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Photochemie organischer Komplexe von Übergangsmetallionen (TMI) in troposphärischen Aerosolen und Wolken

Seit 1992 und dem ersten Erdgipfel haben verschiedene Länder erkannt, dass durch menschliche Aktivitäten das Klima stark beeinflusst wird, und sie planten, dieses Problem im Rahmen einer internationalen Konvention anzugehen. So brachten COPs (Conference of parties) viele Länder unter der Schirmherrschaft der Vereinten Nationen zusammen, um sich gegenseitig zu verpflichten, dieses Problem zu lösen. Bevor jedoch sinnvolle Maßnahmen ergriffen werden können, ist es wichtig, dass sich Wissenschaftler auf der ganzen Welt zusammentun, um für die Politik nützlichen Daten bereitzustellen. In diesem Zusammenhang wird das REACTE-Projekt vorgeschlagen, an dem international anerkannte französische und deutsche Forscher in jeweils sehr komplementären wissenschaftlichen Bereichen tätig sind.Die Atmosphäre ist ein komplexes und hoch reaktives System, in dem viele bio-physikochemische Prozesse ablaufen. Deshalb ist es von entscheidender Bedeutung, dieses System gut zu verstehen und zu wissen, wie es sich als Reaktion auf die verschiedenen Belastungen entwickelt, denen es ausgesetzt ist. Einer der wichtigsten Punkte ist daher die Kenntnis der Reaktionsfähigkeit eines solchen Systems in Abhängigkeit von den vorhandenen Spezies. Redoxreaktionen gehören zu den wichtigsten Transformationspfaden, die berücksichtigt werden müssen, um die Entwicklung der Atmosphäre besser zu verstehen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die (Photo-) Chemie von Übergangsmetallen (TMIs), die eine Hauptquelle für hochreaktive Spezies in Aerosolen und der wässrigen Phase troposphärischer Wolken darstellt. Tatsächlich gibt es derzeit nur sehr wenige Daten über die genaue Rolle und Reaktivität dieser Metalle, die derzeit fast ausschließlich in freier Form betrachtet werden, während bekannt ist, dass sie in natürlicher Umgebung als Komplexe vorliegen. Das REACTE-Projekt konzentriert sich auf die Beantwortung folgender Fragen: i) Wie beeinflusst die Komplexierung von TMIs deren Photoreaktivität, deren Redoxreaktionen und/oder die "Fenton"-Typ-Reaktionen mit H2O2? ii) Welche reaktiven Spezies werden mit diesen Reaktionen assoziiert, H2O2, HyOx Radikale und ihre jeweiligen Bildungsausbeuten? Welchen Einfluss haben sie auf die Oxidationskapazität der Atmosphäre und damit auf die chemische Zusammensetzung im Allgemeinen? Diese Ergebnisse werden in einen Modellmechanismus zu Prozessierung von chemischen Radikalreaktionen in wässriger Phase (CAPRAM) implementiert werden, um den Einfluss auf die Transformation organischer Stoffe, die HOx-Bilanz und den Oxidationszustand von TMIs in atmosphärischen Tröpfchen oder Aerosolen vorherzusagen. Das REACTE-Projekt verbindet komplementäre wissenschaftliche Kompetenzen, und ermöglicht damit die TMIs-Komplexchemie besser zu verstehen, sowie ihren Einfluss auf die Atmosphärenchemie zu erfassen. Es wird Daten liefern, um die Auswirkungen auf das Klima bzw. auf die Luftverschmutzung zu verstehen und abzuschätzen, welche derzeit stark unterschätzt werden.

Chemie-Labothek in den Bergischen Science Labs

Schülerinnen und Schüler kommen in Begleitung von Lehrkräften zu halbtägigen Veranstaltungen an die Uni und führen unter Leitung einer wissenschaftlichen Mitarbeiterin und Betreuung durch Studierende an den Unterricht anknüpfende Experimente aus der chemiedidaktischen Forschung in Wuppertal durch. Sie werten sie mithilfe der Betreuer aus und präsentieren sie dem Kurs. Die Inhalte werden jeweils im Voraus zwischen Mitarbeitern der Chemiedidaktik und den Lehrkräften so abgestimmt, dass sie an die Kursthemen der Sekundarstufe II anknüpfen (Beispiele: Elektrochemie, Farbstoffe, Kunststoffe, chemisches Gleich­gewicht, Ozonproblematik) und an highlights aus Wissenschaft und Technik heranführen. Im Rahmen dieser Veranstaltungen werden den Schüler/-innen Informationen zur Berufsorientierung gegeben. Die Veranstaltungen dienen aus Sicht der Studierenden der fachdidaktischen Kompetenzerweiterung und aus Sicht der Chemiedidaktik der empirischen Erforschung alternativer Methoden (Stichwort: Microteaching) und innovativer Inhalte (Stichworte: Nachhaltigkeit, Photochemie).

Spektroskopie von atmosphaerischen Spurengasen

Es werden spektroskopische und laserchemische Untersuchungen an umweltbedeutsamen Substanzen, die z.B. als atmosphaerische Spurengase vorkommen, durchgefuehrt. Stoffe: z.B. Stickoxide, fluorierte und/oder chlorierte Kohlenwasserstoffe, Ozon u.a.

Solare Photochemie: Photooxidation verschiedener organischer Verbindungen

In dem Projekt ist es das Hauptziel, bei Photooxidationen (Gegenwart von Luftsauerstoff und Bestrahlung mit sichtbarem Licht (solare Einstrahlung und kuenstliche Lichtquelle) Abwasserreinigung und Synthese von Feinchemikalien durchzufuehren. Dazu wurden bisher Photooxidationen der toxischen Substrate Thiole, Sulfid und Phenole durchgefuehrt. Durch Verwendung von Photosensibilisatoren, die im sichtbaren Bereich absorbieren, kann eine weitgehende Mineralisierung u.a. von Phenolen (auch chlorierten Phenolen) erreicht werden. Mit der solarphotochemischen Synthese von Feinchemikalien ist jetzt begonnen worden.

Katalytisch aktive Baustoffe zum Abbau von Schadstoffen in städtischen Atmosphären

Mehr als 90 Prozent der anthropogen emittierten Stickstoffoxide entstehen als Nebenprodukte von Verbrennungsvorgängen. Verursacher sind Kfz-Motoren, Feuerungsanlagen der Kraftwerke, Industriebetriebe und Hausheizungen. Der Verkehr ist die Emittentengruppe mit den höchsten Anteilen an Stickstoffoxiden (NOX). Trotz der in den vergangenen Jahren verstärkten Anstrengungen, die NOX-Emissionen zu reduzieren (Kfz-Katalysatoren, Rauchgasentstickungsanlagen) führen hohe Verkehrsdichten in Ballungsräumen und oftmalige Inversionswetterlagen zu erheblichen NOX-Belastungen. So kommt es, dass in Innenstadtbereichen trotz der erwähnten Emissionsminderungsmaßnahmen, aufgrund des ständig steigenden Verkehrsaufkommens, Grenz- bzw. Richtwerte überschritten werden. Ein neues Verfahren zur Minimierung der Immissionen basiert darauf, vorhandene Gebäudeoberflächen (z. B. Dächer, Häuserfassaden, Verglasungen) zur Reduktion von Stickoxiden in städtischen Atmosphären zu nutzen. Hierzu sollen die katalytischen bzw. photokatalytischen Eigenschaften bestimmter Substanzen gezielt baulich eingesetzt werden. Der katalytische Abbau von NOX in Rauchgasentstickungsanlagen ist ein umfangreich erforschtes Gebiet der technischen Chemie. Erst oberhalb Temperaturen von 250 - 400 Grad C erreichen die Katalysatoren Umsatzgeschwindigkeiten, die für die technische Nutzung brauchbar sind. In Großstädten stehen ausgedehnte Gebäudeflächen zur Verfügung. Würde ein Teil dieser Flächen aus katalytisch aktiver Bausubstanz bestehen, so wären hier auch langsame, auf niedrigem Temperaturniveau (Sommeraußentemperatur) stattfindende katalytische Reaktionen interessant, da die großen Flächen den Nachteil geringer Umsätze kompensieren würden. Diese neue Gruppe von funktionellen Baustoffen für den passiven katalytischen Schadstoffabbau werden als p-Baustoffe (Protective Integrated Building Materials) bezeichnet. Erste Voruntersuchungen mit beschichteten Dachsteinen waren erfolgreich.

Photoelektrochemische Untersuchungen an amorphen Halbleitern

Verwendet man halbleitende Materialien als Elektroden in elektrochemischen Zellen, so beobachtet man, dass bei Belichtung - also auch bei Sonneneinstrahlung - Photostroeme auftreten. Die so in Elektroenergie umgewandelte Strahlungsenergie kann direkt oder zur Wasserzersetzung, das heisst zur Wasserstofferzeugung, verwendet werden. Der geschilderte Funktionsablauf ist experimentell in den verschiedenen Stufen wenig untersucht. Zunaechst sollen moeglichst billige Halbleitermaterialien als Elektroden praepariert in elektrochemischen Solarzellen eingesetzt werden. Mit amorphen Halbleitern sollten kostenguenstige Anlagen erstellbar sein. Das Elektrodenmaterial selbst darf bei den auftretenden Photopotentialen nicht zersetzt werden.

Photosensibilisierung: Ein neuer Pfad zur SOA Bildung und Änderung der Eigenschaften von troposphärischen Partikeln

Troposphärische Aerosolpartikel sind oft in einer sehr simplen Art und Weise, als nicht-flüchtig und chemisch-inert, in Modellen beschrieben. Diese Annahmen werden durch die aktuelle Forschung in Frage gestellt, wonach die flüchtigen organischen Verbindungen (VOC) und sekundäre organische Aerosole (SOA) ein System bilden, das sich in der Atmosphäre durch chemische und dynamische Prozessierung entwickelt. Ein aktuelles Schlüsselproblem in der Atmosphärenchemie sind organische Partikel, welche in Modellen auf der Grundlage verfügbarer Parametrisierungen von Laborversuchen implementiert sind, die die SOA Bildung stark unterschätzen und nicht ausreichendend das Partikelwachstum vorhersagen. Differenzen zwischen den gemessenen und modellierten SOA-Konzentrationen deuten darauf hin, dass andere wesentliche SOA Quellen noch nicht identifiziert und charakterisiert sind. Zur Erklärung und Schließung dieser Lücke wurden Studien durchgeführt. So wurde gezeigt, dass das gasförmige Glyoxal deutlich zur SOA Masse durch Mehrphasenchemie beitragen kann. Solche Senken in der kondensierten Phase sind in der Lage, einen wichtigen Teil der fehlenden SOA Masse in Modellen, die oft als aqSOA bezeichnet wird, zu erklären. Jedoch implizieren Beobachtungen, dass es immer noch große Unsicherheiten in der SOA Bildung gibt. Herkömmliche aqSOA Quellen können offenbar nicht vollständig das fehlende SOA erklären. Weiterhin wurde gezeigt das, Multiphasenprozesse lichtabsorbierende partikuläre Verbindungen herstellen können. Die Bildung von solchen lichtabsorbierenden Spezies können neue photochemische Prozesse in Aerosolen und/oder in Gas/Partikel-Grenzflächen bewirken. Eine signifikante Menge an Literatur über photoinduzierten Ladungs- oder Energietransfer in organischen Molekülen existiert für andere Bereiche der Wissenschaft. Solche organischen Moleküle können Aromaten, substituierte Carbonyle und/oder stickstoffhaltige Verbindungen sein, welche allgegenwärtig in troposphärischen Aerosolen sind. Während die Wasserphotochemie aufgezeigt hat, dass viele dieser Prozesse, den Abbau von gelösten organischen Stoffen beschleunigen, ist nur wenig über solche Prozesse in/auf Aerosolpartikeln bekannt.Daher soll in PHOTOSOA, die Photosensibilisierung in der Troposphäre studiert werden, da diese eine wichtige Rolle bei der SOA-Bildung und Alterung spielen kann. Solche Photosensibilisierungen können neue chemische Pfade eröffnen, die bisher unberücksichtigt sind, obwohl sie die atmosphärische chemische Zusammensetzung beeinflussen können und so dazu beitragen die aktuellen SOA Unterschätzung abzubauen. Dieses Projekt zielt auf die Verringerung solcher Unsicherheiten, durch die Kombination von Laboruntersuchungen fokussiert auf die Chemie von Triplett-Zuständen von relevanten Photosensibilisatoren in verschiedenen Phasen und ihre Rolle bei der SOA-Bildung, ab. Die Grundlagenforschung zu diesen Prozessen ist erforderlich, um ihre troposphärische Bedeutung abschätzen zu können.

Etude des phenomenes photochimiques dans une masse d'air au moyen d'un ballon a air chaud (FRA)

L'evolution d'une masse d'air sous l'influence du rayonnement solaire fait l'objet de speculations dont la verification experimentale s'avere problematique. L'utilisation d'un ballon a air chaud qui, tout en la perturbant au minimum, est entraine par la masse d'air devrait permettre de donner des indications interessantes sur la validite des theories en vigueur. Dans un premier temps l'equipement du ballon a air chaud permettra la mesure de l'ozone et du dioxyde d'azote. (FRA)

Sentinel-5P TROPOMI Surface Nitrogendioxide (NO2), Level 4 – Regional (Germany and neighboring countries)

The TROPOMI instrument onboard the Copernicus SENTINEL-5 Precursor satellite is a nadir-viewing, imaging spectrometer that provides global measurements of atmospheric properties and constituents on a daily basis. It is contributing to monitoring air quality and climate, providing critical information to services and decision makers. The instrument uses passive remote sensing techniques by measuring the top of atmosphere solar radiation reflected by and radiated from the earth and its atmosphere. The four spectrometers of TROPOMI cover the ultraviolet (UV), visible (VIS), Near Infra-Red (NIR) and Short Wavelength Infra-Red (SWIR) domains of the electromagnetic spectrum. The operational trace gas products generated at DLR on behave ESA are: Ozone (O3), Nitrogen Dioxide (NO2), Sulfur Dioxide (SO2), Formaldehyde (HCHO), Carbon Monoxide (CO) and Methane (CH4), together with clouds and aerosol properties. This product displays the Nitrogen Dioxide (NO2) near surface concentration for Germany and neighboring countries as derived from the POLYPHEMUS/DLR air quality model. Surface NO2 is mainly generated by anthropogenic sources, e.g. transport and industry. POLYPHEMUS/DLR is a state-of-the-art air quality model taking into consideration - meteorological conditions, - photochemistry, - anthropogenic and natural (biogenic) emissions, - TROPOMI NO2 observations for data assimilation. This Level 4 air quality product (surface NO2 at 15:00 UTC) is based on innovative algorithms, processors, data assimilation schemes and operational processing and dissemination chain developed in the framework of the INPULS project. The DLR project INPULS develops (a) innovative retrieval algorithms and processors for the generation of value-added products from the atmospheric Copernicus missions Sentinel-5 Precursor, Sentinel-4, and Sentinel-5, (b) cloud-based (re)processing systems, (c) improved data discovery and access technologies as well as server-side analytics for the users, and (d) data visualization services.

2. Phase des Projektes - Entwicklung eines Verfahrens zur fotokatalytischen Aufbereitung industrieller phenol- bzw. chlorphenolhaltiger Abwasserteilströme

Zielsetzung und Anlass des Vorhabens: Die prosys GmbH hat zum 31. März 2002 erfolgreich ein zwölf Monate dauerndes FuE-Verbundforschungsvorhaben mit dem Institut für Organische und Makromolekulare Chemie Universität Bremen (Prof. Wöhrle) abgeschlossen. Hierbei sollte ein Verfahren entwickeln werden, mit dessen Hilfe Tributhylzinnverbindungen (TBT) aus Abwasserteilströmen entfernt werden können. Mit Hilfe dieses Verfahrens sollen Schadstoffe durch Singulett-Sauerstoff, eine energetisch angeregte Form des Sauerstoffs, oxidiert und in unschädliche Reaktionsprodukte umgewandelt werden. Der Singulett-Sauerstoff soll hierbei photokatalytisch durch Farbstoffe, sogenannte Photosensibilisatoren erzeugt werden. In einem ersten Schritt soll die Anwendbarkeit der Photooxidation von TBT-haltigen, wässrigen Lösungen im Labormaßstab unter verschiedenen Rahmenbedingungen und Einflussgrößen untersucht werden. Aufgrund der bislang gewonnenen Erkenntnisse aus diesem FuE-Pilotprojekt und der diesem Projekt zugrunde liegenden Literatur soll im hier beantragten Forschungsvorhaben die Anwendung dieses Verfahrens auf andere Schadstoffe untersucht und die Entwicklung einer entsprechenden Reaktionstechnik unter praxisrelevanten Bedingungen entwickelt werden. Es sollen insbesondere phenol- und chlorphenol-haltige Abwasserteilströme unter praxisrelevanten Bedingungen untersucht werden, wie sei bspw. in der petrochemischen Industrie im Bereich der Abwasser- als auch der Abluftbehandlung anfallen. Diese Untersuchungen sollen erweitert werden, durch die Überprüfung der Anwendungsmöglichkeiten dieses Verfahrens auf Sulfide und Sulfonate, wie sie in weiten Bereichen der Lebensmittelherstellung und -verarbeitung, der Papierindustrie (als Ligninsulfonate) u.ä. zum Einsatz gelangen, die nach wie vor als Problemstoffe anzusehen sind. Ein Teil dieses Forschungsvorhabens soll sich mit der Untersuchung der wirtschaftlichen Rahmenbedingungen für den Einsatz einer derartigen Reaktortechnik beschäftigen. Fazit: Die bislang erzielten Erfolge entsprechen voll und ganz den zum Zeitpunkt der Projektbeantragung erwarteten Ergebnissen. Der beantragten Fortsetzung des Projektes kann daher mit Zuversicht auf ein Erfolg versprechendes Gesamtergebnis entgegengesehen werden.

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