Beim mikrobiellen Umsatz von organischen Verbindungen wird ein beträchtlicher Anteil des Kohlenstoffs zunächst zum Aufbau von Biomasse durch Bakterien genutzt. Diese Biomasse unterliegt nach ihrem Absterben wieder einem Abbau durch andere Mikroorganismen. In diesem Prozess werden Fragmente der abgestorbenen Zellen entweder selbst wieder zum Substrat für andere Organismen oder direkt in der Bodenmatrix festgelegt. Damit tragen sie substanziell zur Bildung der organischen Bodensubstanz (SOM) bei. Im Rahmen der geplanten Arbeiten sollen vorwiegend durch Markierungsexperimente mit stabilen und radioaktiven Isotopen die mikrobiellen Umsatzraten und die Bildung von Huminstoffen aus bakterieller Biomasse und fraktionierten Zellbestandteilen wie auch aus mikrobiellen Mineralisationsprodukten wie CO2 und NH4 in Modellböden des Schwerpunktprogrammes detailliert untersucht werden. Dazu wird die Transformation isotopisch markierter Biomassebestandteile (14C; 13C; 15N) in Bodenbioreaktoren untersucht. Die festgelegten und umgewandelten Produkte der markierten Biomasse sollen in den verschiedenen Partikel- und Huminstofffraktionen des Bodens bilanziert und mit isotopenchemischen und strukturchemischen Methoden charakterisiert werden. Damit können der stoffliche Beitrag der Biomasse an der Bildung von Huminstoffen im Boden bilanziert und Konversionsfaktoren sowie Raten für die Stoffverteilung abgeschätzt werden. Ergebnisse aus ersten Versuchen lassen zudem auf einen signifikanten Einbau von Kohlenstoff aus CO2 in die SOM schließen. Daraus könnte sich eine Neubewertung von Tracerexperimenten zur Bildung von gebundene Resten aus Xenobiotika ergeben. Im zweiten Schritt sollen Methoden zur Ermittlung der Struktur und Funktionalität der festgelegten Biopolymere entwickelt werden. Besonderes Augenmerk wird auf die Festlegung von Zellwandbestandteilen, Strukturproteinen und Nukleinsäuren gelegt.
Lipide haben wahrscheinlich große Bedeutung für die Stabilisierung organischer Substanz in Böden, sie wurden aber bisher mittels moderner strukturchemischer und isotopischer Methoden nur wenig untersucht. Durch die Kombination dieser Methoden sollen erstmals gleichzeitg Aussagen über Herkunft (Pflanzen, Bakterien, Pilze) und Umsatzraten (d13C) der Lipide auf molekularer Ebene ermöglichen. Der Nutzungswechsel von Roggen- (C3-) zu Mais-Monokultur (C4-Pflanze) markierte die zugeführte Biomasse strukturell und isotopisch. Die Nutzung von Rückstellproben ermöglicht eine über vier Jahrzehnte zeitlich aufgelöste Auswertung dieses landwirtschaftlichen Freilandversuchs. Die Lipide sollen mit einer Kombination moderner struktureller, spektroskopischer und isotopischer Analysetechniken der Bodenchemie, organischen Geochemie und Biochemie untersucht werden. Untersuchungen sollen an Gesamtböden und ausgewählten PartikelgrößenFraktionen erfolgen. Die Bodenlipide werden erstmalig über eine automatisierte sequentielle Flüssigkeitschromatographie in folgende Fraktionen getrennt: a) Aliphaten, b) Ketone/Alkohole, c) Fettsäuren, d) Aromaten, e) basische Lipide und f) hochpolare Biopolymere. Diese Fraktionen sollen anschließend strukturell identifiziert (13C NMR, GC-MS) und die Fraktionen a) bis c) gesamt- und komponentenspezifisch (GC-irmMS) d 13C-isotopisch charakterisiert werden.
Die Trennung von Lanthanoiden und Actinoiden ist ein wichtiges technisches Problem und darüber hinaus von großem wissenschaftlichem Interesse. Dies vor allem darum, weil sich die dreiwertigen Actinoiden und Lanthanoiden in ihrem Komplexierungsverhalten sehr ähnlich sind. In den letzten Jahren hat sich gezeigt, dass die leicht erhöhte Weichheit der Actinoiden und damit der erhöhte kovalente Charakter der Actinoiden-Donoren Bindungen der wichtigste Unterschied in bezug auf selektive Komplexierungen ist. Für technische Anwendungen kommen praktisch nur Extraktionen aus stark sauren wässrigen Lösungen (HNO3) in organische Phasen mit mehrzähnigen Aminen in Frage. Im Projekt sollen sechszähnige Liganden mit dem Bispidingerüst synthetisiert und untersucht werden. Molekulares Modellieren soll zur Optimierung der Liganden verwendet werden, und die Derivate sollen auch in bezug auf ihre Löslichkeiten und die Protonisierungskonstanten optimiert werden.
Ziel des Projektes ist es, die gebundenen Rückstände des Fungizids Cyprodinil, die in Weizenstroh bis zu 45 Prozent und in Körnern bis zu 30 Prozent des applizierten Wirkstoffs betragen können, bezüglich ihrer Struktur und der Art der Bindung zu charakterisieren. Die in den unlöslichen Pflanzenfraktionen festgelegten Rückstände sollen durch klassische Aufschlüsse und, als zu entwickelnde neue Methode, durch Silylierung freigesetzt, in organische Lösungsmittel überführt und mit hochauflösender NMR-Spektroskopie sowie mit chromatographischen Methoden untersucht werden. Weiterhin sind Festkörper-NMR-Untersuchungen der Rückstände in festen Pflanzenproben und -fraktionen vorgesehen. Cyprodinil wird für die geplanten NMR-Untersuchungen vom Hersteller, Novartis, an geeigneten Molekülpositionen mit 13C markiert. Für die Lokalisation und quantitative Erfassung der Rückstände wird zusätzlich 14C-markierter Wirkstoff eingesetzt. Um größere Mengen von Metaboliten und gebundenen Rückständen für die geplanten Charakterisierungen herzustellen, soll Cyprodinil auch in Weizen-Zellkulturen inkubiert werden. Zur Verminderung der NMR-Untergrundsignale der Pflanzenmatrix ist vorgesehen, die Inkubation in Pflanzen bzw. Zellkulturen durchzuführen, deren natürlicher 13C-Gehalt abgereichert wurde. Für spektroskopische Vergleichsmessungen ist die Kopplung des Fungizids an synthetische Ligninpolymere geplant.
Ziel des Forschungsvorhabens ist es, die Stabilität molekularer Strukturbausteine der organischen Substanz in Böden direkt zu bestimmen sowie den entsprechenden Kohlenstoffumsatz zu modellieren. Diese grundlegenden Informationen sind notwendig um den Stoffaustausch der organischen Substanz von Böden mit atmosphärischem CO2 abzuschätzen. Hierzu soll die von uns entwickelte Kopplung von Strukturanalyse und Isotopenverhältnis-Messung an Pyrolysebruchstücken eingesetzt werden. Anhand der natürlichen 13C-Markierung, die durch die Umstellung des 'Ewigen Roggens' auf Maismonokultur erfolgte, sollen Umsatzraten für die Strukturbausteine der organischen Substanz in Böden berechnet werden und durch substanzspezifische 14C-Altersbestimmung verifiziert werden. Dies ist notwendig, um anderen Kohlenstoffquellen wie z.B. hetero-, chemo- oder autotrophe CO2-Fixierung sowie weitere Stabilisierungsmechanismen (z.B. physikalische) aufklären zu können. In enger Kooperation mit anderen AG's des SPP sollen unsere Ergebnisse dazu beitragen, molekulare Mechanismen der Stabilisierung und ihre Regulation aufzuklären. Schließlich sollen unsere Ergebnisse genutzt werden, um das CENTURY-Modell weiterzuentwickeln.
Weltweit wurden ca. 60000 t polychlorierte Terphenyle (PCT) produziert. Die PCT sind persistent, bioakkumulierend, toxikologisch relevant, wahrscheinlich ubiquitär vorhanden und in akzidentielle und Abfallverbrennungen involviert, wo sie auch neu gebildet werden können. Trotz dieser Fakten wurde die Stoffgruppe in der umweltchemischen Forschung bisher unzureichend untersucht. Die Ziele dieses Projektes sind: - die Synthese von definierten PCT-Kongeneren für weitergehende Untersuchungen (thermische Belastung, Hochtemperaturchemie) und als Standards für die Analytik, - die Strukturaufklärung und Synthese von PCT-Folgeprodukten nach thermischer Belastung, wie z.B. der bisher in der Literatur nicht beschriebenen vielkernigen Benzofuranstrukturen(Strukturanalytik), - die Synthese von komplexeren Molekülstrukturen wie ringförmigen vielkernigen Benzofuranen nach der Betrachtung von zunächst einfacheren Marker-Molekülen als direkte PCT-Derivate, - Computersimulationen zu diesen Verbindungen, - Entwicklung der Analytik für thermisch erzeugte PCT-Folgeprodukte, und - Weiterentwicklung von clean-up und Quantifizierung in der PCT-Analytik (Konzentrationsanalytik).
Im Forschungsvorhaben werden mikrobielle Umsetzungsreaktionen organischen Materials in Böden quantitativ und qualitativ untersucht. Ziel ist es, die genaue Strukturaufklärung der beteiligten organischen Komponenten durchzuführen und deren exakte Abbauwege zu kennzeichnen. Die angestrebten Untersuchungen auf molekularer Ebene erlauben neben der genauen Bilanzierung des Kohlenstoffumsatzes eine gezielte Strukturaufklärung der beteiligten Komponenten mittels konventioneller GC-MS und GC-Isotope-Ratio Technik. Durch den Einsatz von 13C-markierten Tracersubstanzen soll aufgezeigt werden, (1) inwieweit der Abbau der organischen Substanz direkt zur Bildung von CO2 führt, (2) welcher Anteil in mikrobielle Biomasse überführt wird und, als wichtigster Aspekt, (3) in welcher Form organische Substanzen und deren mikrobielle Transformationsprodukte als makromolekulare organische Fraktionen im Boden verbleiben. Die strukturchemischen Untersuchungen werden Indikationen zur Abgrenzung zwischen den Einträgen aus mikrobieller Biomasse und Streu liefern.
Mit den Verfahren der analytischen Pyrolyse (Pyrolyse-Gaschromatographie / Massenspektrometrie und Pyrolyse-Feldionisation Massenspektrometrie) sind bisher qualitative Aussagen über molekulare Bausteine der gebundenen organischen Bodensubstanzen (OBS) und relative quantitative Vergleiche ihrer Anteile und thermischen Stabilität in Proben mit ähnlicher Herkunft möglich. Ein Ziel des Projektes ist es, die Verfahren im Hinblick auf ihre quantitative Aussagefähigkeit weiterzuentwickeln. Dazu wird für einzelne wichtige Verbindungsklassen wie Lipide, N-Verbindungen, Kohlenhydrate und Ligninbausteine geprüft, inwiefern durch interne Eichung und Korrelation mit den Ergebnissen komplementärer naßchemische und spektroskopische Untersuchungen verbesserte quantitative Aussagen über die molekulare Zusammensetzung gewonnen werden können. Die Untersuchungen werden an GesamtBodenproben und den mineralisch gebundenen Anteilen der OBS (Partikelgrößenfraktionen) aus den Extremvarianten der Feldversuche in Halle und Bad Lauchstädt durchgeführt, um neue Erkenntnisse über die Ursachen für die Stabilisierung von Fraktionen der OBS zu erarbeiten. Die verbesserten Verfahren werden den anderen AGs im Schwerpunkt kooperativ verfügbar gemacht.
Sauerstoffmangel im Wurzelbereich ist einer der wichtigsten abiotischen Stressfaktoren, der Wachstum und Konkurrenz von Baumarten in Waldökosystemen bestimmt. Daher ist das Verständnis von Adaptationsmechanismen toleranter Pflanzen von großer ökologischer und ökonomischer Bedeutung. Physiologische Anpassungsstrategien umfassen die Vermeidung der Akkumulation phytotoxischer Verbindungen, modifizierte Genexpression, sowie die Aufrechterhaltung der Energieversorgung. Im vorliegenden Projekt sollen unter Einsatz molekularbiologischer Techniken die ökophysiologischen Grundlagen der Überflutungstoleranz der Baumart Pappel näher untersucht werden. Hierzu sollen transgene Pappellinien mit organspezifisch modulierter Expression der Wurzel-Pyruvatdecarboxylase (PDC), Blatt-Alkoholdehydrogenase (ADH) und Blatt-Aldehyddehydrogenase (ALDH) erzeugt werden. Die Genexpression dieser Pappeln soll molekular (mRNA und Western) und physiologisch (Enzymaktivitäten) charakterisiert und die isolierten Gene sequenziert werden. In einem vergleichenden physiologischen Ansatz soll durch Studien an überflutungstoleranten (Pappel, Stieleiche) und -sensitiven Spezies (Buche, Traubeneiche) der Energie-, C-, und N-Haushalt der Bäume unter Sauerstoffmangel charakterisiert werden.
In Suedbrasilien treten Oesophagus-Carcinome gehaeuft auf. Durch molekulare Analyse von Tumoren dieses Risikogebietes, insbesondere die Erfassung von p53-Mutationsmustern, wird versucht, Hinweise fuer die moegliche Beteiligung definierbarer Typen von Umweltfaktoren bei der Entstehung dieser Tumoren zu erarbeiten.
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