln, die die Flüchtigkeit von Vorläufergasen reduzieren, um Partikel im unteren Nanometerbereich durch Gas-zu-Partikel-Umwandlung zu bilden. Diese Oxidationsmittelquelle muss stark genug sein, um mit den durch die bereits vorhandenen Partikel induzierten Kondensationssenken zu konkurrieren.Wir vermuten, dass die Bildung von Eispartikeln durch das Gefrieren von unterkühltem flüssigem Wasser, gefolgt von Wasserkondensation, Quellen von H2O2 oder HOx-Radikalen in der OTUS sind, die zur Partikelneubildung führen Es ist bekannt, dass das Gefrieren wässriger Lösungen elektrische Felder erzeugt (sogenannter Workman-Reynolds-Effekt). In ähnlicher Weise wurde kürzlich gezeigt, dass die bevorzugte Orientierung der Wassermoleküle an der Grenzfläche zwischen Luft und Wasser ein elektrisches Grenzflächenpotential induziert. Solche lokalisierten elektrischen Felder können elektrochemische Prozesse in oder auf den Eispartikeln induzieren, die H2O2 oder HOx produzieren und erheblich zur Oxidationskapazität der Atmosphäre beitragen, wodurch die Bildung neuer Partikel und Wolken und schließlich der Strahlungshaushalt und das Klima der Erde beeinflusst werden. Diese Hypothese wird durch einige sehr aktuelle aktuelle Messungen gestützt.Dieses Projekt hat zum Ziel, diese Oxidationsprozesse zu charakterisieren und quantifizieren.
PHILEAS (Probing high latitude export of air from the Asian summer monsoon)Die asiatische Sommermonsun Antizyklone (AMA) während des Nordsommers wird als ein Haupttransportweg in die obere Troposphäre / untere Stratosphäre (UTLS) für troposphärische Luftmassen, die viel H2O und Aerosolvorläufergase und Verschmutzung enthalten, gesehen. Neuere Beobachtungen zeigen eine große Bedeutung des Transports von Ammoniumnitrat durch die AMA für das Aerosolbudget und die asiatische Tropopausenaerosolschicht (ATAL), wahrscheinlich auch mit Konsequenzen für die Zirrenbildung.Neuere flugzeuggetragene Messkampagnen konnten die Zusammensetzung und Aerosolgehalt im Inneren der AMA charakterisieren oder werden in unmittelbarer Nähe Messungen erheben. Im Gegensatz dazu wurde der Einfluss von monsungeprägten Luftmassen auf die Gesamtzusammensetzung der nördlichen untersten Stratosphäre, z.B. bei HALO Mesungen nachgewiesen. Allerdings gibt es bisher keine Studie, die den Übergang der AMA Luftmassen in die extratropische unterste Stratosphäre (LMS) und die Konsequenzen für Aerosolprozessierung und Zusammensetzung zeigt. Im Rahmen der früheren HALO Missionen TACTS/ESMVal und WISE hat sich gezeigt, dass der nördliche Zentralpazifik eine Schlüsselregion für diesen Übergang ist.Beobachtungen und Modelldaten zeigen eine besondere Bedeutung des sogenannten ‘eddy-sheddings‘ für die Befeuchtung der nördlichen UTLS an. Diese Eddies stellen isolierte dynamische Anomalien dar, die sich von der AMA gelöst haben und mit der Hintergrundströmung in der Atmosphäre zu zirkulieren beginnen. Die chemische Zusammensetzung der Eddies ist zunächst isoliert von ihrer Umgebung. Dynamische und diabatische Prozesse erodieren jedoch diese Anomalien und führen zu einer allmählichen Vermischung mit dem stratosphärischen Hintergrund.Weitere Transportpfade beeinflussen die Zusammensetzung der UTLS über dem Pazifik im Sommer: i) quasi-horizontales Mischen über den Subtropenjet ii) konvektiver Eintrag tropischer Taifune, die in die Extratropen wandern können iii) Wettersysteme der mittleren Breiten. Bei PHILEAS ist geplant, die relative Bedeutung verschiedener Prozesse für die Gasphasen und Aerosolzusammensetzung der UTLS zu untersuchen. Dabei soll insbesondere die dynamische und chemische Entwicklung ehemaliger AMA Filamente untersucht werden, die sich von der AMA abgespalten haben und über dem Pazifik aus der Troposphäre in die Stratosphäre übergehen.Insgesamt ergeben sich drei Hauptthemen, die die PHILEAS Mission motivieren:1) Welche Haupttransportpfade, Zeitskalen und Prozesse dominieren den Transport aus der AMA in die unterste Stratosphäre?2) Wie entwickeln sich Zusammensetzung der Gasphase und der Aerosole während des Transports speziell durch die 'shed eddies'?3) Welche Bedeutung hat der Prozess der Wirbelablösung für das globale Budget der UTLS speziell von H2O und infrarot-aktiven Substanzen?
Die Bereitstellung genauer, langzeit-stabiler Messdaten wurde vom Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC) im Report des Jahres 2001 als eine der Aktionen höchster Priorität für die zukünftige Klimabeobachtung definiert. Bis jetzt war es nicht möglich, Trends in der Atmosphärentemperatur mit Satellitendaten in überzeugender Genauigkeit zu bestimmen. Radio-Okkultationsdaten (RO), die mittels Signalen von Navigationssatelliten (GNSS - Global Navigation Satellite System) gewonnen werden, haben das Potential, die Probleme traditioneller Datenquellen zu lösen. Die besondere Eignung für die Klimabeobachtung resultiert aus der einzigartigen Kombination aus hoher Genauigkeit, hoher vertikaler Auflösung, Langzeit-Stabilität, globaler Bedeckung und Allwetter-Tauglichkeit. Die Eignung zur Klimabeobachtung wurde durch Simulationsstudien und klimatologische Analysen echter Daten nachgewiesen. CLIMROCC verwendet RO Daten der Okkultationssensoren auf den Satelliten CHAMP, SAC-C, MetOp (Start geplant für April 2006) und COSMIC (Start geplant für März 2006). Mit ihnen werden genaue, validierte Monats-, Saison- und Jahresklimatologien von Temperatur, Geopotentieller Höhe, Feuchte und Refraktivität in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) mit einer horizontalen Auflösung von ca. 500 - 1500 km berechnet. Diese Arbeit baut auf existierenden Einzelsatelliten-Klimatologien von CHAMP auf, der erstmals die Möglichkeit bot, solche Klimatologien zu bilden. Zurzeit werden Temperaturfelder für die Jahre 2002-2005 berechnet; das Projekt wird Ende 2005 abgeschlossen sein. Durch Hinzunahme weiterer Klimaparameter und Ausweitung auf Multisatelliten-Klimatologien, mithilfe der Daten von COSMIC und MetOp, die eine noch höhere Qualität versprechen, zielt CLIMROCC darauf ab, einen neuen Standard für Referenz- Klimatologien in der UTLS Region zu setzen. Die Klimatologien werden modellunabhängig durch statistische Flächenmittelung berechnet, zusammen mit sorgfältigen Abschätzungen der Beobachtungs- und Repräsentativitätsfehler. Sie werden einerseits mit Analysefeldern der führenden Wettervorhersagezentren validiert, andererseits werden die Klimatologien unterschiedlicher RO Sensoren untereinander verglichen. Basierend auf diesen klimatologischen Feldern werden Indikatoren für den Klimawandel untersucht. Das übergeordnete Ziel von CLIMROCC ist, die Änderung des Klimas in der UTLS Region mit neuartiger Genauigkeit und Konsistenz zu beobachten, und damit unsere Fähigkeit zu verbessern, Klimavariabilität und Klimawandel zu detektieren, die Ursachen zu verstehen und gute Klimavorhersagen zu berechnen.
In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.
Unter Verwendung monatlich gemittelter Wind- und Temperaturfelder wird die troposphaerische Hintergrund-Chemie in ihren wesentlichen Reaktionswegen simuliert. Die allgemeine Windzirkulation mischt stratosphaerisches Ozon in die Troposphaere ein. In der unbelasteten Troposphaere wird dieses Ozon grundsaetzlich photochemisch abgebaut. Das Vorhandensein von Stickoxyden kann aber auf katalytischem Wege im Zuge der Methanoxidation auch zur Produktion von troposphaerischem Ozon fuehren. Das Modell ist in der Lage diese Vorgaenge auf einem 10 Grad mal 10 Grad mal 100 hPa Gitter in 2h-Schritten ueber mehrere Jahre zu simulieren. An der Erweiterung der Modellchemie (auch Wolkenchemie) wird gearbeitet.
El Niño ist die warme Phase der El Niño/Southern Oscillation (ENSO), und beschreibt die dominante Variabilität der Tropen auf Zeitskalen von Monaten bis Jahren. Obwohl ENSO im tropischen Pazifik geschieht, werden starke regionale und globale Einflüsse auf das Klima, auf die Ökosysteme der Meere und auf dem Land, und damit auch auf die Wirtschaft einzelner Länder beobachtet. Klimamodelle sagen vorher, dass El Niño sich unter dem Einfluss der globalen Erwärmung verstärken könnte, und dass sich sogenannte Super El Niños entwickeln könnten, d.h. El Niño Ereignisse, welche stärker und langlebiger sind als die stärksten im 20. und 21. Jahrhundert beobachteten Ereignisse. Es ist allerdings noch unklar, ob sich zum Beispiel die sogenannten Teleconnections, also Fernwirkungen von El Niño, linear mit der Stärke des Ereignisses im tropischen Pazifik entwickeln werden. Es ist zudem noch unzureichend erforscht, ob sich die Teleconnections selbst verändern werden. Es gibt aber Hinweise, dass sich die Teleconnections von El Niño nichtlinear verhalten, und dass daher ein Super El Niño völlig andere globale Auswirkungen haben könnte als ein historischer El Niño. Durch die Vorhersage der Klimamodelle, dass sich solche Super El Niño - Ereignisse in Zukunft häufen könnten, ist ein besseres Verständnis möglicher Nichtlinearitäten von Teleconnections nötig. Dieses Forschungsvorhagen untersucht die Nichtlinearität in der Stärke und im Charakter von El Niño Teleconnections für eine Erde in einem wärmeren Klima. Im Speziellen wird die Fernwirkung von El Niño auf die Troposphäre und Stratospähre der mittleren Breiten in der Nord- und Südhalbkugel untersucht.
Starkes Nachtleuchten tritt in der oberen Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MUT) der oberen Erdatmosphäre auf und enthält eine Emissionsschicht, die von angeregtem Stickstoffdioxid (NO2) hervorgerufen wird. Anregungsmechanismen, die zum angeregten Stickstoffdioxid in der MUT und Stratosphäre beitragen, stehen im Mittelpunkt dieses Projekts, da sie nicht gut verstanden sind. Stickstoffdioxid ist auch in der Stratosphäre wichtig, da es zum Ozonabbau beiträgt. Die Photochemie von reaktiven Stickstoffverbindungen (N, NO, NO2) wird in der MUT und der Stratosphäre auf der Grundlage der jetzt verfügbaren globalen Emissionsmessungen analysiert. Für diese Aufgabe wird das MAC-Modell (Multiple Airglow Chemie) erweitert, um Reaktionen mit reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoffverbindungen (O(3P), O(1D), O3 und H, OH, HO2) zu berücksichtigen. Berechnungen mittels der aktuellen MAC Version ermöglichen die Berücksichtigung von reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoff-verbindungen. Diese Berechnungen wurden auf der Grundlage von in situ Raketenmessungen in der MUT validiert. In Anbetracht früherer Studien zur Untersuchung der Stickstoffdioxid-emissionen wird die Berechnung der Konzentrationen der wichtigsten Repräsentanten von reaktiven Sauerstoff-, Wasserstoff- und Stickstoffverbindungen in der Stratosphäre unter Verwendung der erweiterten Version des MAC-Modells auf der Grundlage neuer Messungen durchgeführt. Reaktionen, die in der erweiterten Version des MAC-Modells berücksichtigt werden, können in ein photochemisches Modul eines GCM (general circulation model) übernommen werden.
Nichtlineare, stochastische und dissipative geophysikalische Strömungen in Atmosphäre und Ozean sind Teil der Turbulenztheorie. Diese beeinflussen die Dynamik im Bereich von Zentimetern bis zu mehreren hundert Metern sowie die meso- und synoptischen Skalen. Ein Beispiel hierfür ist das Powerspektrum von mesoskaligen horizontalen Winden, das sich statistisch ähnlich wie Meterskalen verhält und mit den Vorhersagen der klassischen isotropen 3D Turbulenz übereinstimmt, wie sie in der Arbeit von Nastrom und Gage von 1984 gefunden wurde. Diese Erkenntnis machte neue Turbulenztheorien nötig, die eine Alternative zur klassischen Erklärung der Schwerewellen bieten könnten, um die Physik hinter der mesoskaligen Dynamik in geophysikalischen Strömungen zu verstehen, wie etwa die Theorie der stratifizierten (geschichteten) Turbulenz (ST). Ein leistungsfähiges Untersuchungsinstrument der ST-Theorie ist die Analyse von Statistikdaten höherer Ordnung von Zustandsvariablen, die das mittlere Strömungsverhalten beschreiben. Dies gilt insbesondere für die Strukturfunktion (SF), die Messungen der gleichen Parameter zu verschiedenen Zeitpunkten und an verschiedenen Orten auf einen einzigen Wert, durch die Schätzung von Ensemble-Mittelwerten, synthetisiert. Eine wesentliche Einschränkung bei der Untersuchung der mesoskaligen Dynamik der Winde durch die Abschätzung von SFs hoher Ordnung für verschiedene atmosphärische Höhen ist jedoch der Mangel an geeigneten Messmöglichkeiten, die die horizontalen Mesoskalen mit ausreichend hoher Auflösung und zeitkontinuierlich erfassen können. Im Bereich der Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MLT) haben multistatische Meteorradarsysteme (SMRs) kürzlich bewiesen, dass sie diese Anforderungen erfüllen. Im Rahmen dieses Projekts werden zwei Hauptthemen verfolgt. Das erste ist die umfassende Analyse und Charakterisierung von SFs zweiter Ordnung der horizontalen mesoskaligen Winde aus multistatischen SMRs Beobachtungen in der MLT-Region. Wir wollen die Gültigkeit der Eigenschaft der horizontalen Isotropie beurteilen und ihre Auswirkungen auf die Dynamik von Rotations- und Divergenzmoden bewerten. Für diese Aufgaben stehen Messungen in mittleren und hohen Breitengraden zur Verfügung. Das zweite Hauptthema ist die Anwendung von Wind-SFs höherer Ordnung, die über die zweite Ordnung hinausgehen, unter Verwendung von MST-Radarwinddaten an einem einzelnen Standort. Die Anwendung der Taylor-Approximation Methode wird die Untersuchung der räumlichen Verschiebungen erleichtern, die aus zeitlichen Verzögerungen bestimmt werden. Die Methode wird anhand von Winden in der oberen Troposphäre und der unteren Stratosphäre implementiert und dann auf die mesosphärischen Winde ausgedehnt. Die Ergebnisse dieses Projekts werden Erkenntnisse über die Unterschiede und Gemeinsamkeiten im statistischen Verhalten der mesoskaligen Winde in verschiedenen atmosphärischen Höhen liefern.
Aus Untersuchungen einer amerikanischen Arbeitsgruppe geht hervor, dass Fluorchlorkohlenwasserstoffe die die Erde umgebende Ozonschicht abbauen. Ueber das Mass dieses Abbaus lassen sich keine exakten Angaben machen, da zu viele Konzentrationen beteiligter Reaktanden und Gleichgewichts bzw. Geschwindigkeitskonstanten nur ungenuegend bekannt sind. Eine sehr grosse Bedeutung kommt bei den Berechnungen der HCl-Konzentration in der Troposphaere und Stratospaere zu. Das analytische Problem HCl-Konzentrationen, die kleiner als 0,01 ppbv sind, in der Troposphaere zu bestimmen, laesst sich nur durch neue Methoden loesen. Zur Zeit sind wir deshalb mit der Ausarbeitung von zwei Methoden beschaeftigt. Bei der ersten Methode wird zunaechst traegerfreies CrO3 durch Kernreaktionen hergestellt. Anschliessend erfolgt mit dem zu bestimmenden HCl eine Umsetzung und das gebildete CrO2Cl2 wird verfluechtigt und durch Bestimmung der Aktivitaet eine HCl-Bestimmung durchgefuehrt. Bei dem zweiten Verfahren wird die Selektivitaet eines EC-Detektors fuer bestimmte Substanzen ausgenutzt. HCl wird entweder mit halogenierten Epoxiden umgesetzt oder perfluorierte organische Verbindungen werden gespalten. Die entstehenden Verbindungen werden gaschromatographisch abgetrennt und mit hoher Nachweisempfindlichkeit mit einem EC-Detektor nachgewiesen.
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