Chromium (Cr) is introduced into the environment by several anthropogenic activities. A striking ex-ample is the area around Kanpur in the Indian state of Uttar Pradesh, where large amounts of Cr-containing wastes have been recently illegally deposited. Hexavalent Cr, a highly toxic and mobile contaminant, is present in significant amounts in these wastes, severely affecting the quality of sur-roundings soils, sediments, and ground waters. The first major goal of this study is to clarify the solid phase speciation of Cr in these wastes and to examine its leaching behavior. X-ray diffraction and synchrotron-based X-ray absorption spectroscopy techniques will be employed for quantitative solid phase speciation of Cr. Its leaching behavior will be studied in column experiments performed at un-saturated moisture conditions with flow interruptions simulating monsoon rain events. Combined with geochemical modeling, the results will allow the evaluation of the leaching potential and release kinetics of Cr from the waste materials. The second major goal is to investigate the spatial distribution, speciation, and solubility of Cr in the rooting zone of chromate-contaminated soils surrounding the landfills, and to study the suitability of biochar as novel soil amendment for mitigating the deleterious effects of chromate pollution. Detailed field samplings and laboratory soil incubation studies will be carried out with two agricultural soils and biochar from the Kanpur region.
Die Trennung von Lanthanoiden und Actinoiden ist ein wichtiges technisches Problem und darüber hinaus von großem wissenschaftlichem Interesse. Dies vor allem darum, weil sich die dreiwertigen Actinoiden und Lanthanoiden in ihrem Komplexierungsverhalten sehr ähnlich sind. In den letzten Jahren hat sich gezeigt, dass die leicht erhöhte Weichheit der Actinoiden und damit der erhöhte kovalente Charakter der Actinoiden-Donoren Bindungen der wichtigste Unterschied in bezug auf selektive Komplexierungen ist. Für technische Anwendungen kommen praktisch nur Extraktionen aus stark sauren wässrigen Lösungen (HNO3) in organische Phasen mit mehrzähnigen Aminen in Frage. Im Projekt sollen sechszähnige Liganden mit dem Bispidingerüst synthetisiert und untersucht werden. Molekulares Modellieren soll zur Optimierung der Liganden verwendet werden, und die Derivate sollen auch in bezug auf ihre Löslichkeiten und die Protonisierungskonstanten optimiert werden.
Aufgrund der natürlichen Häufigkeit und reversiblen Multielektronen-Redoxchemie haben Batterien auf der Basis mehrwertiger Metallionen (zweiwertig: Mg2+, Zn2+, Ca2+, etc. dreiwertig: Al3+, etc.) als vielversprechende Alternativen für Post-Li-Ionen-Batterietechnologien an Bedeutung gewonnen. Die große Herausforderung liegt jedoch in der begrenzten Verfügbarkeit von leistungsfähigen Kathodenmaterialien mit hoher Kapazität, guter Reversibilität und langfristiger Zyklisierbarkeit. In diesem Zusammenhang sind redox-aktive kovalente organische Gerüstverbindungen (engl.: covalent organic frameworks = COFs) als Wirtmaterialien für multivalente Metallionen von großem Interesse, da COFs hohe spezifische Oberflächen, einstellbare Porenstrukturen und aktive Zentren sowie eine einzigartige Koordinationschemie mit multivalenten Metallionen aufweisen. Dieses Projekt plant die Entwicklung und Synthese neuer redox-aktiver COFs, die Erforschung ihrer Anwendungen als Kathodenmaterialien für die Einlagerung multivalenter Metallionen (Zn2+, Mg2+ und Al3+ in der ersten Phase des SPP-Projekts) und den Versuch, den Mechanismus der Einlagerung multivalenter Metallionen mit Hilfe der in-situ/ex-situ Festkörper-NMR-Spektroskopie aufzuklären. Ex-situ Festkörper-NMR-Experimente werden Aufschluss über die Einlagerung der Kationen in die Elektrodenmaterialien, bevorzugte Wechselwirkungsplätze sowie den Koordinationszustand NMR-aktiver Kationen wie 27Al liefern. In-situ-Experimente werden dann erlauben, die Wechselwirkung zwischen Elektrodenmaterialien und Kationen unter Spannung zu verfolgen. Die Materialien werden auch nach dem Durchlaufen mehrerer Lade-/Entladezyklen mittels Festkörper-NMR untersucht, um Alterungs- und Zersetzungsprozesse auf molekularer Ebene zu charakterisieren. Der Erfolg dieses Projekts wird aufschlussreiches Erkenntnisse über das Design und die Synthese von leistungsstarken COFs mit einer Vielzahl redox-aktiver Zentren (wie Imide, Carbonyle, Hexaazatrinaphthaline, Sulfide, Polysulfide), chemisch stabilen Verknüpfungsmotiven (wie sp2-Kohlenstoffe (C=C), Imide (C(=O)-N) und Triazine (cyclisch -C=N)) und genau definierter Porenstruktur liefern. Durch die elektrochemischen Untersuchungen und mechanistische Studien wird das Projekt ein signifikantes Verständnis zur Chemie der Einlagerung multivalenter Metallionen liefern und Struktur-Funktionsbeziehungen herstellen, welche die zukünftige Entwicklung neuartiger Hochleistungs-COF-Elektroden für Batterien auf der Basis von multivalenten Metallionen leiten wird.
Die Bioakkumulation von Stoffen anthropogenen Ursprungs, die in der Umwelt persistent sind, kann für die betroffenen Organismen eine Gefahr darstellen. Viele Stoffe akkumulieren im Fettgewebe von Organismen. Für neutrale organische Stoffe mit einer geringen bis mittelgrossen molaren Masse trifft dies mehrheitlich zu. Dort existieren Modelle, die auf dem Octanol-Wasser-Verteilungskoeffizenten (Kow) basieren und mit welchen die Bioakkumulation relativ zuverlässig abgeschätzt werden kann. Für andere Stoffe, insbesondere bei solchen, die in der Umwelt teilweise oder vollständig in anionischer oder kationischer Form vorliegen oder beispielsweise an Proteine binden, gibt es noch bedeutende Wissenslücken. Ziel des Projekts ist eine Verringerung dieser Kenntnislücken. Der Wissensgewinn wird im Zusammenhang mit der Überprüfung der Selbstkontrolle, bei der Beurteilung von Neustoffen sowie bei der internationalen Zusammenarbeit in Expertengruppen (z.B. der PBT Expert Group) genutzt. Projektziele: Abschätzung der Bioakkumulation von bestimmten persistenten Stoffen Abhängig von den physiko-chemischen Eigenschaften eines Stoffs kann sein Bioakkumulationspotential besser oder schlechter abgeschätzt werden. Die existierenden Modelle decken quasi nur Stoffe ab, sie sich vornehmlich im Fettgewebe von Organismen akkumulieren. Für andere Stoffe, insbesondere bei solchen, die in der Umwelt teilweise oder vollständig in anionischer oder kationischer Form vorliegen oder beispielsweise an Proteine binden, fehlen passende Modelle. Mit den in diesem Projekt gewonnen Erkenntnissen soll die Grundlage für die Entwicklung geeigneter Modelle verbessert werden.
Die Vanadium-Redox-Flow-Batterie (VRFB) ist eine vielversprechende Technologie, um Speicherkapazität für eine Stundenreserve günstig bereitzustellen. In der VRFB wird ausschließlich Vanadium in vier Oxidationsstufen eingesetzt. Dies schließt die Kreuzkontamination der Redoxpaare aus und erhöht die Lebensdauer der Batterie. Nachteilig sind die Korrosivität des Elektrolyten und die damit verbundenen Materialanforderungen sowie die Selbstentladung der Batterie. Um die Materialentwicklung für alle Komponenten, d.h. Elektroden, Elektrolyt, Membran, Bipolarplatten und Dichtungen, voranzutreiben, müssen deren Degradationsprozesse im Betrieb verstanden werden. Darauf aufbauend sollen Verfahren entwickelt werden, um in anwendungsnahen Materialtests eine beschleunigte Alterung herbeizuführen. Die Ergebnisse sollen in ein Modell eingepflegt werden, um die Kosten auf die Lebensdauer eines Systems abzuschätzen und um die Betriebsweise so anzupassen, dass die Lebensdauer erhöht wird. Die Komponenten von Vanadium-Redox-Flow-Batterien (VRFB) werden einzeln und in ihrem Zusammenwirken auf ihr Degradationsverhalten untersucht. Dazu werden Alterungsprozesse identifiziert, Parameterabhängigkeiten definiert und daraus Protokolle erstellt. An Langzeit-Testständen gealterte Komponenten werden mit im Betrieb gealterten Komponenten von industriellen Partnern verglichen. Es werden Methoden zur gezielten und beschleunigten Alterung entwickelt. Die Degradation der Komponenten wird mit ex-situ und on-line Methoden untersucht. Es wird ein Modell erstellt, das Vorhersagen über die Langzeitstabilität und Kosten für VRFB-Systeme ermöglichen soll. Die Projektpartner bilden einen großen Teil der VRFB-Komponenten ab und den beteiligten Unternehmen werden wissenschaftliche Partner an die Seite gestellt. Die Projektpartner arbeiten interdisziplinär und übergreifend zusammen, so dass die Ergebnisse verifiziert werden können und eine breite Datenbasis zur Verfügung steht.
Die Vanadium-Redox-Flow-Batterie (VRFB) ist eine vielversprechende Technologie, um Speicherkapazität für eine Stundenreserve günstig bereitzustellen. In der VRFB wird ausschließlich Vanadium in vier Oxidationsstufen eingesetzt. Dies schließt die Kreuzkontamination der Redoxpaare aus und erhöht die Lebensdauer der Batterie. Nachteilig sind die Korrosivität des Elektrolyten und die damit verbundenen Materialanforderungen sowie die Selbstentladung der Batterie. Um die Materialentwicklung für alle Komponenten, d.h. Elektroden, Elektrolyt, Membran, Bipolarplatten und Dichtungen, voranzutreiben, müssen deren Degradationsprozesse im Betrieb verstanden werden. Darauf aufbauend sollen Verfahren entwickelt werden, um in anwendungsnahen Materialtests eine beschleunigte Alterung herbeizuführen. Die Ergebnisse sollen in ein Modell eingepflegt werden, um die Kosten auf die Lebensdauer eines Systems abzuschätzen und um die Betriebsweise so anzupassen, dass die Lebensdauer erhöht wird. Die Komponenten von Vanadium-Redox-Flow-Batterien (VRFB) werden einzeln und in ihrem Zusammenwirken auf ihr Degradationsverhalten untersucht. Dazu werden Alterungsprozesse identifiziert, Parameterabhängigkeiten definiert und daraus Protokolle erstellt. An Langzeit-Testständen gealterte Komponenten werden mit im Betrieb gealterten Komponenten von industriellen Partnern verglichen. Es werden Methoden zur gezielten und beschleunigten Alterung entwickelt. Die Degradation der Komponenten wird mit ex-situ und on-line Methoden untersucht. Es wird ein Modell erstellt, das Vorhersagen über die Langzeitstabilität und Kosten für VRFB-Systeme ermöglichen soll. Die Projektpartner bilden einen großen Teil der VRFB-Komponenten ab und den beteiligten Unternehmen werden wissenschaftliche Partner an die Seite gestellt. Die Projektpartner arbeiten interdisziplinär und übergreifend zusammen, so dass die Ergebnisse verifiziert werden können und eine breite Datenbasis zur Verfügung steht.
Die Vanadium-Redox-Flow-Batterie (VRFB) ist eine vielversprechende Technologie, um Speicherkapazität für eine Stundenreserve günstig bereitzustellen. In der VRFB wird ausschließlich Vanadium in vier Oxidationsstufen eingesetzt. Dies schließt die Kreuzkontamination der Redoxpaare aus und erhöht die Lebensdauer der Batterie. Nachteilig sind die Korrosivität des Elektrolyten und die damit verbundenen Materialanforderungen sowie die Selbstentladung der Batterie. Um die Materialentwicklung für alle Komponenten, d.h. Elektroden, Elektrolyt, Membran, Bipolarplatten und Dichtungen, voranzutreiben, müssen deren Degradationsprozesse im Betrieb verstanden werden. Darauf aufbauend sollen Verfahren entwickelt werden, um in anwendungsnahen Materialtests eine beschleunigte Alterung herbeizuführen. Die Ergebnisse sollen in ein Modell eingepflegt werden, um die Kosten auf die Lebensdauer eines Systems abzuschätzen und um die Betriebsweise so anzupassen, dass die Lebensdauer erhöht wird. Die Komponenten von Vanadium-Redox-Flow-Batterien (VRFB) werden einzeln und in ihrem Zusammenwirken auf ihr Degradationsverhalten untersucht. Dazu werden Alterungsprozesse identifiziert, Parameterabhängigkeiten definiert und daraus Protokolle erstellt. An Langzeit-Testständen gealterte Komponenten werden mit im Betrieb gealterten Komponenten von industriellen Partnern verglichen. Es werden Methoden zur gezielten und beschleunigten Alterung entwickelt. Die Degradation der Komponenten wird mit ex-situ und on-line Methoden untersucht. Es wird ein Modell erstellt, das Vorhersagen über die Langzeitstabilität und Kosten für VRFB-Systeme ermöglichen soll. Die Projektpartner bilden einen großen Teil der VRFB-Komponenten ab und den beteiligten Unternehmen werden wissenschaftliche Partner an die Seite gestellt. Die Projektpartner arbeiten interdisziplinär und übergreifend zusammen, so dass die Ergebnisse verifiziert werden können und eine breite Datenbasis zur Verfügung steht.
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