In unserem Vorhaben soll der Gehalt von Brom (Bry) und Iod (Iy) in der unteren und mittleren Stratosphäre bestimmt werden. Brom-Verbindungen sind für ca. 30% des Ozonverlusts in der Stratosphäre verantwortlich und damit ist eine regelmäßige Vermessung des stratosphärischen Bry angezeigt. Direkte Messungen in der mittlerenStratosphäre wurden aber seit 2011 nicht mehr durchgeführt. Zudem finden wir bei unseren jüngeren, flugzeuggetragenen Messungen von Bry (an Bord der NASA Global Hawk und des HALO Forschungsflugzeugs) in der tropsichen Tropopausenregion (TTL) und unteren Stratosphäre (UT/LS) etwa 2-3 ppt mehr Bry als aus lang- (Halone), mittel- (CH3Br) und kurzlebigen Bromverbindungen (VSLS) sowie deren Abbauprodukten zu erwarten ist. Die Gründe hierfür sind derzeit unklar. Unser Ziel ist es, die Messzeitreihe von Bry in der unteren und mittleren Stratosphäre wiederaufzunehmen und die entsprechenden Trends zu evaluieren. Insbesondere wollen wir untersuchen, ob die erhöhten Konzentrationen von Bry in der TTL mit Bry in der Stratosphäre kompatibel sind und was die Gründe für mögliche Differenzen sind. In Bezug of Iy weisen unsere früherenBeobachtungen auf Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze hin, aber auch diese Untersuchungen liegen mehr als eine Dekade zurück. Neuere Arbeiten schlagen vor, dass die Bildung von höheren Iodoxiden zu einer Revision der bisher angenommenen Photochemie von Iod in der Stratosphäre führt, so dass ein erneuertes Interesse anstratosphärischem Iod besteht. Mit begrenztem zusätzlichem Aufwand wollen wir hier auch den Iy Gehalt (oder die entsprechenden Höchstgrenzen) in der Stratosphäre vermessen. Die Messungen sollen von einem Höhenforschungsballon (Steighöhe 30-38 km) aus mittels etablierter spektroskopischer Methoden in Sonnen-Okkultationsgeometrie durchgeführt werden. Es sind zwei Messflüge für Sommer 2021 von Kiruna, Schweden, und für Sommer 2022 von Timmins, Canada, aus geplant. Die Flüge und Kampagnen selbst werden durch die EU Infrastruktur HEMERA gefördert.
Starkes Nachtleuchten tritt in der oberen Mesosphäre und der unteren Thermosphäre (MUT) der oberen Erdatmosphäre auf und enthält eine Emissionsschicht, die von angeregtem Stickstoffdioxid (NO2) hervorgerufen wird. Anregungsmechanismen, die zum angeregten Stickstoffdioxid in der MUT und Stratosphäre beitragen, stehen im Mittelpunkt dieses Projekts, da sie nicht gut verstanden sind. Stickstoffdioxid ist auch in der Stratosphäre wichtig, da es zum Ozonabbau beiträgt. Die Photochemie von reaktiven Stickstoffverbindungen (N, NO, NO2) wird in der MUT und der Stratosphäre auf der Grundlage der jetzt verfügbaren globalen Emissionsmessungen analysiert. Für diese Aufgabe wird das MAC-Modell (Multiple Airglow Chemie) erweitert, um Reaktionen mit reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoffverbindungen (O(3P), O(1D), O3 und H, OH, HO2) zu berücksichtigen. Berechnungen mittels der aktuellen MAC Version ermöglichen die Berücksichtigung von reaktiven Sauerstoff- und Wasserstoff-verbindungen. Diese Berechnungen wurden auf der Grundlage von in situ Raketenmessungen in der MUT validiert. In Anbetracht früherer Studien zur Untersuchung der Stickstoffdioxid-emissionen wird die Berechnung der Konzentrationen der wichtigsten Repräsentanten von reaktiven Sauerstoff-, Wasserstoff- und Stickstoffverbindungen in der Stratosphäre unter Verwendung der erweiterten Version des MAC-Modells auf der Grundlage neuer Messungen durchgeführt. Reaktionen, die in der erweiterten Version des MAC-Modells berücksichtigt werden, können in ein photochemisches Modul eines GCM (general circulation model) übernommen werden.
Atomarer Sauerstoff (O) ist ein wichtiger Bestandteil der Erdatmosphäre. Er erstreckt sich von der Mesosphäre bis zur unteren Thermosphäre (Engl.: Mesosphere and Lower Thermosphere: MLT), d. h. von etwa 80 km bis über 500 km Höhe. O wird durch Photolyse von molekularem Sauerstoff durch UV-Strahlung erzeugt. Er ist die am häufigsten vorkommende Spezies in der MLT und eine wichtige Komponente in Bezug auf dessen Photochemie. Außerdem ist O wichtig für den Energiehaushalt der MLT, da CO2-Moleküle durch Stöße mit O angeregt werden und die angeregten CO2-Moleküle im Infraroten strahlen und die MLT kühlen. Dies bedeutet, dass sich der globale Klimawandel auch auf die MLT auswirkt, denn die Erhöhung der CO2-Konzentration in der MLT führt zu einer effizienteren Kühlung und damit zu deren Schrumpfen. Die O Konzentration wird außerdem durch dynamische Bewegungen, vertikalen Transport, Gezeiten und Winde beeinflusst. Daher ist eine genaue Kenntnis der globalen Verteilung von O und seines Konzentrationsprofils sowie der täglichen und jährlichen Schwankungen unerlässlich, um die Photochemie, den Energiehaushalt und die Dynamik der MLT zu verstehen. Das Ziel dieses Projekts ist es, Säulendichten und Konzentrationsprofile von O in der MLT durch Analyse der Feinstrukturübergänge bei 4,74 THz und 2,06 THz zu bestimmen. Die zu analysierenden Daten wurden mit dem Heterodynspektrometer GREAT/upGREAT (German REceiver for Astronomy at Terahertz frequencies) an Bord von SOFIA, dem Stratospheric Observatory for Infrared Astronomy, gemessen. Dies ist eine direkte Beobachtungsmethode, die genauere Ergebnisse liefern kann als existierende indirekte satellitengestützte Methoden, die photochemische Modelle benötigen, um O Konzentrationsprofile abzuleiten. Mit GREAT/upGREAT wurden seit Mai 2014 ca. 500.000 Spektren gemessen, die vier verschiedene Weltregionen abdecken, nämlich Nordamerika, Neuseeland, Europa und Tahiti/Pazifik. Zeitliche Variationen sowie der Einfluss von Sonnenzyklen, Winden und Schwerewellen werden ebenfalls im Rahmen des Projekts untersucht. Die Ergebnisse werden mit Satellitendaten, die für Höhen von 80 bis 100 km verfügbar sind, und mit Vorhersagen eines semi-empirischen Modells verglichen. Es sei darauf hingewiesen, dass diese Daten die ersten spektral aufgelösten direkte Messungen von O in der MLT sind. Dies ist eine vielversprechende Alternative zur Bestimmung der Konzentration von O im Vergleich mit indirekten satellitengestützten Methoden, die auf photochemischen Modellen beruhen.
Vulkanische Asche wurde vor kurzem als eines potenziellen Düngemittel für Ozeanoberfläche identifiziert worden. Jedoch werden die Prozesse, die Umwandlung von unlöslichen zu löslichen Eisen ermöglichen Fe-Verbindungen in der Asche wenig verstanden bisher. Diese Studie untersucht die vulkanische Wolke Kontrollen auf Asche Eisenlöslichkeit. Ich kombiniere Vulkanausbruch Spalte Modellierung mit hohen, mittleren und niedrigen Temperaturen chemische Reaktionen in Eruption Wolken, um besser einschränken Vulkanasche Eisen Mobilisierung unter Berücksichtigung der Wechselwirkung verschiedener Arten in einem Fest-Flüssig-Gas-System. Zuerst benutze ich ATHAM die Plum Dynamik und Mikrophysik lösen. Zweitens, entwickle ich eine Chemie und Thermodynamik Code, der die Umgebungsbedingungen (in-plume Temperatur, Druck, Feuchtigkeit usw.) bekommt von den ATHAM Ausgänge und simuliert die gas-ash/aerosol Interaktionen mit speziellem Fokus auf Eisen-Chemie. Dieses Modell basiert auf einer Reihe von gekoppelten Massenbilanzgleichungen für verschiedene Arten der Eruptionssäule. Begriffe, die in diesen Gleichungen basieren auf physikalisch-chemischen Wechselwirkungen von gasförmigen, flüssigen und festen Arten parametriert. Einige der wichtigsten Prozesse in dieser Studie nicht berücksichtigt sind: Gas-Scavenging durch Asche, Wasser und Eis, Auflösung von Asche in der flüssigen Phase und Eisen wässrigen Chemie. Eine Reihe von Laborexperimenten auf Asche wird auch als die Ergebnisse der Modellierung gegen echte Ascheproben und Beobachtung zu bewerten. Schließlich schlage ich die günstige vulkanischen Einstellung und in-plume Prozesse für Asche Eisen Mobilisierung.
Es geht darum, MG-Mengen definierter Photo-Abbauprodukte technischer Nitro-Aromaten zu erhalten und diese zu charakterisieren und zu identifizieren. Hierzu werden die gereinigten Ausgangsstoffe unter Bedingungen, die den natuerlichen weitestgehend angepasst sind, belichtet. Die Rohphotolysate werden chromatographisch aufgetrennt und die isolierten Reinsubstanzen identifiziert. Ziel ist jeweils die Kenntnis der Abbauraten und der Abbaumechanismen.
Im Rahmen dieses Projektes soll untersucht werden, inwieweit Photoabbaureaktionen in organischen Loesungsmitteln und in Standardphotoreaktoren auf waessrige, hochverduennte Loesungen (10 hoch -4 bis -5 Mol/l) uebertragbar sind, z.B. ob analoge oder andere Abbauprozesse ablaufen bzw. ob gleiche oder andere Abbauprodukte anfallen. Mit Hilfe von Hochleistungs-Analytik sollen direkte Nachweisverfahren von Photoabbauprodukten in waessriger Loesung als neues analytisches Verfahren entwickelt werden.
Atomarer Sauerstoff (O) ist eine der Hauptkomponenten der Mesopausenregion der terrestrischen Atmosphäre. Er spielt für die Energiebilanz der Mesopausenregion eine entscheidende Rolle, da er aufgrund seiner langen Lebensdauer chemische potentielle Energie über große Distanzen transportieren kann und indirekt an der Strahlungskühlung dieser Höhenregion beteiligt ist. Darüber hinaus steht er in direktem Zusammenhang mit Ozon, was wiederum für die diabatische solare Heizung von großer Bedeutung ist. Die Zahl der O Messungen in der Mesopausenregion ist ziemlich begrenzt, insbesondere was Zeitserien über Zeiträume von mehr als einigen Jahren betrifft. Die üblicherweise verwendeten Methoden zur Messung von O in der Mesopausenregion basieren auf Airglow-Emissionen der Spezies O, O2 und OH und erfordern die Kenntnis zahlreicher chemischer Ratenkonstanten. Bisherige Studien zeigen klare Hinweise darauf, dass die existierenden Modelle zur Beschreibung der O2 A-Banden-Emission, der grünen Sauerstofflinie und der OH* Meinel-Emissionen nicht konsistent sind, und O Konzentrationsprofile liefern, die sich signifikant unterscheiden. Im Rahmen dieses Projektes soll die Konsistenz der existierenden photochemischen Modelle für die drei genannten Airglow-Emissionen untersucht werden und unter Verwendung von simultanen Satellitenmessunen aller drei Emissionen, sowie dedizierter Modellrechnungen die Übereinstimmung der Modelle verbessert werden. Bei den Messungen handelt es sich um Nightglow Messungen des SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHArtographY) Instruments, das von 2002 - 2012 auf dem Umweltforschungssatelliten Envisat operierte. SCIAMACHY bietet aufgrund seines breiten Spektralbereichs die einmalige Möglichkeit alle für dieses Projekt relevanten Airglow Emissionen gleichzeitig und spektral aufgelöst zu messen. Die geplanten Modellrechnungen sollen mit einer etablierten Suite an photochemischen und globalen Modellen durchgeführt werden. Mittels eines Inversionsverfahrens sollen photochemische Modellparameter derart optimiert werden, dass die Differenzen zwischen Modellergebnissen und SCIAMACHY Messungen für alle relevanten Emissionen simultan minimiert werden. Darüber hinaus soll im Rahmen des Projekts die räumliche und zeitliche Variabilität von O in der Mesopausenregion charakterisiert werden, insbesondere hinsichtlich solarere Einflüsse und möglicher Langzeittrends über den Zeitraum von 2002 - 2012. Es ist außerdem geplant, die existierende - und bekannte Weise unzureichendem - klimatologischen Modelle (z.B. MSIS) von O in der Mesopausenregion zu verbessern. Die Antragsteller sind anerkannte Experten auf Ihren jeweiligen Hauptarbeitsgebieten und besitzen langjährige Erfahrung im Bereich der Satellitenfernerkundung mittels Airglow-Emissionen, beziehungsweise der atmosphärischen Modellierung.
In dem Projekt ist es das Hauptziel, bei Photooxidationen (Gegenwart von Luftsauerstoff und Bestrahlung mit sichtbarem Licht (solare Einstrahlung und kuenstliche Lichtquelle) Abwasserreinigung und Synthese von Feinchemikalien durchzufuehren. Dazu wurden bisher Photooxidationen der toxischen Substrate Thiole, Sulfid und Phenole durchgefuehrt. Durch Verwendung von Photosensibilisatoren, die im sichtbaren Bereich absorbieren, kann eine weitgehende Mineralisierung u.a. von Phenolen (auch chlorierten Phenolen) erreicht werden. Mit der solarphotochemischen Synthese von Feinchemikalien ist jetzt begonnen worden.
Mit dem vorliegenden Antrag sollen 2 Hauptziele verfolgt werden. Einerseits wird die Teilnahme des mini-DOAS Instruments an den, für die Mitte 2016 bis Mitte 2019 geplanten HALO Missionen WISE, CAFE, EmerGe, and CoMet beantragt, und andererseits sollen die mit dem Instrument bei früheren Missionen (TACTS/ESMVal, NarVal, Cirrus, Acridicon und OMO) gemessenen Daten und jener aus in Zukunft stattfindenden HALO Missionen bzgl. dreier wissenschaftlicher Hauptziele im Detail ausgewertet, interpretiert und publiziert werden. Die 3 wissenschaftlichen Hauptziele sind: 1. die Untersuchung der Quellen und Senken und die Photochemie der NOx und NOy Verbindungen in der Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) für unterschiedliche photochemische Regime (u.a. Reinluft und durch diverse NOx Quellen verschmutzte Luft), wobei hier das mini-DOAS Instrument mit den Messungen von NO2, (und evt. HONO) zusammen mit den Messungen anderer Instrumenten (z.B. AENEAS, AIMS, ..) zum Gesamtbudget von NOy beiträgt, 2. die Bedeutung der volatiler organischer Verbindungen für die atmosphärische Oxidationskapazität in reiner und verschmutzter Luft durch Messungen von CH2O (und C2H2O2) mit dem mini-DOAS Instrument, die die Schließung des Oxidationsmechanismus VOC größer als oder gleich CH2O größer als oder gleich CO erlauben. 3. Messungen zum Budget und zur Photochemie von Brom in der UTLS, wobei hier das Instrument besonders mit seinen Messungen von BrO zum anorganischen Brombudget beiträgt, das zusammen mit den Messungen der organischen Bromverbindungen (der Universität Frankfurt) das Gesamtbudget an Brom schließt. Alle diese Untersuchungen sollen auch zur Überprüfung der Vorhersagen globaler Chemietransportmodelle (CTMs) (EMAC, CLAMS, TOMCAT/SLIMCAT, ...) dienen.
Aufklaerung ueber erhoehte Aktivitaet krebserregender Kohlenwasserstoffe im elektronisch angeregten Zustand; Lichtreaktionen von 3,4 Benzpyren mit Proteinen, Aminosaeuren und Nucleinsaeuren; Photochemie der Oxidation von Kohlenwasserstoffen.
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