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Alterierung von Wüstenaerosol in belasteten Umgebungen und ihr Einfluss auf die optischen Eigenschaften

Die Strahlungsabsorption des atmosphärischen Aerosols ist einer seiner Haupteffekte im Einfluss auf die solar-terrestrische Energiebilanz und damit auf das Klima. Die Absorption wird im Wesentlichen durch drei Komponenten verursacht: Ruß, Mineralstaub und absorbierende Organika. Allerdings sind die relativen Beiträge dieser Stoffe aus anthropogenen und natürlichen Quellen nicht gut bekannt. Der vorliegende Antrag zielt daher auf eine Quantifizierung Ruß-, Staub- und organischen Anteils, basierend auf der Analyse der chemischen Zusammensetzung und Struktur viele einzelner Partikel mittels Elektronenmikroskopie. Das östliche Mittelmeer wurde als Fokusregion ausgewählt, da hier im Frühjahr eine komplexe Mischung von Aerosol aus der Biomassenverbrennung, anthropogenen Emissionen, marinem Aerosol und afrikanischem sowie asiatischem Wüstenstaub entsteht. Die vorgeschlagenen Arbeiten werden in Verbindung mit einer von dritter Seite finanzierten großen Flug- und Bodenmesskampagne durchgeführt. Hierbei ergibt sich die einmalige Gelegenheit, Messungen aus der Fokusregion in Verbindung mit einer Vielzahl anderer atmosphärischer Messungen sowie Aerosol- und Wolkenmessungen zu erhalten. Hauptziele des Projektes sind: A) Charakterisierung der Aerosolzusammensetzung: Aerosoltypen werden an Hand chemischer Merkmale identifiziert und quantifiziert. Größenverteilungen der chemischen Zusammensetzung werden erstellt für Partikel kleiner 2.5 mym aus der relativen Zusammensetzung und externen Größenverteilungsmessungen, für größere Partikel direkt aus spezialisierten Sammelverfahren. B) Aufteilung in volatile / nichtvolatile Komponenten: entsprechende Komponenten werden auf Einzelpartikelbasis identifiziert und quantifiziert. Typen nichtvolatiler Komponenten werden unterschieden. C) Aufteilung nach Staub- / Ruß-Absorption für Einzelpartikel: Der absorbierende Anteil im atmosphärisch alterierten Aerosol wird an Hand chemischer und morphologischer Kriterien identifiziert. Durch Bildanalyse wird der jeweilige Volumenbeitrag bestimmt. Die Konzentration absorbierender Anteile wird dann zur Bestimmung der relativen Beiträge von Staub und Ruß genutzt. Rußmikrosktruktur und chemische Zusammensetzung werden genutzt, um Haupt-Rußquellen zu identifizieren. D) Ermittlung des Einflusses der Staubquelle auf die Staubabsorption: Die Absorption, modelliert durch die Staubzusammensetzung, wird im Hinblick auf die jeweilige Quelle untersucht; basierend auf einer Jahreszeitreihe können so systematische Zusammenhänge aufgedeckt werden. Insgesamt wird das vorgeschlagene Projekt neue und detailreiche Einsichten in die Beiträge zur Absorption und den Mineralstaub-Beitrag zum Strahlungsantrieb in einer belasteten und gemischten Umgebung liefern, möglicher Zusammenhänge zwischen Staubquelle und Absorption aufdecken und Information über die Haupt-Rußquellen liefern.

Chemie in Nanometerpartikeln: Einzigartige Brutstätte für Oligomere?

Die Bildung neuer Partikel und ihr anschließendes Wachstum in der Troposphäre sind wichtige Prozesse, die die Zusammensetzung der Atmosphäre und den globalen Klimawandel beeinflussen. Nach der Entstehung der Nanopartikel durch Keimbildung wird ihr Wachstum von organischen Molekülen bestimmt. Zurzeit wird die Bildung der extrem geringflüchtigen Verbindungen, die für das Wachstum von Nanopartikeln benötigt werden, ausschließlich auf Basis von Gasphasenchemie diskutiert. Die Partikelembryonen selbst bieten jedoch eine einzigartige nanoskalige Umgebung, die chemische Reaktionen innerhalb der neu gebildeten kondensierten Phase beeinflussen können. Eine physikalisch-chemische Besonderheit von Nanometerpartikeln ist der zunehmende Innendruck (Laplace pressure). Da bindungsbildende chemische Reaktionen (z. B. Oligomerisierung) bei höheren Drücken begünstigt werden, gewinnen solche Reaktionen in kleinen Partikeln an Bedeutung. Daher könnten Partikelgrößen-abhängige chemische Reaktionen eine entscheidende Rolle im Lebenszyklus von atmosphärischen Aerosolen spielen, indem sie die Lücke zwischen der anfänglichen Bildung von Partikelembryonen und ihrem Wachstum in Größen schließen, in denen ihre Überlebenswahrscheinlichkeit größer wird und sie schließlich als Wolkenkondensationskeime dienen können. Obwohl motiviert durch atmosphärenchemische Fragestellungen, kann das erarbeitete Wissen über größenabhängige chemische Reaktionen auch zu einem besseren Verständnis von Gleichgewichtsreaktionen in organischen Nanoreaktoren führen sowie - in einem sehr allgemeinen Sinn - ebenfalls Beiträge zum Verständnis der Entstehung des Lebens liefern.

Vulkanische Auswirkungen auf die Dynamik der Atmosphäre (VolDyn)

Eine Fülle an wissenschaftlichen Studien hat sich mit der Reaktion der stratosphärischen und troposphärischen Dynamik auf vulkanische Aerosole beschäftigt. Wegen der geringen Anzahl an gut beobachteten großen Eruptionen sowie der internen Variabilität des Systems gibt es zwar immer noch einige unbeantwortete Fragen, aber dennoch einen allgemeinen Konsens dass große Eruptionen insbesondere zu einer Beschleunigung der stratosphärischen Meridionalzirkulation, einer Verstärkung des stratosphärischen Polarwirbels und einer troposphärischen Reaktion auf diese stratosphärische Anomalien führen. Wenig ist hingegen über die Auswirkung auf die Mesosphäre bekannt. Es gibt indirekte Hinweise auf Temperaturanomalien durch die Beobachtung von polaren mesosphärischen Wolken (PMC) sowie direkte aus Lidarbeobachtungen nach der Pinatuboeruption. Der potenzielle Mechanismus dahinter ist allerdings weitgehend unbekannt. Unser Projekt möchte diese Wissenslücke schließen.In Phase I von VolDyn konnten wir zeigen, dass Daten des HALOE (Halogen Occultation Experiment) Satelliteninstruments, welches seine Beobachtung kurz nach dem Pinatuboausbruch aufnahm, auf positive Temperaturanomalien in der oberen Mesosphäre hindeuten, die möglicherweise mit dieser Eruption zusammenhängen. Erste Simulationen mit dem UA-ICON (upper atmosphere icosahedral non-hydrostatic) Modell zeigen für die Sommerhemisphäre einen starken Einfluss der stratosphärischen Zirkulationsanomalien auf die Mesosphäre. Derzeit untersuchen wir inter-hemisphärische Kopplungsprozesse.In Phase II von VolDyn werden wir weiterhin UA-ICON nutzen, um die Sensitivität der mesosphärischen Störung systematisch auf spezifische Charakteristika einer Eruption zu untersuchen, etwa die emittierte Schwefelmasse, den Breitengrad der Eruption oder die Jahreszeit während des Ausbruches.Da die mesosphärischen Anomalien wahrscheinlich sensitiv gegenüber der Charakteristik von stratosphärischen Zirkulationsanomalien sind, wollen wir die Pinatuboeruption (der größte Vulkanausbruch in der Satellitenära) und ihren Einfluss bis in die Mesosphäre so realistisch wie möglich simulieren und dabei auf ein Nudging der Stratosphäre zurückgreifen. Unser Ziel besteht darin, nicht nur einen qualitativen, sondern auch einen quantitativen Vergleich mit existierenden Beobachtungen zu ziehen – etwas, dass für andere massive Eruptionen wie die des Tambora oder Krakatau nicht möglich ist. Um die Simulationsergebnisse mit Beobachtungen zu vergleichen, werden wir praktisch alle verfügbaren Temperaturmessungen nutzen, welche die Mesosphäre zum Zeitpunkt des Pinatuboausbruches (oder kurz danach) erfasst haben.Nicht nur die Zirkulation, sondern auch Wasserdampfanomalien könnten zu den beobachteten PMC-Signalen beigetragen haben. Aus diesem Grund wollen wir den Transport von vulkanischem Wasserdampf bis in die polare Sommermesopausenregion in weiteren Modellstudien analysieren.

Entwicklung eines Online-Parametrisierungsansatzes zur Vorhersage der Hygroskopizität von organischem Aerosol in der Umgebung auf der Grundlage von hochauflösenden AMS-Messungen

Verschiedene atmosphärische Prozesse werden durch die Wasseraufnahmefähigkeit (Hygroskopizität) von Aerosolpartikel angetrieben, wie z.B. die Lichtstreuung der Partikel, die Bildung von Wolkentröpfchen, die Aktivierung von Wolkenkondensationskeimen (CCN), die Veränderung des hydrologischen Zyklus sowie der Strahlungsantrieb der Wolken. Trotz seiner entscheidenden Rolle für die Atmosphäre und das Klima gibt es immer noch eine große Diskrepanz im Wissen über den Beitrag des organischen Aerosols, das einen größeren Teil der Submikrometer-Partikelmassenkonzentration darstellt, zur gesamten Hygroskopizität. Der folgende Projektantrag schlägt einen ganz neuen Ansatz zur Parametrisierung der hygroskopischen Eigenschaften von organischen Aerosolpartikeln vor, der ein chemisches Online-Funktionskonzept verwendet, das auf der Analyse der organischen Massenspektren aus den Messungen des High Resolution-Time of Flight-Aerosol Mass Spectrometer (HR-ToF-AMS) basiert. Die Entwicklung dieser Parametrisierung wird auf einer Kombination von Humidified Hygroscopic Tandem Differential Analyzer (HTDMA) und HR-ToF-AMS Messungen in einem dualen, aber komplementären Ansatz basieren. Dazu wird ein intensives Laborscreening von chemischen Verbindungen mit gezielten funktionellen Gruppen und einer Mischung aus verschiedenen organischen Standards durchgeführt werden. Gleichzeitig wird ein maschineller Lernansatz auf der Grundlage früherer TROPOS-Feldkampagnen durchgeführt werden, der Messungen beider Instrumente integriert. Ein Vergleich zwischen den beiden Ansätzen wird für die endgültige Validierung in der Studie durchgeführt werden. Diese Parametrisierung wird dann in zwei Feldkampagnen validiert, die jeweils einer bestimmten Art von organischem Aerosol gewidmet sind: eine von biogenem Aerosol dominierte Umgebung in Melpitz (Deutschland) und eine von städtischem Aerosol dominierte Umgebung in SIRTA (Frankreich), wo beide Instrumente im Rahmen dieses Projekts eingesetzt werden sollen. Die Online-Hygroskopizität des Umgebungsaerosols wird durch die Kombination von HR-ToF-AMS (organisches und anorganisches Aerosol) und optischen Messungen des Aethalometers (äquivalenter schwarzer Kohlenstoff) abgeschätzt und dann mit der vom HTDMA gemessenen verglichen. Unter Ausnutzung der Vorteile der hochauflösenden und einheitlichen Massenspektrenauflösung des HR-ToF-AMS und des Vorhandenseins des Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) an beiden ausgewählten Feldstandorten wird die Methode auch für das ACSM optimiert. Infolgedessen wird eine automatische Routine für beide Instrumente (HR-ToF-AMS und ACSM) entwickelt, die in das ACSM-Netzwerk des Aerosols, Clouds, and Trace gases Research Infrastructure Network (ACTRIS) implementiert wird, um eine einzigartige Möglichkeit für eine zeitnahe und langfristige Messung der Aerosol-Hygroskopizität über Europa zu bieten.

Untersuchung des Phasenzustands und der photochemischen Alterung von braunem Kohlenstoff und deren Auswirkungen auf die mikrophysikalischen und optischen Eigenschaften von Aerosolen und Wolken

Das Verständnis darüber, wie lichtabsorbierende atmosphärische Aerosole, insbesondere brauner Kohlenstoff (BrC-Aerosole), das Klima beeinflusst, bleibt eine zentrale Unsicherheit in der Atmosphärenforschung. Vorläufige, an einzelnen Tröpfchen von BrC-Aerosolen durchgeführte Experimente haben gezeigt, dass gängige atmosphärische Prozesse wie Aerosolverdunstung und simulierte Sonneneinstrahlung zu einer Änderung des Phasenzustands des Aerosols von flüssigen Tröpfchen zu einer semi-festen Phase führen. Diese Änderung des Phasenzustands wirkt sich auf die Bildung von Wolkentröpfchen und die nachfolgenden optischen Eigenschaften der Wolken aus (z.B. die Absorption und Streuung der Sonnenstrahlung und die Lebensdauer der Wolken). Daher zielt dieser Projektantrag darauf ab, den Einfluss des BrC-Aerosol-Phasenzustands und der photochemischen Alterung auf die mikrophysikalischen und optischen Eigenschaften von Aerosolen und Wolken zu bestimmen. Für die Experimente sollen die Einrichtungen des Instituts für Meteorologie und Klimaforschung - Atmosphärische Aerosolforschung (IMK-AAF) am Karlsruher Institut für Technologie (KIT) genutzt werden, darunter Einzelpartikelexperimente, die mit einer elektrodynamischen Waage (EDB) durchgeführt werden, sowie Aerosol-Ensemble-Messungen, die mit der Aerosol- und Wolkensimulationskammer AIDA durchgeführt werden. Zu den Hauptzielen des Projekts, das Einzelpartikelmessungen beinhaltet, gehören die Untersuchung des Phasenzustands und der Morphologie verschiedener Arten von BrC-Aerosolen über einen Bereich atmosphärisch relevanter Bedingungen; die Bestimmung des Phasenzustands von BrC-Aerosolen, wenn es mit einer anorganischen Komponente gemischt wird; und die Bestimmung des Effekts der photochemischen Alterung auf den Phasenzustand sowie die chemische Zusammensetzung und die optischen Eigenschaften von BrC-Aerosolen. Die Hauptziele des Projekts, das Aerosol-Ensemble-Messungen beinhaltet, sind die Untersuchung des Einflusses des Phasenzustands von BrC-Aerosol und der photochemischen Alterung auf die Bildung von Wolkentröpfchen sowie die Eiskeimbildung und die damit verbundenen optischen Eigenschaften von Aerosol und Wolken. Insgesamt wird dieses Projekt das Verständnis der Rolle von lichtabsorbierenden Aerosolen für das Klima verbessern.

Erforschung der atmosphaerischen Aerosole; Groessenverteilung, chemische Zusammensetzung, Kreislauf

Grundlagen zur Erfassung der physikalischen und chemischen Eigenschaften atmosphaerischer Aerosole: Groessenverteilung, chemische Zusammensetzung, insbesondere organische Verbindungen, Elementverteilung. Entwicklung von Messmethoden und -geraeten, Modellrechnungen zur Erfassung von Quellen und Senken, Transportberechnungen.

Ausbreitung von Schadstoffen in der Atmosphaere und Umweltbelastung

In der Zentralabteilung Strahlenschutz (ZST) wird u.a. auch die Ausbreitung von Gasen und Aerosolen im lokalen und regionalen Bereich untersucht. Weitere Untersuchungen betreffen: Turbulenzstrukturmessungen zur Beurteilung der Orts- und Hoehenabhaengigkeit der Diffusionsparameter und deren Verwendung bei der Berechnung der Umweltbelastung durch Schadstoffemissionen. Ablagerungsuntersuchungen von Testaerosolen auf verschiedenen Grenzflaechen wie Boden und Vegetation. Ergaenzende Messungen zur Jodablagerung im Freiland und in einem abgeschlossenen System. Erarbeitung eines Rechenprogramms LISA zur Ermittlung der lokalen, individuellen Strahlenexposition durch Abluftfreisetzung aus kerntechnischen Anlagen fuer alle relevanten Radionuklide. Expositionspfade, Bevoelkerungsgruppen und Organe.

Entkopplung stomatärer CO2- und H2O-Flüsse durch hygroskopischen Feinstaub

Die CO2 - Aufnahme höherer Pflanzen erfolgt diffusiv über kleine Öffnungen der Blattoberfläche, die Stomata. Gleichzeitig geht auf demselben Weg Wasserdampf verloren, angetrieben vom atmosphärischen Sättigungsdefizit (VPD). Die Flüsse beider Gase werden durch die stomatäre Öffnungsweite bestimmt. Seit mehreren Jahrzehnten ist daher die wechselseitige Skalierung der Flüsse von Wasserdampf und CO2 ein zentraler Teil aller wichtigen Gaswechsel-Modelle - erkennbar am Faktor 1.6, dem Verhältnis der Diffusionskonstanten. Allerdings wird die Gültigkeit dieser Annahme in Frage gestellt, wenn sich Feinstaubablagerungen auf den Blättern befinden. Hygroskopische Feinstaubbestandtteile lösen sich in der feuchten Blattgrenzschicht auf, kriechen als dünne Filme in die substomatäre Höhle und verbinden sich dort mit apoplastischem Wasser. Durch diese „hydraulische Aktivierung der Stomata“ (HAS) transportieren die Stomata sowohl flüssiges als auch gasförmiges Wasser vom Blattinneren in die Atmosphäre. Wir konnten zeigen, dass bereits moderate Luftverschmutzung die stomatäre Transpiration bei Tag, die minimale Leitfähigkeit bei Nacht, sowie das Verhältnis zwischen Transpiration und Blattöffnungsweite signifikant beeinflusste. Diese Effekte werden durch den klimawandelbedingten Anstieg von VPD noch verstärkt: Wassernutzungseffizienz und Trockentoleranz nehmen ab und die Modellentwicklung auf Basis der gegenseitigen Skalierung von CO2 und H2O wird unzuverlässiger. In diesem Projekt soll in Labor, Gewächshaus und Freiland der HAS-Einfluss auf den pflanzlichen Gaswechsel und die Hydraulik quantifiziert werden, wobei iso- und anisohydrische Arten unterschiedlich auf Feinstaubablagerungen reagieren. Sowohl experimentelle Erhöhung als auch Verringerung der Feinstaubkonzentration werden als Versuchsansätze genutzt, gemeinsam mit aktuellen Gaswechsel-, optischen und Isotopen-Techniken. Die Ergebnisse sind bedeutsam für das Verständnis der Atmosphäre/Pflanze-Interaktion auf allen Skalen von der Schließzelle bis zum Pflanzenbestand.

Direkte Beobachtung von Elementarprozessen bei der heterogenen Eis- Nukleation durch nichtlineare optische Spektroskopie: Die Rolle von Hydroxyl-Gruppen an den Oberflächen von mineralischen Aerosolpartikeln

Wolken beeinflussen den Energiehaushalt durch Streuung des Sonnenlichts und Absorption der Wärmestrahlung der Erde und gelten daher als wichtiger Faktor im Klimasystem. Die Untersuchung von atmosphärischen Prozessen im Allgemeinen und der Eisnukleation im Besonderen ist von grundlegender Bedeutung für unser Verständnis der mit Wolkenbildung, Niederschlagsentwicklung und Wechselwirkung mit der Strahlung zusammenhängenden Mechanismen. Mineralstaub, der den größten Teil der atmosphärischen Aerosole ausmacht, kann bei geringen Sättigungen und Temperaturen, die über dem homogenen Gefrierpunkt liegen, Eisbildung initiieren und auf diese Weise die Wolkendynamik und auch die Mikrophysik sowie die Eigenschaften der Wolken beeinflussen. Trotz zahlreicher Untersuchungen zum Einfluss von Partikelgröße und Oberflächeneigenschaften von Eiskeimen wissen wir über die heterogene Eisnukleation auf molekularer Ebene immer noch sehr wenig. Übergeordnetes Ziel des vorliegenden Projektverlängerungsantrags ist die Untersuchung der Bedeutung von OH-Gruppen an den Oberflächen mineralischer Aerosolpartikel in heterogenen Eisnukleationsprozessen mit Hilfe der nichtlinearen optischen (NLO-)Spektroskopie und insbesondere der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen. Im DFG-Projekt AB 604/1-1 wurde bereits der Grundstein für das neue Forschungsfeld (Atmosphärische Oberflächenwissenschaft) am IMK-AAF des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) gelegt. Das Projekt hat deutlich gezeigt, dass sich die NLO-Spektroskopie für die Untersuchung von heterogenen Eisnukleationsprozessen auf molekularer Ebene eignet. Im Rahmen des hier vorgeschlagenen Projekts sollen daher im Wesentlichen Wasser und Hydroxylgruppen an den Oberflächen zweier atmosphärisch relevanter Mineraloxide mit unterschiedlichem Eisnukleationsvermögen (Feldspat und Quarz) während des heterogenen Gefrierens untersucht werden. Mit Hilfe der Summenfrequenzspektroskopie bei tiefen Temperaturen sollen die Grenzflächenwasser (flüssig und Eis) auf mineralischen Oberflächen analysiert sowie der Einfluss der OH-Gruppen an der Oberfläche auf den heterogenen Gefrierprozess bestimmt werden. Die hier geplanten Untersuchungen werden als Grundlage für eine deterministische Beschreibung des Prozesses des heterogenen Gefrierens an atmosphärischen Aerosolpartikeln mineralischen Ursprungs dienen. Solche Studien sind für unser Verständnis der atmosphärischen Prozesse und somit auch des Klimasystems von großer Bedeutung und darüber hinaus auch im Hinblick auf die lokale Wettermodifikation (z.B. Wolkenimpfung, Hagelabwehr) und die Klimaschutzpolitik von besonderem Interesse.

Optische Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in der urbanen Atmosphäre

Ziel ist eine Geräteentwicklung für die unbeeinflusste Bestimmung von streckenintegrierten Aerosolparametern in einer anthropogen belasteten Atmosphäre. Das optische Messgerät wird in der Leipziger Stadtluft in 20 bis 40 m Höhe mit mehreren Lichtstrecken von einigen 100 m bis zu einigen Kilometern Länge gleichzeitig Messungen von Partikelextinktionsspektren bei Umgebungsfeuchte und für die Auswertung notwendige Spurengase durchführen. Aus den Extinktionsmessungen werden die Partikelgrößenverteilung und integrale Partikeleigenschaften im ungestörten Zustand mit Inversionsrechnungen berechnet.

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