Die Auswirkungen von flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) auf die Luftqualität und damit auf die Gesundheit der Menschen auf lokaler oder regionaler Skala sind direkt offenkundig durch die schädlichen Effekte auf die Lebenswelt. Noch bedeutender ist die kritische Rolle, die VOC in chemischen Prozessen der Atmosphäre einnehmen. Die Bildung vieler sekundärer organischer Schadstoffe in der Atmosphäre wie Ozon, Peroxide, Aldehyde, Peroxyacetylnitrate und sekundäre organische Aerosole hängt entscheidend von der Verfügbarkeit der VOC und ihrer Vorläufersubstanzen ab. Wir planen die Messung von Isotopenverhältnissen und Konzentrationen spezifischer VOC in der Abluft großer Ballungszentren (MPC) in Europa und Asien durch Einsatz des Luftprobensammlers MIRAH auf den HALO-Missionen EMeRGe-EU und EMeRGe-Asia. Die Luftproben werden im Labor mittels Gaschromatographie-Verbrennungs-Isotopen-Massenspektrometrie analysiert. Isotopenverhältnisse in VOC sind wertvolle Indikatoren zur Untersuchung von Reaktionen, die derzeitigen Messverfahren nicht direkt zugänglich sind. Transport- und Mischungsprozesse in der Atmosphäre können damit visualisiert werden, wertvolle Information über dominante Prozesse, an denen VOC beteiligt sind, gewonnen werden. Bereits in den letzten HALO-Missionen, TACTS/ESMVal und den beiden OMO-Missionen, konnten wir zeigen, dass die beantragte Messmethode ein sensitives Werkzeug ist, z.B. für Quellstudien von VOC, zur Ableitung von Transportwegen und deren Einfluss auf die Verteilung der VOC, zur Abschätzung des Mischungsgrads, der Unterscheidung zwischen dynamischen und chemischen Prozessen, als auch zur Untersuchung atmosphärischer Umwandlung und Verweilzeit spezifischer VOC. Die Wertstellung dieser Ergebnisse wird sogar noch gesteigert durch den Vergleich mit Ergebnissen aus 3-dimensionalen Chemie-Transport-Modellen. Die folgenden geplanten wissenschaftlichen Zielsetzungen betten sich in die übergreifenden Ziele von EMeRGe-EU and EMeRGe-ASIA: (1) Messung der Zusammensetzung der in Europa und Asien entspringenden Schadstofffahnen und Bestimmung des Beitrags bestimmter VOC an der Zusammensetzung der Atmosphäre; (2) Bestimmung der weitreichenden Luftverschmutzung sowie deren Einfluss auf die Verteilung bestimmter VOC; (3) Identifizierung möglicher Unterschiede im Transport und der Umwandlung von VOC, die mit besonderen einzigartigen Charakteristiken europäischer und asiatischer MPCs verbunden sind; (4) Identifizierung von Oxidations- und Zwischenprodukten des VOC-Abbaus; (5) Informationsgewinnung über Oxidationswege durch Messung von Vorläufer- und Oxidationsprodukten; (6) Altersbestimmung von Luftmassen in unterschiedlichen Stadien der Schadstofffahnen; (7) Gegenüberstellung photochemischer Prozessierung gegen Transport und Mischung; (8) Verbindung der Informationen aus Isotopenverhältnissen mit bestimmten regionalen meteorologischen Daten; (9) Bereitstellung der Messdaten für Chemietransportmodelle.
In der Zentralabteilung Strahlenschutz (ZST) wird u.a. auch die Ausbreitung von Gasen und Aerosolen im lokalen und regionalen Bereich untersucht. Weitere Untersuchungen betreffen: Turbulenzstrukturmessungen zur Beurteilung der Orts- und Hoehenabhaengigkeit der Diffusionsparameter und deren Verwendung bei der Berechnung der Umweltbelastung durch Schadstoffemissionen. Ablagerungsuntersuchungen von Testaerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen wie Boden und Vegetation. Ergaenzende Messungen zur Jodablagerung im Freiland und in einem abgeschlossenen System. Erarbeitung eines Rechenprogramms LISA zur Ermittlung der lokalen, individuellen Strahlenexposition durch Abluftfreisetzung aus kerntechnischen Anlagen fuer alle relevanten Radionuklide. Expositionspfade, Bevoelkerungsgruppen und Organe.
Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.
Eine Fülle an wissenschaftlichen Studien hat sich mit der Reaktion der stratosphärischen und troposphärischen Dynamik auf vulkanische Aerosole beschäftigt. Wegen der geringen Anzahl an gut beobachteten großen Eruptionen sowie der internen Variabilität des Systems gibt es zwar immer noch einige unbeantwortete Fragen, aber dennoch einen allgemeinen Konsens dass große Eruptionen insbesondere zu einer Beschleunigung der stratosphärischen Meridionalzirkulation, einer Verstärkung des stratosphärischen Polarwirbels und einer troposphärischen Reaktion auf diese stratosphärische Anomalien führen. Wenig ist hingegen über die Auswirkung auf die Mesosphäre bekannt. Es gibt indirekte Hinweise auf Temperaturanomalien durch die Beobachtung von polaren mesosphärischen Wolken (PMC) sowie direkte aus Lidarbeobachtungen nach der Pinatuboeruption. Der potenzielle Mechanismus dahinter ist allerdings weitgehend unbekannt. Unser Projekt möchte diese Wissenslücke schließen.In Phase I von VolDyn konnten wir zeigen, dass Daten des HALOE (Halogen Occultation Experiment) Satelliteninstruments, welches seine Beobachtung kurz nach dem Pinatuboausbruch aufnahm, auf positive Temperaturanomalien in der oberen Mesosphäre hindeuten, die möglicherweise mit dieser Eruption zusammenhängen. Erste Simulationen mit dem UA-ICON (upper atmosphere icosahedral non-hydrostatic) Modell zeigen für die Sommerhemisphäre einen starken Einfluss der stratosphärischen Zirkulationsanomalien auf die Mesosphäre. Derzeit untersuchen wir inter-hemisphärische Kopplungsprozesse.In Phase II von VolDyn werden wir weiterhin UA-ICON nutzen, um die Sensitivität der mesosphärischen Störung systematisch auf spezifische Charakteristika einer Eruption zu untersuchen, etwa die emittierte Schwefelmasse, den Breitengrad der Eruption oder die Jahreszeit während des Ausbruches.Da die mesosphärischen Anomalien wahrscheinlich sensitiv gegenüber der Charakteristik von stratosphärischen Zirkulationsanomalien sind, wollen wir die Pinatuboeruption (der größte Vulkanausbruch in der Satellitenära) und ihren Einfluss bis in die Mesosphäre so realistisch wie möglich simulieren und dabei auf ein Nudging der Stratosphäre zurückgreifen. Unser Ziel besteht darin, nicht nur einen qualitativen, sondern auch einen quantitativen Vergleich mit existierenden Beobachtungen zu ziehen – etwas, dass für andere massive Eruptionen wie die des Tambora oder Krakatau nicht möglich ist. Um die Simulationsergebnisse mit Beobachtungen zu vergleichen, werden wir praktisch alle verfügbaren Temperaturmessungen nutzen, welche die Mesosphäre zum Zeitpunkt des Pinatuboausbruches (oder kurz danach) erfasst haben.Nicht nur die Zirkulation, sondern auch Wasserdampfanomalien könnten zu den beobachteten PMC-Signalen beigetragen haben. Aus diesem Grund wollen wir den Transport von vulkanischem Wasserdampf bis in die polare Sommermesopausenregion in weiteren Modellstudien analysieren.
Die Strahlungsabsorption des atmosphärischen Aerosols ist einer seiner Haupteffekte im Einfluss auf die solar-terrestrische Energiebilanz und damit auf das Klima. Die Absorption wird im Wesentlichen durch drei Komponenten verursacht: Ruß, Mineralstaub und absorbierende Organika. Allerdings sind die relativen Beiträge dieser Stoffe aus anthropogenen und natürlichen Quellen nicht gut bekannt. Der vorliegende Antrag zielt daher auf eine Quantifizierung Ruß-, Staub- und organischen Anteils, basierend auf der Analyse der chemischen Zusammensetzung und Struktur viele einzelner Partikel mittels Elektronenmikroskopie. Das östliche Mittelmeer wurde als Fokusregion ausgewählt, da hier im Frühjahr eine komplexe Mischung von Aerosol aus der Biomassenverbrennung, anthropogenen Emissionen, marinem Aerosol und afrikanischem sowie asiatischem Wüstenstaub entsteht. Die vorgeschlagenen Arbeiten werden in Verbindung mit einer von dritter Seite finanzierten großen Flug- und Bodenmesskampagne durchgeführt. Hierbei ergibt sich die einmalige Gelegenheit, Messungen aus der Fokusregion in Verbindung mit einer Vielzahl anderer atmosphärischer Messungen sowie Aerosol- und Wolkenmessungen zu erhalten. Hauptziele des Projektes sind: A) Charakterisierung der Aerosolzusammensetzung: Aerosoltypen werden an Hand chemischer Merkmale identifiziert und quantifiziert. Größenverteilungen der chemischen Zusammensetzung werden erstellt für Partikel kleiner 2.5 mym aus der relativen Zusammensetzung und externen Größenverteilungsmessungen, für größere Partikel direkt aus spezialisierten Sammelverfahren. B) Aufteilung in volatile / nichtvolatile Komponenten: entsprechende Komponenten werden auf Einzelpartikelbasis identifiziert und quantifiziert. Typen nichtvolatiler Komponenten werden unterschieden. C) Aufteilung nach Staub- / Ruß-Absorption für Einzelpartikel: Der absorbierende Anteil im atmosphärisch alterierten Aerosol wird an Hand chemischer und morphologischer Kriterien identifiziert. Durch Bildanalyse wird der jeweilige Volumenbeitrag bestimmt. Die Konzentration absorbierender Anteile wird dann zur Bestimmung der relativen Beiträge von Staub und Ruß genutzt. Rußmikrosktruktur und chemische Zusammensetzung werden genutzt, um Haupt-Rußquellen zu identifizieren. D) Ermittlung des Einflusses der Staubquelle auf die Staubabsorption: Die Absorption, modelliert durch die Staubzusammensetzung, wird im Hinblick auf die jeweilige Quelle untersucht; basierend auf einer Jahreszeitreihe können so systematische Zusammenhänge aufgedeckt werden. Insgesamt wird das vorgeschlagene Projekt neue und detailreiche Einsichten in die Beiträge zur Absorption und den Mineralstaub-Beitrag zum Strahlungsantrieb in einer belasteten und gemischten Umgebung liefern, möglicher Zusammenhänge zwischen Staubquelle und Absorption aufdecken und Information über die Haupt-Rußquellen liefern.
Die Bildung der Eis Phase in der Troposphäre stellt einen wichtigen Fokus der aktuellen Atmosphärenforschung dar. Durch heterogene Nukleation entstehen bei Temperaturen oberhalb von -37°C primäre Eiskristalle an sogenannten eiskeimbildenden Partikeln (INP, engl, ice nucleating particles). Die räumliche Verteilung der INP und deren Quellen variieren stark. In der Atmosphäre finden sich INP nur in sehr geringer Anzahlkonzentration, oft weniger als ein Partikel pro Liter, und sie stellen nur eine kleine Untergruppe des gesamten atmosphärischen Aerosols dar. Ziel dieses Antrages ist es die Anzahlkonzentrationen von eiskeimbildenden Partikeln und deren Variabilität in der Atmosphäre zu messen. Außerdem sind Laborstudien geplant, in denen unser Verständnis über die chemischen und biologischen Eigenschaften der Partikel, die die Eisbildung initiieren, verbessert werden soll. Mit dem von unserer Arbeitsgruppe entwickelten Eiskeimzahler FINCH (Fast Ice Nucleaus CHamber) sollen die atmosphärischen Anzahlkonzentrationen von INP bei verschiedenen Gefriertemperaturen und Übersättigungen an mehreren Standorten gemessen werden. Die Kopplung von FINCH mit einem virtuellen Gegenstromimpaktor (CVI, engl, counter-flow virtual impactor, Kooperation mit RP2), die während lNUIT-1 entwickelt und getestet wurde, soll nun weiter charakterisiert und Messungen damit fortgesetzt werden. Bei dieser Methode werden die Eispartikel, die in FINCH gebildet werden, von den unterkühlten Tröpfchen und inaktivierten Partikeln separiert und mit weiteren Messmethoden untersucht. In Kooperation mit RP2 und RP8 planen wir hierbei die Charakterisierung der INP mittels Größen- und Aerosolmassenspektrometer sowie die Sammlung der INP auf Filtern oder Impaktorplatten zur anschließenden Analyse mit einem Elektronenmikroskop (ESEM, engl. DFG fomi 54.011 -04/14 page 3 of 6 Environmental Scanning Electron Microscopy). Die Feldmessdaten werden von umfangreichen Laborstudien an den Forschungseinrichtungen AIDA (RP6) und LACIS (RP7) ergänzt. Dort soll das Immersionsgefrieren von verschiedenen Testpartikeln aus biologischem Material (z.B. Zellulose), porösem Material (z.B. Zeolith) und Mineralstaub mit geringem organischem Anteil im Detail untersucht werden. Des Weiteren planen wir Labormessungen, bei denen eine verbesserte Charakterisierung der Messunsicherheiten von FINCH erarbeitet werden soll. Außerdem werden regelmäßige Tests und Kalibrierungen mit FINCH durchgeführt, für die Standardroutinen festgelegt werden sollen. Um die Rolle der INP bei der Wolken- und Niederschlagsbildung sowie bei den Wolkeneigenschaften abzuschätzen, werden die gewonnenen Messergebnisse am Ende als Eingabeparameter für erweiterte Wolkenmodelle (Kooperation mit WP-M) dienen.
Das Verständnis darüber, wie lichtabsorbierende atmosphärische Aerosole, insbesondere brauner Kohlenstoff (BrC-Aerosole), das Klima beeinflusst, bleibt eine zentrale Unsicherheit in der Atmosphärenforschung. Vorläufige, an einzelnen Tröpfchen von BrC-Aerosolen durchgeführte Experimente haben gezeigt, dass gängige atmosphärische Prozesse wie Aerosolverdunstung und simulierte Sonneneinstrahlung zu einer Änderung des Phasenzustands des Aerosols von flüssigen Tröpfchen zu einer semi-festen Phase führen. Diese Änderung des Phasenzustands wirkt sich auf die Bildung von Wolkentröpfchen und die nachfolgenden optischen Eigenschaften der Wolken aus (z.B. die Absorption und Streuung der Sonnenstrahlung und die Lebensdauer der Wolken). Daher zielt dieser Projektantrag darauf ab, den Einfluss des BrC-Aerosol-Phasenzustands und der photochemischen Alterung auf die mikrophysikalischen und optischen Eigenschaften von Aerosolen und Wolken zu bestimmen. Für die Experimente sollen die Einrichtungen des Instituts für Meteorologie und Klimaforschung - Atmosphärische Aerosolforschung (IMK-AAF) am Karlsruher Institut für Technologie (KIT) genutzt werden, darunter Einzelpartikelexperimente, die mit einer elektrodynamischen Waage (EDB) durchgeführt werden, sowie Aerosol-Ensemble-Messungen, die mit der Aerosol- und Wolkensimulationskammer AIDA durchgeführt werden. Zu den Hauptzielen des Projekts, das Einzelpartikelmessungen beinhaltet, gehören die Untersuchung des Phasenzustands und der Morphologie verschiedener Arten von BrC-Aerosolen über einen Bereich atmosphärisch relevanter Bedingungen; die Bestimmung des Phasenzustands von BrC-Aerosolen, wenn es mit einer anorganischen Komponente gemischt wird; und die Bestimmung des Effekts der photochemischen Alterung auf den Phasenzustand sowie die chemische Zusammensetzung und die optischen Eigenschaften von BrC-Aerosolen. Die Hauptziele des Projekts, das Aerosol-Ensemble-Messungen beinhaltet, sind die Untersuchung des Einflusses des Phasenzustands von BrC-Aerosol und der photochemischen Alterung auf die Bildung von Wolkentröpfchen sowie die Eiskeimbildung und die damit verbundenen optischen Eigenschaften von Aerosol und Wolken. Insgesamt wird dieses Projekt das Verständnis der Rolle von lichtabsorbierenden Aerosolen für das Klima verbessern.
Große Unsicherheiten in der Klimavorhersage gehen auf den derzeitig eingeschränkten Wissensstand bezüglich Zirruswolken zurück. Dies unterstreicht die Bedeutung von mehr quantitativen Information durch Beobachtungen von Zirruswolken und gilt insbesondere für Zirren in der Tropopausen-Region, wo diese eine große Wärmewirkung im Vergleich zu darunter liegenden und optisch dickeren Zirren haben und nur sehr eingeschränkte Informationen vorliegen. Bodengestützte LIDAR-Beobachtungen und satellitengestützten IR Limb Messungen zeigen zudem eine neue Klasse von Zirruswolken in der sogenannten Lowermost Stratosphere (LMS). Dieser Wolkentyp ist bisher nicht gut durch Messungen charakterisiert und ist insbesondere in globalen Klimamodell-Studien noch nicht berücksichtigt. Die vorgeschlagenen Studie CiTroS steht für Cirrus cloud in the extratropical tropopause and LMS region und beschäftigt sich mit exakt diesen Wolken anhand von Messungen, die während der vorgeschlagenen WISE Kampagne des Forschungsflugzeugs HALO im September/Oktober 2017 stattfinden sollen. Besonderer Schwerpunkt der vorliegenden Studie soll auf der Analyse und Auswertung der Wolkenmessungen der neuartigen GLORIA Instruments liegen. Durch die Imaging Technik und der Schwenkvorrichtung von GLORIA ist es möglich tomographische Messungen von Luftvoluminna im Wellenlängenbereich 780 bis 1400 cm-1 durchzuführen, die eine dreidimensionale Rekonstruktion der beobachteten Wolkenstrukturen ermöglichen. IR Limb Sounder zeichnen sich durch eine extrem hohe Empfindlichkeit zur Messung optisch dünnen Zirruswolken aus, die in der langen optischen Pfadintegration begründet ist. Die Kombination von GLORIA mit dem LIDAR Instrument WALES erlaubt eine der empfindlichsten Fernerkundungsmessungen zur Charakterisierung von mikro- und makrophysikalischen Eigenschaften von Zirruswolken. Zusammen mit den in-situ-Messung für Wasserdampf und Eiswassergehalt eignet sich Nutzlast der HALO-WISE Kampagne hervorragend für Vermessung von Wolken in der LMS. Ein größerer Teil der Studie ist für die Entwicklung neuer Analysetechniken für die Auswertung der neuartigen IR-Imager GLORIA Messungen von Zirren vorgesehen. Die tomographischen Messungen werden es erstmalig ermöglichen mikrophysikalische Eigenschaften wie Eis Wassergehalt oder Partikelradius aus IR Limb-Messungen abzuleiten. Simulationen und Vorhersagen des Chemical Lagrangian Model for the Stratosphere (CLaMS) stehen nach der Kampagne für detaillierte Studien zur Verfügung. Diese sollen gezielt genutzt werden um die meso- und synoptisch-skaligen dynamischen Prozesse, die die Bildung von Zirren bei mittleren und hohen Breiten möglicherweise verantworten, zu untersuchen. Das neu entwickelte CLaMS-Ice-Modul mit einen mikrophysikalische zwei-Momenten-Schema mit den wichtigsten Bildungsprozessen von Zirren, wird im Anschluss für detaillierte Fallstudien zur Entstehung und Entwicklung der beobachteten Zirruswolken genutzt.
Dieses Teilprojekt wird die räumliche Feinstruktur von wichtigen atmosphärischen Komponenten entlang des Breitengrades von Nordeuropa via Svalbard bis in den arktischen Ozean untersuchen. Dabei werden schiffs- und flugzeuggebundene Messungen mit denen auf der deutsch/französischen Arktisforschungsstation in Ny-Ålesund auf Svalbard verknüpft. Insbesondere werden wir die breitenabhängige Variabilität des wichtigen klimarelevanten Wasserdampfs, Aerosolen und Wolken auf den Strahlungshaushalt abschätzen.
| Origin | Count |
|---|---|
| Bund | 402 |
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| Type | Count |
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| Daten und Messstellen | 4 |
| Förderprogramm | 400 |
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