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Sauerstoffabnahme im Ozean: Implikationen für die N2O Produktion und die Atmosphäre

N2O ist ein wichtiges Treibhausgas und seine atmosphärische Lebensdauer ist ausreichend lang, um in die Stratosphäre zu gelangen wo es an ozonabbauenden photochemische Reaktionen beteiligt ist (de Bie et al. 2002). Der Ozean ist eine bedeutende Quelle von N2O und macht etwa 35% der natürlichen Quellen aus. Die mikrobielle Produktion von N2O (NH4+-Oxidation, Nitrifizierer-Denitrifikation, Denitrifikation) wird weitgehend über die Konzentration von gelöstem Sauerstoff (DO) reguliert. Unterhalb einer bestimmten, aber ungenau definierten DO-Konzentration, findet deutlich erhöhte N2O Produktion statt. Die Hinweise auf sinkende DO-Konzentrationen im Ozean häufen sich und dies wird zu einer erhöhten ozeanischen N2O Produktion und somit zu einer erhöhten N2O-Emission in die Atmosphäre führen. Bevor dies geschieht ist entscheidend, dass wir 1) die aktuellen N2O Bedingungen im Ozean identifizieren (d.h. N2O-Verteilung, Produktion und Produktionswege) und 2) bestimmen, wie sich die N2O Bedingungen unter verschiedenen Szenarien zukünftiger DO-Konzentrationen ändern werden. Für Punkt 1 werden Arbeiten im nordöstlichen tropischen Atlantik durchgeführt, da dort DO-Konzentrationen herrschen, die für den größten Teil des Ozeans charakteristisch sind. Für Punkt 2 werden wir Arbeit in zwei extremen Sauerstoffminimumzonen (OMZ) durchzuführen (im südöstlichen tropischen Pazifik und in einem low oxygen eddy im nordöstlichen tropischen Atlantik), wo die DO-Konzentrationen wesentlich niedriger sind als im Großteil des Ozeans. In beiden Regionen werden wir: 1) N2O-Konzentrationen messen; 2) del15N, del18O und 15N Site Preference von N2O messen, um die relative Bedeutung, die die verschiedenen Produktionswege von N2O an der Gesamtkonzentration haben, zu bestimmen; 3) N2O-Produktionsraten für jeden der verschiedenen Produktionswege mittels der 15N-Tracer-Technik bestimmen. Zusätzliche Molekularanalysen werden helfen, die verschiedenen N2O-produzierenden Organismen zu charakterisieren und zu quantifizieren. Um die Auswirkungen zu studieren, die eine erhöhte N2O-Produktion im Ozean (als Folge der abnehmenden DO-Konzentration) für die Atmosphäre hat, ist es wichtig, dass wir die Faktoren die den Gasaustausch von N2O beeinflussen, besser verstehen. Mittels der Eddy-Kovarianz-Technik werden wir N2O Flüsse aus dem Meer direkt messen und mit physikalischen, chemischen und biologischen Parametern vergleichen.

Katalytisch aktive Baustoffe zum Abbau von Schadstoffen in städtischen Atmosphären

Mehr als 90 Prozent der anthropogen emittierten Stickstoffoxide entstehen als Nebenprodukte von Verbrennungsvorgängen. Verursacher sind Kfz-Motoren, Feuerungsanlagen der Kraftwerke, Industriebetriebe und Hausheizungen. Der Verkehr ist die Emittentengruppe mit den höchsten Anteilen an Stickstoffoxiden (NOX). Trotz der in den vergangenen Jahren verstärkten Anstrengungen, die NOX-Emissionen zu reduzieren (Kfz-Katalysatoren, Rauchgasentstickungsanlagen) führen hohe Verkehrsdichten in Ballungsräumen und oftmalige Inversionswetterlagen zu erheblichen NOX-Belastungen. So kommt es, dass in Innenstadtbereichen trotz der erwähnten Emissionsminderungsmaßnahmen, aufgrund des ständig steigenden Verkehrsaufkommens, Grenz- bzw. Richtwerte überschritten werden. Ein neues Verfahren zur Minimierung der Immissionen basiert darauf, vorhandene Gebäudeoberflächen (z. B. Dächer, Häuserfassaden, Verglasungen) zur Reduktion von Stickoxiden in städtischen Atmosphären zu nutzen. Hierzu sollen die katalytischen bzw. photokatalytischen Eigenschaften bestimmter Substanzen gezielt baulich eingesetzt werden. Der katalytische Abbau von NOX in Rauchgasentstickungsanlagen ist ein umfangreich erforschtes Gebiet der technischen Chemie. Erst oberhalb Temperaturen von 250 - 400 Grad C erreichen die Katalysatoren Umsatzgeschwindigkeiten, die für die technische Nutzung brauchbar sind. In Großstädten stehen ausgedehnte Gebäudeflächen zur Verfügung. Würde ein Teil dieser Flächen aus katalytisch aktiver Bausubstanz bestehen, so wären hier auch langsame, auf niedrigem Temperaturniveau (Sommeraußentemperatur) stattfindende katalytische Reaktionen interessant, da die großen Flächen den Nachteil geringer Umsätze kompensieren würden. Diese neue Gruppe von funktionellen Baustoffen für den passiven katalytischen Schadstoffabbau werden als p-Baustoffe (Protective Integrated Building Materials) bezeichnet. Erste Voruntersuchungen mit beschichteten Dachsteinen waren erfolgreich.

Photoabbau von (heterocyclischen) Wirkstoffen - Uebertragung von Konzepten der Grundlagenforschung auf praxisorientierte Untersuchungen in waessrigen Systemen. Ein empirischer Beitrag zur Entwicklung neuer relevanter analytischer Verfahren

Im Rahmen dieses Projektes soll untersucht werden, inwieweit Photoabbaureaktionen in organischen Loesungsmitteln und in Standardphotoreaktoren auf waessrige, hochverduennte Loesungen (10 hoch -4 bis -5 Mol/l) uebertragbar sind, z.B. ob analoge oder andere Abbauprozesse ablaufen bzw. ob gleiche oder andere Abbauprodukte anfallen. Mit Hilfe von Hochleistungs-Analytik sollen direkte Nachweisverfahren von Photoabbauprodukten in waessriger Loesung als neues analytisches Verfahren entwickelt werden.

Untersuchung der Photochemie von Sauerstoffspezies in der Mesopausenregion

Atomarer Sauerstoff (O) ist eine der Hauptkomponenten der Mesopausenregion der terrestrischen Atmosphäre. Er spielt für die Energiebilanz der Mesopausenregion eine entscheidende Rolle, da er aufgrund seiner langen Lebensdauer chemische potentielle Energie über große Distanzen transportieren kann und indirekt an der Strahlungskühlung dieser Höhenregion beteiligt ist. Darüber hinaus steht er in direktem Zusammenhang mit Ozon, was wiederum für die diabatische solare Heizung von großer Bedeutung ist. Die Zahl der O Messungen in der Mesopausenregion ist ziemlich begrenzt, insbesondere was Zeitserien über Zeiträume von mehr als einigen Jahren betrifft. Die üblicherweise verwendeten Methoden zur Messung von O in der Mesopausenregion basieren auf Airglow-Emissionen der Spezies O, O2 und OH und erfordern die Kenntnis zahlreicher chemischer Ratenkonstanten. Bisherige Studien zeigen klare Hinweise darauf, dass die existierenden Modelle zur Beschreibung der O2 A-Banden-Emission, der grünen Sauerstofflinie und der OH* Meinel-Emissionen nicht konsistent sind, und O Konzentrationsprofile liefern, die sich signifikant unterscheiden. Im Rahmen dieses Projektes soll die Konsistenz der existierenden photochemischen Modelle für die drei genannten Airglow-Emissionen untersucht werden und unter Verwendung von simultanen Satellitenmessunen aller drei Emissionen, sowie dedizierter Modellrechnungen die Übereinstimmung der Modelle verbessert werden. Bei den Messungen handelt es sich um Nightglow Messungen des SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHArtographY) Instruments, das von 2002 - 2012 auf dem Umweltforschungssatelliten Envisat operierte. SCIAMACHY bietet aufgrund seines breiten Spektralbereichs die einmalige Möglichkeit alle für dieses Projekt relevanten Airglow Emissionen gleichzeitig und spektral aufgelöst zu messen. Die geplanten Modellrechnungen sollen mit einer etablierten Suite an photochemischen und globalen Modellen durchgeführt werden. Mittels eines Inversionsverfahrens sollen photochemische Modellparameter derart optimiert werden, dass die Differenzen zwischen Modellergebnissen und SCIAMACHY Messungen für alle relevanten Emissionen simultan minimiert werden. Darüber hinaus soll im Rahmen des Projekts die räumliche und zeitliche Variabilität von O in der Mesopausenregion charakterisiert werden, insbesondere hinsichtlich solarere Einflüsse und möglicher Langzeittrends über den Zeitraum von 2002 - 2012. Es ist außerdem geplant, die existierende - und bekannte Weise unzureichendem - klimatologischen Modelle (z.B. MSIS) von O in der Mesopausenregion zu verbessern. Die Antragsteller sind anerkannte Experten auf Ihren jeweiligen Hauptarbeitsgebieten und besitzen langjährige Erfahrung im Bereich der Satellitenfernerkundung mittels Airglow-Emissionen, beziehungsweise der atmosphärischen Modellierung.

Photolyse und Photooxidation halogenierter und aromatischer Kohlenwasserstoffe in der waessrigen Phase unter Anwendung der heterogenen Katalyse

Fernerkundung atmosphaerischer Parameter und deren Nutzung fuer die Untersuchung klimarelevanter Prozesse sowie von Spurenstofftransporten und -umsetzungen

Untersuchung klimarelevanter Prozesse im mesoskaligen Bereich durch die Erfassung meteorologischer Groessen und Spurenstoffe mit Hilfe von bodengebundenen, flugzeug-, ballon- oder satellitengetragenen Instrumenten. Dazu gehoeren die Entwicklung und Erprobung neuer Verfahren und Messgeraete zur Fernerkundung atmosphaerischer Parameter. Mit Ballonmessungen werden die photochemischen Umsetzungen und der Tagesgang von Spurenstoffen in der Atmosphaere verfolgt. Beitraege zu umweltrelevanten Problemen (z.B. Ozonloch) ergeben sich aus den bodengebundenen Spurengasmengen. Teilziele sind: Einsatz von Michelson-Interferometern, Erprobung bodengebundener Fernmessverfahren fuer Messungen in der Troposphaere (SODAR, RADAR, RASS), Verfahren zur Gewinnung von Landoberflaechenparametern, meteorologischen Vertikalprofilen und Spurengasverteilungen aus Satellitendaten, Untersuchung von Transportvorgaengen und zeitlichem Verlauf von Konzentrationsaenderungen und photo-chemischen Umsetzungen.

Natriummonochloracetat - Toxizitaet und Wirkmechanismus

Monochloressigsaeure (MCAA) bzw. das Natriumsalz der Monochloressigsaeure (SMCA) wird in der chemischen Industrie vielfach als Zwischenprodukt fuer chemische Synthesen verwendet. In der Umwelt findet es sich in geringen Konzentrationen durch die Photooxidation chlorierter Kohlenwasserstoffe. Durch das Forschungsvorhaben soll geklaert werden: 1. Organspezifische Toxizitaet (Niere, Leber, Haut). 2. Wirkmechanismus nach Aufnahme (Zellorganellen, Metabolismus). 3. Antidots bei akuten Intoxikationen.

P 2.3 - Dynamiken von Konvektionen als Kopplung zwischen dem marinen Oberflächenfilm und der Wassermasse

Unsere Motivation liegt in der Tatsache, dass die dynamische Verbindung zwischen dem marinen Oberflächenfilm (engl. sea-surface microlayer, SML) und der darunterliegenden oberflächennahen Wasserschicht über Konvektion zu heterogenen Eigenschaften der SML führt. Dies wiederum steuert das Ausmaß der bio-photochemischen Reaktionen und des Gasaustausches zwischen dem Ozean und der Atmosphäre. Die Konvektion wird durch Verdunstung angetrieben, die die SML abkühlt und es salzhaltiger macht. Infolgedessen wird die SML dichter, sinkt ab und wird durch das darunterliegende Wasser ersetzt. Die auftriebsgetriebene Konvektion wurde jedoch bei der Erforschung der SML und des Gasaustausches als dynamisches Bindeglied zwischen der Atmosphäre und dem Ozean vernachlässigt. Unser Hauptziel ist es, ein mechanistisches Verständnis der Dynamik zwischen der SML und der oberflächennahen Wasserschicht zu beschreiben. Ein mechanistisches Verständnis der Konvektion ist wichtig, da das Ausmaß der bio-photochemischen Reaktionen und Austauschprozessen von Spurengasen, Energie und Impuls letztlich durch Austauschprozesse zwischen der SML und der oberflächennahen Wasserschicht und schließlich mit tieferen Schichten bestimmt wird. Wir werden einen experimentellen Aufbau mit mehreren profilierenden Mikroelektroden und einem optischen Schlierensystem entwickeln, um die Konvektion unter verschiedenen externen Antrieben zu untersuchen. Wir werden den Effekt der horizontalen Strömung aufgrund von Gradienten der Oberflächenspannung (d.h. Marangoni-Effekt) untersuchen. Wir werden auch an dem gemeinsamen Mesokosmen-Experiment BASS teilnehmen, um den Einfluss biogener Tenside auf den konvektiven Transportmechanismus zwischen der SML und der oberflächennahen Wasserschicht zu untersuchen. Im gemeinsamen Feldexperiment BASS werden wir der Frage nachgehen, inwieweit Variationen der klein-skaligen Konvektion durch die Variabilität sub-mesoskaligen (1 km-10 km) und hydrodynamischen Prozessen nahe der Meeresoberfläche beeinflusst werden. Wir werden zwei Forschungskatamarane und eine Flotte von Treibbojen einsetzen, die mit Leitfähigkeits- und Temperatursensoren ausgestattet sind, um Dichteanomalien zwischen der SML und oberflächennahen Wasserschicht zu untersuchen. Wir werden externe ozeanische und atmosphärische Einflüsse beobachten, um die Dichteanomalien zu beschreiben. Schließlich werden wir die gewonnenen Erkenntnisse aus den Laborexperimenten, der Mesokosmos-Studie und der Feldstudie nutzen, um einen mathematischen Rahmen zur Beschreibung von Temperatur- und Salzgehaltsprofilen und deren Schwankungen unter dem Einfluss definierter ozeanischer und atmosphärischer Einflüsse zu entwickeln.

Derives des hydrocarbures polyaromatiques en atmosphere oxydante (FRA)

La strategie de surveillance des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) dans l'environnement general est basee sur le prelevement et l'analyse de ces substances a l'etat inchange. Du point de vue de la toxicite, il est apparu que les derives nitres des hap possedent un pouvoir mutagene direct, c'est-a-dire sans qu'ils soient metabolises par les enzymes microsomales. De plus les hap sont connus pour se transformer sous l'influence de l'oxygene et de la lumiere. Les produits d'oxydation et leur toxicite sont encore insuffisamment explores. Cette labilite en atmosphere oxydante et l'activite biologique des derives des hap incitent a une investigation plus fouillee, d'autant que les donnees dans la litterature restent fragmentaires. Le projet a pour but: - D'etudier la formation et la stabilite des derives NO2 des HAP en atmosphere experimentale; - de developper une methodologie de prelevement et d'analyse des nitro-HAP et des HAP oxydes; - d'evaluer les niveaux d'immission en relation avec les autres parametres atmospheriques. (FRA)

Heterogene Photochemie, Zusammenhaenge mit Kohlenstoffkreislauf und Eisenkreislauf in Oberflaechengewaessern und atmosphaerischem Wasser

Untersuchung der Rolle von aquatischen Partikeln, insbes. von Eisenhydroxiden, fuer die photochemische Transformation von Verunreinigungs-Substanzen (z.B. EDTA) in Oberflaechengewaessern und in atmosphaerischem Wasser. Untersuchung der Rolle von heterogenen photochemischen Prozessen fuer den hydrogeochemischen Kreislauf von Eisen und dessen Koppelung mit dem Kohlenstoffkreislauf in Oberflaechengewaessern und in atmosphaerischem Wasser.

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